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1、10申请公布号CN104125976A43申请公布日20141029CN104125976A21申请号201380008693222申请日20130207201202534420120208JP201301265520130125JP201301265420130125JPC08J5/18200601C08K7/00200601C08L21/00200601C08L63/0020060171申请人日东电工株式会社地址日本大阪府72发明人畠山义治山本沙织山口美穗泉谷诚治藤川宪一74专利代理机构中科专利商标代理有限责任公司11021代理人蒋亭54发明名称导热性片的制造方法57摘要通过采用如下方法，。
2、能够在有效地防止板状的氮化硼粒子23破碎的同时以优异的制造效率来制造使空隙率充分下降、并且面方向的导热性和柔软性优异的导热性片。所述方法中，制备含有板状的氮化硼粒子23和聚合物基质24的原料成分27，通过压延机1由该原料成分27形成长片20，接着对所述长片进行压制。30优先权数据85PCT国际申请进入国家阶段日2014080886PCT国际申请的申请数据PCT/JP2013/0529532013020787PCT国际申请的公布数据WO2013/118848JA2013081551INTCL权利要求书1页说明书41页附图16页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书4。
3、1页附图16页10申请公布号CN104125976ACN104125976A1/1页21一种导热性片的制造方法，其特征在于，具备制备含有板状的氮化硼粒子和聚合物基质的原料成分的工序，通过压延机由所述原料成分形成长片的工序，和对所述长片进行压制的工序。2根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述压延机具备以形成多个夹持部分的方式配置的多个辊，在沿所述长片的运送方向相互邻接的上游侧的夹持部分和下游侧的夹持部分中，所述下游侧的夹持部分的间隔小于所述上游侧的夹持部分的间隔。3根据权利要求2所述的导热性片的制造方法，其特征在于，在所述上游侧的夹持部分和所述下游侧的夹持部分这两个夹持部分中，。
4、所述下游侧的夹持部分的间隙相对于所述上游侧的夹持部分的间隔为09倍以下。4根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述压延机中至少设置有三个夹持部分。5根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述压延机沿所述运送方向具备多个相互对置配置的一对的辊。6根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述导热性片的空隙率为30体积以下。7根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，就所述导热性片而言，按照JISK7244102005年，通过频率10HZ、升温速度2/分钟的动态粘弹性测定得到的、温度20150的任一温度下的复数剪切粘度为300PAS以上且10000。
5、PAS以下。8根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述氮化硼粒子的通过动态光散射法测定的平均粒径为20M以上，所述导热性片中所述氮化硼粒子的体积比例为60体积以上。9根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，所述导热性片的与厚度方向正交的方向的导热率为6W/MK以上。10根据权利要求1所述的导热性片的制造方法，其特征在于，形成所述长片的工序具备通过用一对辊对所述原料成分进行压延，由此形成所述长片的工序，和将所述长片沿厚度方向层叠多个，并用一对辊进行压延的工序。权利要求书CN104125976A1/41页3导热性片的制造方法技术领域0001本发明涉及导热性片的制造方法，。
6、详细而言涉及电力电子学技术中使用的导热性片的制造方法。背景技术0002在混合装置、高亮度LED装置、电磁感应加热装置等中，采用通过半导体元件对电力进行转换、控制的电力电子学技术。电力电子学技术中，由于将大电流转化为热等，因此要求配置于半导体元件的材料具有高散热性高导热性。0003作为这样的材料，例如提出了含有板状的氮化硼粉末和丙烯酸酯共聚树脂的导热片例如参照专利文献1。0004专利文献1中，通过对包含氮化硼粉末和丙烯酸酯共聚树脂的组合物进行压制，来成形为片状。0005现有技术文献0006专利文献0007专利文献1日本特开2008280496号公报发明内容0008发明要解决的课题0009但是，通。
7、过专利文献1提出的方法得到的导热性片的空隙率高，因此存在无法使导热性充分提高的问题。0010另外，由于专利文献1的导热性片的空隙率高，因此其柔软性下降，因此存在无法追随半导体元件的外形形状、容易破损的问题。0011另外，专利文献1的方法是单纯地对组合物进行压制的方法，因此存在板状的氮化硼粉末容易破碎从而特定方向的导热性下降的问题。0012进一步，专利文献1的方法是单纯地对组合物进行压制的方法，因此存在无法使制造效率充分提高的问题。0013本发明的目的在于提供一种导热性片的制造方法，所述方法能够在有效地防止板状的氮化硼粒子破碎的同时以优异的制造效率来制造能够使空隙率充分下降、并且面方向的导热性和。
8、柔软性优异的导热性片。0014用于解决课题的手段0015为了达成上述目的，本发明的导热性片的制造方法的特征在于，具备制备含有板状的氮化硼粒子和聚合物基质的原料成分的工序、通过压延机由所述原料成分形成长片的工序、和对所述长片进行压制的工序。0016另外，导热性片的制造方法中优选所述压延机具备以形成多个夹持部分的方式配置的多个辊，在所述长片的运送方向上相互邻接的上游侧的夹持部分和下游侧的夹持部分中，所述下游侧的夹持部分的间隔小于所述上游侧的夹持部分的间隔。说明书CN104125976A2/41页40017另外，导热性片的制造方法中优选在所述上游侧的夹持部分和所述下游侧的夹持部分这两个夹持部分中，所。
9、述下游侧的夹持部分的间隙相对于所述上游侧的夹持部分的间隔为09倍以下。0018另外，本发明的导热性片的制造方法中优选所述压延机中至少设置有三个夹持部分。0019另外，本发明的导热性片的制造方法中优选所述导热性片的空隙率为30体积以下。0020另外，本发明的导热性片的制造方法中优选所述压延机在所述运送方向上具备多个相互对置配置的一对的辊。0021另外，本发明的导热性片的制造方法中优选就所述导热性片而言，按照JISK7244102005年，通过频率10HZ、升温速度2/分钟的动态粘弹性测定得到的、温度20150的任一温度下的复数剪切粘度为300PAS以上且10000PAS以下。0022另外，本发明。
10、的导热性片的制造方法中优选所述氮化硼粒子的通过动态光散射法测定的平均粒径为20M以上，所述导热性片中所述氮化硼粒子的体积比例为60体积以上。0023另外，本发明的导热性片的制造方法中优选所述导热性片的与厚度方向正交的方向的导热率为6W/MK以上。0024另外，本发明的导热性片的特征在于，具备制备含有板状的氮化硼粒子和聚合物基质的原料成分的工序、通过具备至少一对的辊的压延机对所述原料成分进行压延而形成长片的工序、和对所述长片进行压制的工序，形成所述长片的工序具备通过用一对辊对所述原料成分进行压延，由此形成所述长片的工序，和将所述长片沿厚度方向层叠多个，并用一对辊进行压延的工序。0025另外，本发。
11、明的导热性片的制造方法中优选所述压延机具备多个包含相互对置配置的一对辊的压延构件，所述多个压延构件对应于配置于所述长片的运送方向的上游侧的第1压延构件、和配置于所述第1压延构件的所述运送方向的下游侧的第2压延构件中的任意一个，所述第2压延构件对应于多个所述第1压延构件而设置1个，在形成所述长片的工序中，通过所述多个第1压延构件形成所述长片，通过所述第2压延构件对通过所述多个第1压延构件形成的多个所述长片一起进行压延。0026另外，本发明的导热性片的制造方法优选特征在于，将多个所述长片层叠的工序实施2次以上。0027发明效果0028本发明的导热性片的制造方法中，通过压延机由原料成分形成长片，因此。
12、能够以优异的制造效率得到导热性片。0029而且，由于通过压延机来形成长片，因此能够有效地防止板状的氮化硼粒子破碎。0030进一步，通过压延机由原料成分形成长片并对长片进行压制，因此能够使板状的氮化硼在聚合物基质中沿与厚度方向正交的面方向进行取向，同时能够降低导热性片的空隙率。0031因此，能够以优异的制造效率来制造面方向的导热性和柔软性优异的导热性片。说明书CN104125976A3/41页5附图说明0032图1表示本发明的第1实施方式的导热性片的制造方法的长片形成工序以纵型配置的形态具备5个压延构件的方式中使用的压延机的示意构成图。0033图2表示本发明的第1实施方式的导热性片的制造方法的压。
13、制工序示意立体图。0034图3表示通过本发明的第1实施方式的导热性片的制造方法得到的导热性片的立体图。0035图4表示耐弯曲性试验的I型试验装置耐弯曲性试验前的立体图。0036图5表示耐弯曲性试验的I型试验装置耐弯曲性试验过程中的立体图。0037图6表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图以横型配置的形态具备5个压延构件的方式。0038图7表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图3个辊直立配置的方式。0039图8表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图4个辊直立配。
14、置的方式。0040图9表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图5个辊直立配置的方式。0041图10表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图3个辊以倾斜状配置的方式。0042图11表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图3个辊中上侧的2个以倾斜状配置的方式。0043图12表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图4个辊以反L字状配置的方式。0044图13表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机。
15、的示意构成图4个辊以L字状配置的方式。0045图14表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图4个辊以Z字状配置的方式。0046图15表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图4个辊以S字状配置的方式。0047图16表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图5个辊以反L字状配置的方式。0048图17表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图5个辊以7字状配置的方式。0049图18表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一。
16、实施方式中使用的压延机的示意构成图5个辊以M字状配置的方式。0050图19表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图一对辊在左右方向对置配置的方式。0051图20表示本发明的导热性片的制造方法的长片形成工序的另一实施方式中使用的压延机的示意构成图一对辊在上下方向对置配置的方式。0052图21表示实施例1的导热性片的SEM照片的图像处理图。说明书CN104125976A4/41页60053图22表示实施例4的导热性片的SEM照片的图像处理图。0054图23表示氮化硼粒子的SEM照片的图像处理图。0055图B1表示本发明的第2实施方式的导热性片的制造方法的。
17、长片形成工序中使用的压延机的示意构成图。0056图B2为图B1的压延机的变形例，示出片层叠部为单段的方式。0057图B3表示实施例B10的导热性片的SEM照片的图像处理图。0058图B4表示氮化硼粒子的SEM照片的图像处理图。0059图B5表示比较例B8、比较例B13和比较例B15的压延机的示意构成图。具体实施方式0060通过例示第1实施方式和第2实施方式来说明本发明。以下对分别各实施方式进行详细说明。0061第1实施方式0062第1实施方式的导热性片的制造方法的第1实施方式具备制备原料成分的工序原料制备工序、通过压延机由原料成分形成长片的工序长片形成工序、和对长片进行压制的工序压制工序。00。
18、63以下对各工序进行详述。00640065原料成分含有氮化硼粒子和聚合物基质。0066氮化硼粒子形成为板状或鳞片状。另外，对于板状而言，只要至少包括具有长径比的平板状的形状即可，从板的厚度方向看而包括圆板状、和六边形平板状。另外，板状可以层叠为多层，在进行层叠的情况下，包括大小不同的板状的结构层叠而成为段状的形状、和端面劈开后的形状。另外，对于板状而言，包括从与板的厚度方向正交的方向面方向看呈直线形状参照图3、以及直线形状中途稍稍弯曲的形状。0067氮化硼粒子以体积比计占60以上的粒子的长度方向的长度与板的厚度方向正交的方向中的最大长度的平均例如为5M以上、优选为10M以上、进一步优选为20M。
19、以上、特别优选为30M以上、最优选为40M以上，另外例如为300M以下。0068另外，氮化硼粒子的以体积比计占60以上的粒子的厚度板的厚度方向长度、即粒子的宽度方向的长度的平均例如为001M以上、优选为01M以上，另外，例如为20M以下、优选为15M以下。0069另外，氮化硼粒子的以体积比计占60以上的粒子的长径比长度方向长度/厚度例如为2以上、优选为3以上、更优选为4以上，另外，例如为10,000以下、优选为5,000以下、进一步优选为2,000以下。0070氮化硼粒子的形态、厚度、长度方向的长度和长径比可以通过图像分析的方法进行测定和计算。例如可以通过SEM、X射线CT、粒度分布图像分析法。
20、等来求出。0071而且，氮化硼粒子的通过光散射法测定的平均粒径例如为5M以上、优选为10M以上、进一步优选为20M以上、特别优选为30M以上、最优选为40M以上，另外，例如为200M以下。0072需要说明的是，通过光散射法测定的平均粒径为使用动态光散射式粒度分布测定说明书CN104125976A5/41页7装置利用动态光散射法测定的体积平均粒径。0073若氮化硼粒子的通过光散射法测定的平均粒径不满足上述范围，则即使在混合相同体积的氮化硼粒子的情况下也有时导热率下降。0074另外，氮化硼粒子的体积密度JISK5101、表观密度例如为01G/CM3以上、优选为015G/CM3以上、进一步优选为02。
21、G/CM3以上、特别优选为02G/CM3，另外，例如为23G/CM3以下、优选为20G/CM3以下、更优选为18G/CM3以下、进一步优选为15G/CM3以下。0075另外，氮化硼颗粒可以使用市售产品或将其加工而得到的加工品。作为氮化硼颗粒的市售产品，可举出例如MOMENTIVEPERFORMANCEMATERIALSJAPANLLC制造的“PT”系列例如“PT110”等，昭和电工公司制造的“SHOBNUHP”系列例如“SHOBNUHP1”等等。0076另外，除上述氮化硼粒子以外，原料成分还可以含有其他无机微粒。作为其他无机微粒，可举出例如碳化硅等碳化物、例如氮化硅等氮化物不包括氮化硼、例如氧。
22、化硅二氧化硅、氧化铝三氧化二铝等氧化物、例如铜、银等金属、例如炭黑等碳系粒子。其他无机微粒例如可以为具有阻燃性能、蓄冷性能、防静电性能、磁性、折射率调节性能、介电常数调节性能等的功能性粒子。0077另外，原料成分还可以含有例如不包括在上述氮化硼粒子中的微细的氮化硼、异形的氮化硼粒子。0078这些其他无机微粒可以以适当的比例单独使用或2种以上并用。0079作为聚合物基质，可举出例如热固性树脂成分、热塑性树脂成分、橡胶成分等聚合物成分。0080作为热固性树脂成分，可举出例如环氧树脂、热固性聚酰亚胺、酚醛树脂、脲树脂、三聚氰胺树脂、不饱和聚酯树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、硅酮树脂、热固性氨基甲酸酯树。
23、脂等。0081热固性树脂成分中，优选举出环氧树脂。0082环氧树脂在常温下为液态、半固态和固态中的任一形态。0083具体而言，作为环氧树脂，可举出例如双酚型环氧树脂例如双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂包括结晶性双酚型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、氢化双酚A型环氧树脂、二聚酸改性双酚型环氧树脂等、线性酚醛NOVOLAC型环氧树脂例如苯酚线性酚醛型环氧树脂、甲酚线性酚醛型环氧树脂、联苯型环氧树脂等、萘型环氧树脂、芴型环氧树脂例如双芳基芴型环氧树脂等、三苯基甲烷型环氧树脂例如三羟基苯基甲烷型环氧树脂等等芳香族系环氧树脂，例如三环氧丙基异氰脲酸酯三缩水甘油基异氰脲酸酯、乙内酰脲环氧树脂等含氮环环氧树脂。
24、，例如脂肪族系环氧树脂、脂环式环氧树脂例如二环戊二烯型环氧树脂等二环环型环氧树脂等，缩水甘油醚型环氧树脂，缩水甘油胺型环氧树脂等。0084这些环氧树脂可以单独使用或者组合使用两种以上。优选单独使用半固态的环氧树脂，或并用固态的环氧树脂和液体状的环氧树脂。0085可优选举出芳香族系环氧树脂、脂环式环氧树脂。0086另外，环氧树脂的环氧当量例如为100G/EQIV以上、优选为180G/EQIV以上，另外为1000G/EQIV以下、优选为700G/EQIV以下。说明书CN104125976A6/41页80087另外，环氧树脂中例如可以含有固化剂和固化促进剂从而以环氧树脂组合物的形式制备。0088固化。
25、剂为能够通过加热来使环氧树脂固化的潜在性固化剂环氧树脂固化剂，例如可举出咪唑化合物、胺化合物、酸酐化合物、酰胺化合物、酰肼化合物、咪唑啉化合物、酚化合物等。另外，除了上述以外，还可列举出脲化合物、聚硫醚化合物等。0089作为咪唑化合物，例如可举出2苯基咪唑、2甲基咪唑、2乙基4甲基咪唑、2苯基4甲基5羟甲基咪唑等。0090作为胺化合物，例如可举出乙二胺、丙二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺等多元胺，或者这些胺加合物等，例如间苯二胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯砜等。0091作为酸酐化合物，例如可举出邻苯二甲酸酐、马来酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、4甲基六氢邻苯二甲酸酐、甲基纳迪克酸酐。
26、、均苯四甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐、二氯琥珀酸酐、二苯甲酮四羧酸酐、氯菌酸酐等。0092作为酰胺化合物，例如可举出双氰胺、聚酰胺等。0093作为酰肼化合物，例如可出己二酸二酰肼等。0094作为咪唑啉化合物，例如可举出甲基咪唑啉、2乙基4甲基咪唑啉、乙基咪唑啉、异丙基咪唑啉、2，4二甲基咪唑啉、苯基咪唑啉、十一烷基咪唑啉、十七烷基咪唑啉、2苯基4甲基咪唑啉等。0095作为酚化合物，可举出例如将苯酚与甲醛在酸性催化剂下缩合而得到的线性酚醛型酚醛树脂，例如由苯酚与二甲氧基对二甲苯或双甲氧基甲基联苯合成的苯酚芳烷基树脂等。0096这些固化剂可以单独使用或者并用两种以上。0097作为固化剂，优选举出咪唑化。
27、合物、酚化合物。0098作为固化促进剂，可举出例如三亚乙基二胺、三2，4，6二甲基氨基甲基苯酚等叔胺化合物，例如三苯基膦、四苯基鏻四苯基硼酸酯、四正丁基鏻O,O二乙基二硫代磷酸酯等磷化合物，例如2,4二氨基62甲基咪唑基1乙基均三嗪异氰脲酸加成物等三嗪化合物，例如季铵盐化合物，例如有机金属盐化合物，例如它们的衍生物等。这些固化促进剂可以单独使用或者并用两种以上。可优选举出三嗪化合物。0099环氧树脂组合物中固化剂的配合比例，相对于环氧树脂100质量份例如为05质量份以上、优选为1质量份以上，另外例如为1000质量份以下、优选为500质量份以下，固化促进剂的配合比例例如为01质量份以下、优选为0。
28、2质量份以下，另外例如为10质量份以下、优选为5质量份以下。0100上述固化剂和/或固化促进剂可以根据需要制备成用溶剂溶解和/或分散而成的溶剂溶液和/或溶剂分散液来使用。0101作为溶剂，可举出例如丙酮、甲基乙基酮等酮，例如乙酸乙酯等酯，例如N，N二甲基甲酰胺等酰胺等有机溶剂等。另外，作为溶剂，也可举出例如水，例如甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇等醇类等水系溶剂。作为溶剂，优选举出有机溶剂，更优选举出酮。0102作为热塑性树脂成分，可举出例如聚烯烃例如聚乙烯、聚丙烯、乙烯丙烯共聚物等、丙烯酸类树脂例如聚甲基丙烯酸甲酯等、聚乙酸乙烯基酯、乙烯乙酸乙烯基酯共聚物、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、聚酰胺尼龙注。
29、册商标、聚碳酸酯、聚缩醛、聚说明书CN104125976A7/41页9对苯二甲酸乙二醇酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚砜、聚醚砜、聚醚醚酮、聚烯丙基砜、热塑性聚酰亚胺、热塑性氨基甲酸酯树脂、聚氨基双马来酰亚胺、聚酰胺酰亚胺、聚醚酰亚胺、双马来酰亚胺三嗪树脂、聚甲基戊烯、氟化树脂、液晶聚合物、烯烃乙烯醇共聚物、离聚物、聚芳酯、丙烯腈乙烯苯乙烯共聚物、丙烯腈丁二烯苯乙烯共聚物、丙烯腈苯乙烯共聚物等。0103橡胶成分为表现出橡胶弹性的聚合物，例如包含弹性体，具体而言，可举出氨基甲酸酯橡胶、丙烯酸类橡胶、硅酮橡胶、乙烯基烷基醚橡胶、聚乙烯基醇橡胶、聚乙烯基吡咯烷酮橡胶、聚丙烯酰胺橡胶、纤维素橡胶、天然橡胶、丁。
30、二烯橡胶、氯丁橡胶、苯乙烯丁二烯橡胶SBR、丙烯腈丁二烯橡胶NBR、苯乙烯乙烯丁二烯苯乙烯橡胶、苯乙烯异戊二烯苯乙烯橡胶、苯乙烯异丁烯橡胶、异戊二烯橡胶、聚异丁烯橡胶、丁基橡胶等。0104作为橡胶成分，优选举出丙烯酸类橡胶。0105丙烯酸类橡胶为通过包含甲基丙烯酸烷基酯的单体的聚合而得到的合成橡胶。0106甲基丙烯酸烷基酯为甲基丙烯酸烷基酯和/或丙烯酸烷基酯，可举出例如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸2乙基己酯、甲基丙烯酸壬酯等烷基部分为碳数110的直链状或支链状的甲基丙烯酸烷基酯，优选举出烷基部分为碳数28的直链状的甲基丙烯酸烷基酯。0107甲基丙烯。
31、酸烷基酯的配合比例相对于单体例如为50质量以上、优选为75质量以上，例如为99质量以下。0108单体也可以包含能够与甲基丙烯酸烷基酯聚合的共聚性单体。0109共聚性单体含有乙烯基，可举出例如甲基丙烯腈等含氰基乙烯基单体、例如苯乙烯等芳香族乙烯基单体等。0110共聚性单体的配合比例，相对于单体例如为50质量以下、优选为25质量以下，例如为1质量以上。0111这些共聚性单体可以单独使用或并用2种以上。0112为了使粘接力增大，丙烯酸类橡胶可以含有与主链的末端或中间键合的官能团。作为官能团，可举出例如羧基、羟基、环氧基、酰胺基等，优选举出环氧基。0113丙烯酸类橡胶的重均分子量例如为10,000以上。
32、、优选为50,000以上、更优选为100,000以上，另外例如为10,000,000以下、优选为5,000,000以下、更优选为3,000,000以下、最优选为1,000,000以下。丙烯酸类橡胶的重均分子量标准聚苯乙烯换算值通过GPC算出。0114丙烯酸类橡胶的玻璃化转变温度例如为100以上、优选为80以上、更优选为50以上、进一步优选为40以上，另外例如为200以下、优选为100以下、更优选为100以下、进一步优选为50以下、最优选为40以下。0115丙烯酸类橡胶的玻璃化转变温度例如通过基于JISK71211987测定的热处理后的中间点玻璃化转变温度或理论上的计算值算出。在基于JISK71。
33、211987进行测定时，玻璃化转变温度具体而言在差示扫描量热测定热流速DSC中以10/分钟的升温速度算出。0116这些橡胶成分可以单独使用或2种以上并用。说明书CN104125976A8/41页100117需要说明的是，橡胶成分可以根据需要制备成用上述溶剂溶解而成的橡胶成分溶液来使用。0118将橡胶成分制备成橡胶成分溶液时，橡胶成分的含有比例，相对于橡胶成分溶液例如为1质量以上、优选为2质量以上、进一步优选为5质量以上，另外例如为99质量以下、优选为90质量以下、更优选为80质量以下。0119这些聚合物成分可以单独使用或2种以上并用。0120聚合物成分中，优选举出热固性树脂成分、橡胶成分。01。
34、21热固性树脂成分的配合比例，相对于聚合物基质例如为01质量以上、优选为1质量以上、进一步优选为5质量以上，另外例如为100质量以下、优选为999质量以下、进一步优选为99质量以下。0122橡胶成分的配合比例，相对于聚合物基质例如为01质量以上、优选为1质量以上、进一步优选为5质量以上，另外例如为100质量以下、优选为999质量以下、进一步优选为99质量以下。0123相对于原料成分的总量固体成分总量100质量份，氮化硼粒子的质量基准的配合比例例如为40质量份以上、优选为65质量份以上，另外例如为95质量份以下、优选为90质量份以下；相对于原料成分的总量100质量份，聚合物基质的质量基准的配合比。
35、例例如为5质量份以上、优选为10质量份以上，另外例如为60质量份以下、优选为35质量份以下。需要说明的是，氮化硼粒子的相对于聚合物基质100质量份的质量基准的配合比例例如为60质量份以上、优选为185质量份以上，另外例如为1900质量份以下、优选为900质量份以下。0124需要说明的是，聚合物基质中除上述各成分聚合物外例如可还含有聚合物前体例如包含低聚物的低分子量聚合物等和/或单体。0125为了制备原料成分，将上述各成分包含氮化硼粒子和聚合物基质的成分和溶剂进行配合，搅拌后使其干燥，从而以原料粉体的形式得到原料成分。0126作为溶剂，可举出例如与配合于上述固化剂和/或固化促进剂中的溶剂同样的溶。
36、剂。溶剂的配合比例，相对于氮化硼粒子和聚合物基质的总量100质量份例如为20质量份以上、优选为50质量份以上，另外例如为2000质量份以下、优选为500质量份以下。0127作为干燥方法，采用例如在0以上、优选为10以上并且为80以下、优选为40以下，例如在001PA以上、优选为01PA以上并且例如为300PA以下、优选为100PA以下的条件下进行真空加热的真空干燥方法。0128或者，也可以通过公知的旋转流化床造粒法等从原料成分制备原料粉体。01290130接着，在该方法中，由上述原料成分利用压延机形成导热性片。0131接着，参照图1对长片形成工序中使用的压延机进行说明。0132图1中，压延机1。
37、为具备以形成多个夹持部分2的方式配置的多个辊3的压延机成形装置。0133具体而言，压延机1具备沿与长片20具体而言，通过压制将导热性片100成形前的长片20的运送方向图1中的上下方向、铅直方向正交的方向图1中的左右方向相互对置配置的一对辊5和6所构成的压延构件4。说明书CN104125976A109/41页110134压延构件4沿运送方向隔开间隔地排列配置多个。即压延构件4的一对辊5和6沿运送方向分别配置多个。0135另外，多个压延构件4分别具备第1辊5和与其对置的第2辊6，并形成它们的夹持部分2即第1辊5与第2辊6间的间隙。0136第1辊5和第2辊6例如由不锈钢、铁、铜等金属制的辊形成。优选。
38、由不锈钢形成。0137第1辊5和第2辊6以在它们的夹持部分2中向同一方向下方旋转的方式设置，以能够将长片20向运送方向下游侧下方运送。0138第1辊5和第2辊6的转速例如设定为50M/分钟以下、优选为10M/分钟以下、并且例如为001M/分钟以上的范围。0139另外，第1辊5和第2辊6根据需要由未图示的热源进行加热，其表面温度例如在聚合物基质含有热固性树脂成分时设定为这些长片成为B阶段状态的温度。具体而言，第1辊5和第2辊6的表面温度例如设定为20以上、优选为40以上、并且例如为150以下、优选为80以下的范围。0140另外，第1辊5和第2辊6的直径例如为80MM以上、优选为100MM以上，另。
39、外例如为1000MM以下、优选为700MM以下，其轴方向长度例如形成为100MM以上、优选为200MM以上，另外例如为3000MM以下、优选为2000MM以下。0141多个压延构件4具体而言分为第1压延构件7、在第1压延构件7的运送方向下游侧隔开间隔地配置的第2压延构件8、在第2压延构件8的运送方向下游侧隔开间隔地配置的第3压延构件9、在第3压延构件9的运送方向下游侧隔开间隔地配置的第4压延构件10、和在第4压延构件10的运送方向下游侧隔开间隔地配置的第5压延构件11。0142第1压延构件7、第2压延构件8、第3压延构件9、第4压延构件10和第5压延构件11沿运送方向上下方向配置为直线状I字状。
40、。0143另外，多个压延构件4的各自的第1辊5和第2辊6间的夹持部分2的间隔G可以向运送方向下游侧依次变小的方式设定。0144具体而言，第1压延构件7的夹持部分2的间隔G1、第2压延构件8的夹持部分2的间隔G2、第3压延构件9的夹持部分2的间隔G3、第4压延构件10的夹持部分2的间隔G4、和第5压延构件11的夹持部分2的间隔G5例如满足下述式1。0145G1G2G3G4G510146另外，在沿运送方向邻接的上游侧的压延构件4和下游侧的压延构件4中，下游侧的压延构件4的夹持部分2的间隔间隙，以下含义相同G相对于上游侧的压延构件4的夹持部分2的间隔G，例如为099倍以下、优选为095倍以下、进一步。
41、优选为09倍以下，例如、01倍以上。0147换言之，下游侧的压延构件4的夹持部分2的间隔G相对于上游侧的压延构件4的夹持部分2的间隔G的比RG/G为099以下、优选为095以下、进一步优选为09以下，且例如01倍以上。0148详细而言，第2压延构件8的夹持部分2的间隔G2相对于第1压延构件7的夹持部分2的间隔G1的比R2/1、第3压延构件9的夹持部分2的间隔G3相对于第2压延构件8的夹持部分2的间隔G2的比R3/2、第4压延构件10的夹持部分2的间隔G4相对于第3压延构件9的夹持部分2的间隔G3的比R4/3、和第5压延构件11的夹持部分2的间隔G5相说明书CN104125976A1110/41。
42、页12对于第3压延构件11的夹持部分2的间隔G4的比R5/4例如满足下述式2。0149R2/1R3/2R4/3R5/420150式中，R2/1为G2/G1、R3/2为G3/G2、R4/3为G4/G3、R5/4为G5/G4。0151优选满足下述式3。0152R2/1R3/2R4/3R5/430153式中，R2/1、R3/2、R4/3和R5/4的含义与上述相同。0154具体而言，第1压延构件7的夹持部分2的间隔G1例如为02MM以上、优选为03MM以上，另外例如为5MM以下、优选为3MM以下。另外，第2压延构件8的夹持部分2的间隔G2例如为01MM以上，另外例如为4MM以下、优选为3MM以下。另外。
43、，第3压延构件9的夹持部分2的间隔G3例如为01MM以上，另外例如为3MM以下、优选为2MM以下。另外，第4压延构件10的夹持部分2的间隔G4例如为01MM以上，另外例如为2MM以下、优选为1MM以下。另外，第5压延构件11的夹持部分2的间隔G5例如为01MM以上，另外例如为1MM以下、优选为08MM以下。0155另外，R2/1、R3/2、R4/3和R5/4例如为01以上、优选为02以上，另外例如为09以下、优选为08以下。0156需要说明的是，压延机1可以根据需要在第5压延构件11的运送方向下游侧隔开间隔地设置卷取辊未图示。0157于是，长片形成工序中，为了通过压延机1由原料成分形成长片20。
44、，首先，从第1压延构件7的夹持部分2的上方投入原料成分27。0158原料成分27的投入量例如为001KG/分钟以上、优选为002KG/分钟以上，另外例如为50KG/分钟以下、优选为5KG/分钟以下。0159接着，投入第1压延构件7的夹持部分2的原料成分27，在第1压延构件7的夹持部分2中通过第1辊5和第2辊6的旋转而边被向运送方向下游侧下侧运送，边被压延而成形为长片20，长片20从第1压延构件7向第2压延构件8送出。0160由第1压延构件7成形的长片20的厚度T1例如为02MM以上、优选为025MM以上，另外例如为5MM以下、优选为4MM以下。0161接着，由第1压延构件7送出的长片20，然后。
45、通过第2压延构件8的第1辊5和第2辊6的旋转而到达并进入第2压延构件8的夹持部分2，并通过第2压延构件8的第1辊5和第2辊6的旋转而边被向运送方向下游侧下侧运送边被压延，并从第2压延构件8的夹持部分2送出。0162由第2压延构件8成形的长片20的厚度T2比通过第1压延构件7的压延而成形的长片20的厚度T1薄，相对于厚度T1例如为99以下、优选为95以下、进一步优选为90以下，另外为10以上。0163具体而言，由第2压延构件8成形的长片20的厚度T2例如为01MM以上、优选为02MM以上，另外例如为4MM以下、优选为3MM以下。0164接着，从第2压延构件8送出的长片20，然后通过第3压延构件9。
46、的旋转而到达并进入第3压延构件9的夹持部分2，并通过第3压延构件9的第1辊5和第2辊6的旋转而边被向运送方向下游侧下侧运送边被压延，并从第3压延构件9的夹持部分2送出。0165由第3压延构件9成形的长片20的厚度T3比通过第2压延构件8的压延而成形说明书CN104125976A1211/41页13的长片20的厚度T2薄，相对于厚度T2例如为99以下、优选为95以下、进一步优选为90以下，另外为10以上。0166具体而言，由第3压延构件9成形的长片20的厚度T3例如为01MM以上，另外例如为3MM以下、优选为2MM以下。0167接着，由第3压延构件9送出的长片20，然后通过第4压延构件10的旋转。
47、而到达并进入第4压延构件10的夹持部分2，并通过第4压延构件10的第1辊5和第2辊6的旋转而边被向运送方向下游侧下侧运送边被压延，并从第4压延构件10的夹持部分2送出。0168由第4压延构件10成形的长片20的厚度T4比通过第3压延构件9的压延而成形的长片20的厚度T3薄，相对于厚度T3例如为99以下、优选为95以下、进一步优选为90以下，另外为10以上。0169具体而言，由第4压延构件10成形的长片20的厚度T4例如为01MM以上，另外例如为2MM以下、优选为1MM以下。0170接着，由第4压延构件10送出的长片20，然后通过第5压延构件11的旋转而到达并进入第5压延构件11的夹持部分2，并。
48、通过第5压延构件11的第1辊5和第2辊6的旋转边而被向运送方向下游侧下侧运送边被压延，并从第5压延构件11的夹持部分2送出。0171由第5压延构件11成形的长片20的厚度T5比通过第4压延构件10的压延而成形的长片20的厚度T4薄，相对于厚度T4例如为99以下、优选为95以下、进一步优选为90以下，另外为10以上。0172具体而言，由第5压延构件11成形的长片20的厚度T5例如为005MM以上、优选为01MM以上，另外例如为1MM以下、优选为08MM以下。0173然后，由第5压延构件11送出的长片20通过未图示的卷取辊进行卷绕。0174由此，可以得到长片20。0175需要说明的是，虽然在图1中。
49、没有示出，但在长片20的表面左面和右面也可以设置脱模片并利用压延机1进行压延。具体而言，用2片脱模片未图示夹持原料成分27，利用压延机1对由它们形成的层叠体进行压延。0176作为脱模片，可举出例如聚酯具体而言，聚对苯二甲酸乙二醇酯PET等片、聚烯烃片、硅酮橡胶片等树脂片，例如不锈钢、铁等金属箔等。优选举出树脂片。另外，也可以对脱模片的表面实施公知的脱模处理。0177脱模片的厚度例如为10M以上、优选为30M以上，另外例如为300M以下、优选为250M以下。0178脱模片可以使用市售品，例如，作为PET，具体而言可使用DIAFOILMRF系列、DIAFOILMRX系列、DIAFOILMRN系列以上为三菱树脂公司制、系列、SG系列以上、PANAC公司制等。01790180在长片形成工序后实施压制工序。0181具体而言，将通过长片形成工序成形的长片20裁切为规定的大小，对片21进行成形，然后如图2所示，例如利用真空压制机等压制机对片21进行压制，得到导热性片。说明书CN104125976A1312/41页140182具体而言，例如将长片20切取为矩形，对片21进行成形，。