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1、10申请公布号CN104190471A43申请公布日20141210CN104190471A21申请号201410448891722申请日20140904B01J31/22200601C02F1/3020060171申请人天津工业大学地址300160天津市河东区成林道63号72发明人王凤勤王成苗董才富王泽川喻靖赵永男54发明名称二3,5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物的光催化性能57摘要本发明是以二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物及其经聚苯胺改性后的复合材料进行了光催化降解罗丹明B的性能研究。研究结果表明，单独聚苯胺和配合物的可见光降解罗丹明B的效果一般，但是经过聚苯胺改性后，配合物对罗丹明。
2、B的光催化降解性能得到明显改善，从原来的17提高到67。51INTCL权利要求书1页说明书3页附图2页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书3页附图2页10申请公布号CN104190471ACN104190471A1/1页21一种二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物及其经聚苯胺改性后复合材料的光催化性能研究。具体的二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物进行聚苯胺改性的步骤如下将苯胺溶于HCL溶液中，搅拌20MIN，加入二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，超声20MIN，然后将配好的过硫酸铵溶液加入上述溶液，搅拌40MIN。过滤，沉淀分别用蒸馏水、乙醇洗涤3次。
3、，在70下干燥24H。2根据权利要求1所述的配合物及其经聚苯胺改性的复合材料，应用于罗丹明B的光催化降解。3权利要求2中的二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物光催化降解罗丹明B的具体步骤为将80ML1105MOL/L的罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入20MG二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，在黑暗状态下，搅拌3050MIN，达到吸附脱附平衡，取样一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次，共取样8次。将所得样品进行离心，测其紫外可见吸收光谱。4权利要求2中的二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性后复合材料光催化降解罗丹明B的具体步骤为将80ML1105MOL/L的。
4、罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入20MG二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性后复合材料，在黑暗状态下，搅拌3050MIN，达到吸附脱附平衡，取样一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次，共取样8次。将所得样品进行离心，测其紫外可见吸收光谱。5根据权利要求4中的应用，用于聚苯胺改性的HCL溶液的浓度为00110MOL/L，搅拌时间为3050MIN。6根据权利要求3、4所述的应用，二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物作为光催化剂对罗丹明B的降解率为17，经聚苯胺改性后复合材料的降解率达到67。权利要求书CN104190471A1/3页3二3,5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配。
5、合物的光催化性能技术领域0001本发明涉及一种过渡金属锌配合物及其经聚苯胺改性复合材料的光催化性能研究。背景技术0002随着科技的进步，人们生活水平的逐渐提高，与此相伴的环境污染问题也日益严重，对人类的健康和生活造成了严重的威胁。如何有效控制污染和消除各种污水体系中的化学污染物，是倍受国民关注的环保问题。而光催化是一种消除污染的环境友好型技术，可充分利用廉价的太阳光，彻底地将有机污染物分解为CO2、H2O等无机小分子，且光降解有机污染物具有氧化能力强、降解完全、能耗低、易于合成等优点，是一种处理难降解有机污染物的新型技术。因此，开发具有可见光响应的高催化活性和高选择性的光催化剂，并将其应用于有。
6、机污染物的处理，是当前光催化技术的研究热点之一。0003金属有机配合物MOFS作为一类多功能孔状材料，具有良好的热化学稳定性、光稳定性和高的比表面积，在有机污染物的光催化降解方面具有潜在的应用。WEN等人合成的过渡金属镉配合物可用于降解阴离子有机染料X3B。实验结果表明，该镉配合物在可见光的照射下降解率达到了80WEN，LLETAL，CRYSTGROWTHDES2012，12，1603。和传统光催化剂不同，MOFS作为光催化剂，具有可调控合成和循环利用，绿色无污染等特点，是一类很有发展前景的光催化材料。本发明探究了以二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺为配体与过渡金属锌盐合成的金属有机配合物，并研究。
7、了该配合物及其经聚苯胺改性后的复合材料在光催化降解罗丹明B中的应用。发明内容0004本发明的目的在于提供一种可降解有机染料的新型技术。通过水热/溶解热方法，制备金属有机配合物，并以其作为光催化剂应用于有机污染物的催化降解。0005为实现上述目的，本发明采用下述技术方案0006本发明采用溶剂热法制备了二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺和过渡金属锌盐形成的金属有机配合物，其分子式为ZNLNH2CH32DMFH2O6L二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺，其具体制备过程为0007将二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺、ZNNO326H2O、DMF、水和浓HNO3置于聚四氟乙烯内衬不锈钢的反应釜中密封，在85下反应五。
8、天后逐渐降至室温，得到无色透明晶体，过滤，所得产物用DMF洗涤，室温干燥。0008本发明的金属有机锌配合物作为光催化剂降解罗丹明B的步骤为将80ML的罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，在黑暗状态下搅拌40MIN，达到吸附脱附平衡，取样一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次。然后进行离心，测定样品的紫外可见吸收光谱。说明书CN104190471A2/3页40009通过对二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物的光催化实验研究表明，该配合物对罗丹明B有一定的降解作用，降解率为17。为了进一步提高二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物在可见光区的降解。
9、率，我们对配合物进行了聚苯胺的改性实验，具体过程如下00101聚苯胺的合成过程将苯胺溶于一定浓度的HCL溶液，搅拌20MIN，然后将溶有NH42S2O8的HCL溶液加入该体系中，搅拌40MIN，逐渐有深绿色固体产生，把上述溶液过滤，沉淀分别用蒸馏水、乙醇洗涤3次，在70下干燥24H。00112二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物进行聚苯胺改性将苯胺溶于一定浓度的HCL溶液，搅拌20MIN，加入二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，超声20MIN，将配好的过硫酸铵溶液加入，搅拌40MIN，把上述溶液过滤，沉淀分别用蒸馏水、乙醇洗涤3次，在70下干燥24H。0012同理，对聚苯胺改性后的复合材。
10、料进行了光催化性能的研究，实验步骤同上。我们还测定了单独聚苯胺对罗丹明B的降解曲线。0013以上所有实验结果表明，通过聚苯胺改性可以增强配合物在可见光区的光催化活性，大大提高了罗丹明B的降解率。附图说明0014图1配合物ZNLNH2CH32DMFH2O6中锌离子的配位环境图；0015图2配合物ZNLNH2CH32DMFH2O6的3D网状结构图；0016图3二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物降解罗丹明B的紫外可见光谱图；0017图4二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性复合材料降解罗丹明B的紫外可见光谱图；0018图5单独聚苯胺降解罗丹明B的紫外可见光谱图；0019图6不同条件下。
11、，罗丹明B的降解率图；具体实施方式0020实施例1二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物的制备0021将二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺00246G，ZNNO326H2O00598G，3MLDMF，1ML水和4滴浓HNO3置于聚四氟乙烯内衬不锈钢的反应釜中密封，在85下反应五天后逐渐降至室温，得到无色透明晶体，过滤，将产物用DMF洗涤，室温干燥，得到无色块状晶体C2950H3750N450O1350ZN，产率715。0022晶体结构测定采用BRUKERSMART1000X射线衍射仪，使用经过石墨单色化的MOK射线为入射辐射，于2932K下，和在0180，20522502范围内，从衍射区12H12。
12、，12K10，21121收集15136个反射数据，其中独立衍射点RINT00442和I2I的可观察点为3640个，全部数据经过最小二乘法修正得到晶胞参数，从差值FOURIER电子密度图利用SHELXL97直接法解得晶体结构，并经LORENTZ和极化效应修正。所有的H原子由差值FOURIER合成并经理想位置计算确定。配合物中锌离子的配位环境见图1。配合物说明书CN104190471A3/3页5的三维网状结构见图2。0023实施例2二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性的复合材料的制备0024将50UL苯胺溶于15ML，01MOL/LHCL溶液，搅拌20MIN，加入01G二3，5二羧基。
13、苯基对苯二甲酰胺锌配合物，超声20MIN，然后加入5ML溶有0114GNH42S2O8的HCL01MOL/L溶液，搅拌40MIN，有深绿色固体产生，将上述溶液过滤，沉淀分别用蒸馏水、乙醇洗涤3次，在70下干燥24H。0025实施例3聚苯胺的合成过程0026将50UL苯胺溶于15ML，01MOL/LHCL溶液中搅拌20MIN，加入5ML溶有0114GNH42S2O8的HCL01MOL/L溶液，搅拌40MIN，有深绿色固体产生，将上述溶液过滤，沉淀分别用蒸馏水、乙醇洗涤3次，在70下干燥24H。0027实施例4二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物的光催化性能研究0028将80ML1105MOL/。
14、L的罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入20MG二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，在黑暗状态下，搅拌40MIN，达到吸附脱附平衡，取样一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次，共取样8次。取样结束后，对其进行离心，测定其紫外可见吸收光谱，如图3所示。结果表明，二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物降解罗丹明B的比率为17。0029实施例5二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性后复合材料的光催化性能研究0030将80ML1105MOL/L的罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入20MG二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物，在黑暗状态下，搅拌40MIN，达到吸附脱附平衡，取样。
15、一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次，共取样8次。取样结束后，对其进行离心，测定其紫外可见吸收光谱，如图4所示。结果表明，二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物经聚苯胺改性的复合材料对罗丹明B的降解率达到了67，与二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物相比，提高了50，降解效果得到了明显的改善。0031实施例6单独聚苯胺的光催化性能研究0032将80ML1105MOL/L的罗丹明B溶液置于石英烧杯中，加入20MG聚苯胺，在黑暗状态下搅拌40MIN，达到吸附脱附平衡，取样一次。然后在500W汞灯照射下反应，每隔1H取样一次，共取样8次。取样结束后，对其进行离心，测定紫外可见吸收光谱，如图5所示。结果表明，单独聚苯胺对罗丹明B的降解率仅为14。图6给出了不同条件下罗丹明B的降解情况。从图中可以看出，二3，5二羧基苯基对苯二甲酰胺锌配合物和单独聚苯胺的光催化效果一般，但是通过聚苯胺改性之后其光催化效果大大提高，这是由于聚苯胺具有很好的可见光反应能力，通过与配合物的协同作用可以有效地提高配合物的光催化性能。说明书CN104190471A1/2页6图1图2图3说明书附图CN104190471A2/2页7图4图5图6说明书附图CN104190471A。