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1、10申请公布号CN104259198A43申请公布日20150107CN104259198A21申请号201410460125222申请日20140911B09C1/08200601B09C1/1020060171申请人东莞市环境科学研究所地址523009广东省东莞市南城区体育路15号申请人广东省生态环境与土壤研究所72发明人陶亮万开刘承帅吴对林李芳柏黄奂彦曾彩明74专利代理机构广州嘉权专利商标事务所有限公司44205代理人郑莹54发明名称一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法57摘要本发明公开了一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法。本发明利用微生物燃料电池MFC的优点，将阳极组和阴极组（设。
2、有隔膜）埋于污染土壤中，阳极组就地利用土壤中的有机物作为燃料，产生的电子通过阳极和导线到达阴极组，对吸附在阴极组的重金属六价铬进行还原，从而促进土壤重金属六价铬污染物的降解和转化，实现六价铬重金属污染土壤的原位修复。本发明采用原位修复工艺，具有去除效率高、成本低、安全性好、无需通气耗能，阴极组和阳极组可根据实际情况来组合优化，可重复使用、不引起二次污染等优点，对清除六价铬污染土壤具有重要意义，在土壤重金属污染治理等资源环境领域有很广阔的应用前景。51INTCL权利要求书1页说明书5页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书5页10申请公布号CN104259198AC。
3、N104259198A1/1页21一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法，其特征在于包括以下步骤1）将微生物燃料电池的阳极组和阴极组相互隔开埋于六价铬污染的土壤中；2）将阳极组和阴极组通过导线连接；3）调节土壤的含水率3；4）调节土壤PH值为27；5）调节土壤温度为1535；6）控制反应时间为1天以上，即可。2根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述PH值为5。3根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述温度为2535。4根据权利要求1或3任一所述的方法，其特征在于所述温度为25。5根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述反应时间为5以上天。6根据权利要求1或5任一所述的方法，其特征在于所述反应。
4、时间为6天。权利要求书CN104259198A1/5页3一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法技术领域0001本发明涉及一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法，属于土壤污染修复领域。背景技术0002铬是动物和人体必须的微量元素之一。铬主要以CR和CR两种形态存在环境中，CR相比CR相对稳定，毒性也相对较小。随着现代工业的飞速发展，产生铬污染的主要生产和工艺已经涉及冶金、化工、农业、医学等多个领域，上述工业生产中，均可产生含铬“三废”。大量的铬进入环境并长期残留于环境中，通过地球化学过程污染地下水，通过生物地球化学过程污染整个生态系统，特别是农业生态系统，通过食物链危害动物与人类的健康。0003。
5、在目前土壤污染修复技术中，土壤原位修复因可避免二次污染问题，近年来受到强烈关注。把多种修复技术结合在一起的土壤修复技术已成为土壤修复的主要研究方向,其中近年提出的将化学与生物法相结合的生态化学修复技术新方法是21世纪污染土壤修复技术的发展方向。0004微生物燃料电池（MFC）能将各种有机物在厌氧阳极室被具有电化学活性的微生物厌氧氧化，同时将电子传递至阴极电子受体进行还原构成一个完整回路。MFC的电极作为电子受体为促进六价铬污染还原提供了一个新的思路，即插入电极作为低成本、易维护电子接收体，将微生物氧化有机物产生的电子通过阳极和外电路传递至阴极和六价铬反应，加快阴极六价铬污染物的还原降解脱毒。0。
6、005本发明利用微生物燃料电池MFC的优点对吸附在阴极组的重金属六价铬进行还原。MFC装置包括阳极组和阴极组，贴附于所述阴极组设有隔膜，相互隔开埋于污染土壤中并通过导线连接。将阳极组和阴极组埋于污染土壤中，控制工艺条件促进土壤重金属六价铬污染物的降解和转化，为实现六价铬重金属污染土壤的原位修复提供一种方法。0006目前公开的利用MFC修复污染大多针对阳极污染物处置，多为能被微生物利用的有机污染物燃料，主要包括市政污水、工厂排放的有机废水、人畜粪便等，但针对作为电子受体的阴级污染物、特别是重金属元素六价铬的MFC报道较少，利用MFC脱除六价铬的操作方法未成熟。发明内容0007本发明的目的在于提供。
7、一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法。0008本发明所采取的技术方案是一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法，包括以下步骤1）将微生物燃料电池的阳极组和阴极组相互隔开埋于六价铬污染的土壤中；2）将阳极组和阴极组通过导线连接；3）调节土壤的含水率3；说明书CN104259198A2/5页44）调节土壤PH值为27；5）调节土壤温度为1535；6）控制反应时间为1天以上，即可。0009进一步的，所述PH值为5。0010进一步的，所述温度为2535。0011进一步的，所述温度为25。0012进一步的，所述反应时间为5以上天。0013进一步的，所述反应时间为6天。0014本发明的有益效果是本发明采用。
8、原位修复工艺，具有去除效率高、成本低、安全性好、无需通气耗能，阴极组和阳极组可根据实际情况来组合优化，可重复使用、不引起二次污染等优点，对清除六价铬污染土壤具有重要意义，在土壤重金属污染治理等资源环境领域有很广阔的应用前景。具体实施方式0015一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法，包括以下步骤1）将微生物燃料电池的阳极组和阴极组相互隔开埋于六价铬污染的土壤中；2）阳极组和阴极组通过导线连接；3）调节处理土壤的含水率3；4）调节土壤PH值为27，PH值优选为5；5）调节土壤温度为1535，优选为2535，最优选为25；6）控制反应时间为1天以上，优选为5以上天，最优选为6天，即可。0016下面。
9、结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但并不局限于此。0017土壤环境质量标准GB156181995中规定，土壤中铬的轻度污染、中度污染和重度污染的起始值分别为90、150、300MG/KG。以下所有实施例中采集的土壤样品中的总铬及六价铬含量分别为62103MG/KG和34103MG/KG，属于重度污染，含水率为3。0018实施例1最佳反应PH值的确定设计了以下实验研究MFC原位脱除污染土壤中六价铬的最佳PH条件将污染土壤混匀加入长宽高分别为05M05M05M的反应器中作为污染土壤处理单元，按照串联方式分别将阳极组和阴极组埋于污染土壤中，通过导线连接。调节污染土壤的PH值范围为27。反应在25。
10、1恒温持续运行6天。测定时，随机取3个平行组的土壤样品，混匀，准确称取混匀土壤样品5G，至于100ML烧杯中，加入04MOL/LKCL溶液50ML，电磁搅拌5MIN，离心6500RPM，1020MIN分离，取上清液，二苯碳酰二肼分光光度法分析水溶液中残余的六价铬浓度，计算六价铬脱除率（见表1）。0019表1不同PH条件下六价铬脱除率说明书CN104259198A3/5页5表1中结果表明，在PH27的范围内该方法脱除污染土壤中六价铬均具有较好的处理效果。但当PH为5时，铬VI的还原率最高（9429）明显优于其他PH条件下的还原率。0020实施例2最佳反应时间的确定设计了以下实验来研究MFC原位脱。
11、除污染土壤中六价铬的最佳反应时间将污染土壤混匀加入长宽高分别为05M05M05M的反应器中作为污染土壤处理单元，按照串联方式分别将阳极组和阴极组埋于污染土壤中，通过导线连接。调节污染土壤的PH值为5。反应在251恒温持续运行010天。测定时，随机取3个样品土壤样品混匀，准确称取混匀土壤样品5G，至于100ML烧杯中，加入04MOL/LKCL溶液50ML，电磁搅拌5MIN，离心6500RPM，1020MIN分离，取上清液，二苯碳酰二肼分光光度法分析水溶液中残余的六价铬浓度，计算六价铬脱除率（见表2）。0021表2不同脱附时间下六价铬脱除率表2中结果表明，反应1天后可明显去除土壤中的六价铬含量（脱。
12、除率达15），当反应时间达到5天以上时，可去除大部份六价铬（脱除率达77以上），尤其是反应6天后脱除率说明书CN104259198A4/5页6可达9429，反应6天以后脱除率的增长速度缓慢，故最佳反应时间为6天，可见该方法原位脱除土壤六价铬快速高效。0022实施例3最佳反应温度的确定设计了以下实验来研究MFC原位脱除污染土壤中六价铬的最佳反应温度将污染土壤混匀加入长宽高分别为为05M05M05M的反应器中作为污染土壤处理单元，按照串联方式分别将阳极组和阴极组埋于污染土壤中，通过导线连接。调节污染土壤的PH值为5。反应在535恒温持续运行6天。测定时，随机取3个样品土壤样品混匀，准确称取混匀土壤。
13、样品5G，至于100ML烧杯中，加入04MOL/LKCL溶液50ML，电磁搅拌5MIN，离心6500RPM，1020MIN分离，取上清液，二苯碳酰二肼分光光度法分析水溶液中残余的六价铬浓度，计算六价铬脱除率（见表3）。0023表3不同脱附温度下六价铬脱除率表3中结果表明，在较高温度时（2535），MFC原位脱除污染土壤中六价铬具有较好的处理效果，但在2535之间，MFC原位脱除污染土壤中六价铬的处理效果没有明显差异，说明MFC原位脱除污染土壤六价铬的优选温度为2535。0024实施例4一种原位修复重金属六价铬污染土壤的方法，包括以下步骤1）将微生物燃料电池的阳极组和阴极组相互隔开埋于六价铬污染。
14、的土壤中；2）阳极组和阴极组通过导线连接；3）调节处理土壤的含水率3；4）调节土壤PH值为5；5）调节土壤温度为25；6）连续反应6天，即可。0025重复性检测设计了以下实验来研究MFC原位脱除污染土壤中六价铬的重复使用效果按照上述实施例4中的操作方法将污染土壤混匀加入长宽高分别为为05M05M05M的反应器中作为污染土壤处理单元，按照串联方式分别将阳极组和阴极组埋于污染土壤中，通过导线连接；调节污染土壤土壤的含水率为3，PH值为5，251恒温持续运行6天。测定时，随机取3个土壤样品混匀，准确称取混匀土壤样品5G，至于100ML烧杯中，加入04MOL/LKCL溶液50ML，电磁搅拌5MIN，离心6500RPM，1020MIN分离，取上清液，二苯碳酰二肼分光光度法分析水溶液中残余的六价铬浓度，计算六价铬脱除率，使用05MEDTA洗脱阴极电极吸附的六价铬后重复使用。以上述同样的方法，进行多次重复实验，结果如表4所示。从表4中可以看出，同一MFC装置按本发明的操作方法具有很好说明书CN104259198A5/5页7的重复性。0026表4重复使用下六价铬的脱除率说明书CN104259198A。