AG/SBA15催化剂的原位合成方法.pdf

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摘要
申请专利号:

CN200910307919.4

申请日:

2009.09.29

公开号:

CN101658797A

公开日:

2010.03.03

当前法律状态:

终止

有效性:

无权

法律详情:

未缴年费专利权终止IPC(主分类):B01J 29/03申请日:20090929授权公告日:20110202终止日期:20140929|||授权|||实质审查的生效IPC(主分类):B01J 29/03申请日:20090929|||公开

IPC分类号:

B01J29/03; B01J35/10

主分类号:

B01J29/03

申请人:

大连理工大学

发明人:

曲振平; 张晓东; 李新勇

地址:

116085辽宁省大连市甘井子区凌工路2号

优先权:

专利代理机构:

大连理工大学专利中心

代理人:

梅洪玉

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内容摘要

本发明公开了一种Ag/SBA-15催化剂的原位合成方法,是以硝酸银作为银源,引入由硅源、模板剂、硝酸和蒸馏水组成的微乳液中进行反应,后在高压反应釜中80-120℃下晶化24h-48h,然后用碱调节pH,再放入高压反应釜中80-120℃下晶化24h-48h,经过过滤、洗涤、干燥,最后在马弗炉中540℃煅烧10h,即可得到Ag/SBA-15催化剂,本发明提供的制备方法可以制备出具有规则孔道、高比表面积的Ag/SBA-15催化剂,通过调节溶液的pH值,提高了Ag/SBA-15催化剂负载的银含量。

权利要求书

1: 一种Ag/SBA-15催化剂的原位合成方法,其特征在于如下步骤: 步骤一,微乳液的制备:以硝酸银作为银源,引入硅源、模板剂、硝酸和蒸馏水组成的 混合物,在水浴锅中35-40℃下避光搅拌24-48h,反应后得到微乳液;所述的模板剂为三嵌 段共聚物P123;所述的硅源为正硅酸甲酯或正硅酸乙酯; 步骤二,晶化:将以上所得微乳液置于高压反应釜中80-120℃下晶化24-48h; 步骤三,调节pH、晶化、过滤、干燥:将以上所得微乳液用碱调节pH,之后再将微乳液 置于反应釜中80-120℃下晶化24-48h,用去离子水洗涤、过滤、置于真空干燥箱内70℃干燥 ;所述的的碱源为氨水或氢氧化钠; 步骤四,煅烧:将以上得到的固体物,在空气气氛下马弗炉中540℃下煅烧10h,即可得 到本发明催化剂。
2: 根据权利要求1所述的Ag/SBA-15催化剂的合成方法,其特征在于还 所述的反应混合物的摩尔组成为:TEOS∶P123∶AgNO3∶HNO3∶H2O=1∶0.017∶0.054∶1.77∶16
3: 5。

说明书


Ag/SBA-15催化剂的原位合成方法

    【技术领域】

    本发明涉及一种Ag/SBA-15催化剂的原位合成方法,具体地说是涉及到具有规则六方孔道结构的含银催化剂的制备方法。

    背景技术

    自从Stucky教授及其合作者采用三嵌段聚合物作为模板剂合成了介孔材料SBA-15,它具有六方孔道和规则的孔径分布,由于其具有大的孔径和较厚的孔壁,在去除模板剂之后具有较高的热稳定性和水热稳定性。它的出现可以进行许多在沸石分子筛中难以完成的大分子催化、吸附和分离等过程。虽然SBA-15具有六方孔道,但其骨架主要是无定形二氧化硅组成的,难以应用于催化反应中。这就需要通过各种途径在SBA-15的孔壁或孔道中引入催化活性中心。目前合成Ag/SBA-15主要采用两步法,如浸渍法、后嫁接法等,制备工艺复杂。近年来Zhu等人(Zhu,W.P;Han,Y.C;An,L.J.Micropor.Mesopor.Mater.2005,80,221-226)采用原位合成方法制备出Ag/SBA-15催化剂。Tian等人(Tian,D;Yong,G.P;Dai,Y;Yan,X.Y;Liu,S.M.Catal.Lett.2009,130,211-216)采用原位还原方法制备出Ag/SBA-15催化剂用于CO氧化。但是制备出的Ag/SBA-15分催化剂中Ag的负载量非常少,CO完全氧化温度高。

    【发明内容】

    本发明提供一种采用水热晶化-“二次调节pH”法原位合成Ag/SBA-15催化剂的方法。

    为达到上述目的,本发明所采用地技术方案如下步骤:

    步骤一,微乳液的制备:以硝酸银作为银源,引入硅源、模板剂、硝酸和蒸馏水组成的混合物,在水浴锅中35-40℃下避光搅拌24-48h,反应后得到微乳液。

    所述混合物具有以下摩尔组成:

    TEOS∶P123∶AgNO3∶HNO3∶H2O=1∶0.017∶0.054∶1.77∶163.5

    所述的模板剂为三嵌段共聚物P123(EO20PO70EO20)。

    所述的硅源为正硅酸甲酯或正硅酸乙酯。

    步骤二,晶化:将以上所得微乳液置于高压反应釜中80-120℃下晶化24-48h。

    步骤三,调节pH、晶化、过滤、干燥:将以上所得微乳液用碱调节pH,之后再将微乳液置于反应釜中80-120℃下晶化24-48h,用去离子水洗涤、过滤、置于真空干燥箱内70℃干燥。所述的的碱源为氨水或氢氧化钠。

    步骤四,煅烧:将以上得到的固体物,在空气气氛下马弗炉中540℃下煅烧10h,即可得到本发明催化剂。

    本发明所的有益效果是提供了一种制备Ag/SBA-15催化剂简化了合成方法,提高了Ag/SBA-15催化剂负载的银含量。该方法相对于后嫁接法,制备过程简单,降低了成本,易于工业应用。

    【附图说明】

    图1是SBA-15分子筛a和所制备的Ag/SBA-15催化剂b的X-射线衍射图(XRD)。横坐标是两倍的衍射角(2?,纵坐标是衍射峰的强度(cps)。

    图2是SBA-15分子筛a和所制备的Ag/SBA-15催化剂b的N2吸附-脱附图。横坐标是相对压力(P/P0),纵坐标是吸收体积(cm3/g-1)。

    图3是SBA-15分子筛a和所制备的Ag/SBA-15催化剂b的孔径分布图。横坐标是孔径(nm),纵坐标是孔体积(cc/g-nm-1)。

    图4是所制备的Ag/SBA-15催化剂的TEM图。

    【具体实施方式】

    以下结合技术方案和附图详细叙述本发明的具体实施例。

    实施例1

    4gP123加入到预先配制好的0.5mol/L硝酸溶液中,水浴锅中40℃搅拌,P123完全溶解,至形成透明溶液。向溶液中加入0.378g硝酸银,搅拌2h,再向溶液中加入9ml正硅酸乙酯,搅拌20h后将得到的微乳液转移到高压釜中,放入100℃烘箱中静置晶化48h,待冷却至室温,用氨水调节溶液pH为5,再将混合液转移至高压釜中,放入100℃烘箱中静置晶化48h,待冷却至室温过滤,洗涤,在真空干燥箱内70℃干燥12h,在空气气氛下马弗炉中540℃煅烧10h,即可得到Ag/SBA-15催化剂。

    实施例2

    按照实施例1的本发明制备方法,省略碱调节pH和再晶化这两步,制得Ag/SBA-15催化剂。

    实施例3

    按照实施例1的本发明制备方法,将4gP123加入到预先配制好的1mol/L硝酸溶液中,水浴锅中35℃搅拌,水热反应在80℃静置晶化24h,制得Ag/SBA-15催化剂。

    实施例4

    按照实施例1的本发明制备方法,将4gP123加入到预先配制好的1.5mol/L硝酸溶液中,加入0.189g硝酸银,水热反应在120℃静置晶化36h,制得Ag/SBA-15催化剂。

    实施例5

    按照实施例1的本发明制备方法,向微乳液中加入6.4ml正硅酸甲酯来代替正硅酸乙酯,制得Ag/SBA-15催化剂。

    实施例6

    按照实施例1的本发明制备方法,用氢氧化钠来代替氨水调节溶液pH为9,再将混合液转移至高压釜中,放入100℃烘箱中静置晶化24h,制得Ag/SBA-15催化剂。

    表1Ag/SBA-15催化剂性能指标

        样品名称    比表面积    银实际加入量(wt%)    银测量实际量(wt%)    不调pH    509    8    6.141    pH=5    343    8    7.861    pH=9    125    8    3.554

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本发明公开了一种Ag/SBA-15催化剂的原位合成方法,是以硝酸银作为银源,引入由硅源、模板剂、硝酸和蒸馏水组成的微乳液中进行反应,后在高压反应釜中80-120下晶化24h-48h,然后用碱调节pH,再放入高压反应釜中80-120下晶化24h-48h,经过过滤、洗涤、干燥,最后在马弗炉中540煅烧10h,即可得到Ag/SBA-15催化剂,本发明提供的制备方法可以制备出具有规则孔道、高比表面积的Ag。

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