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1、10申请公布号CN102119121A43申请公布日20110706CN102119121ACN102119121A21申请号200980131198422申请日20090728200822760320080810JPC01B31/02200601B01J23/75520060171申请人泽田重美地址日本北海道72发明人泽田重美水野忠彦74专利代理机构中科专利商标代理有限责任公司11021代理人朱丹54发明名称13C的制造方法57摘要本发明的目的在于，提供一种13C的制造方法，其作为原料使用通用的烃化合物，不会产生放射性废弃物地获得非放射性的稳定同位素13C。此外，13C的制造方法的构成是以碳。
2、化合物作为原料，在氢、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的制造方法，其特征在于，反应催化剂是镍烧结体或镍合金的烧结体。30优先权数据85PCT申请进入国家阶段日2011021086PCT申请的申请数据PCT/JP2009/0633732009072887PCT申请的公布数据WO2010/018748JA2010021851INTCL19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书5页附图2页CN102119127A1/1页21一种13C的制造方法，是以碳化合物作为原料，在氢、硫化合物和反应催化剂的存在。
3、下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的制造方法，其特征在于，反应催化剂是镍烧结体或镍合金的烧结体。2根据权利要求1所述的13C的制造方法，其特征在于，所述硫化合物的硫含有率为，相对于所述碳化合物为50重量PPM以上并且为7重量以下。3根据权利要求1或2所述的13C的制造方法，其特征在于，所述氢的压力为98105PA以上并且为223106PA以下10KG/CM2以上并且为250KG/CM2以下。4一种13C的制造方法，是以碳化合物作为原料，在氢与惰性气体的混合气体、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的。
4、碳的稳定同位素的13C的制造方法，其特征在于，反应催化剂是镍烧结体或镍合金的烧结体。权利要求书CN102119121ACN102119127A1/5页313C的制造方法技术领域0001本发明涉及一种以碳化合物作为原料来制造13C质量数为13的非放射性的碳的稳定同位素的方法，特别涉及用于在低温下获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的13C的制造方法。背景技术0002以往采用的是如下的方法，即，将氘和氚加热到1亿度以上，引起核聚变反应，生成氦等，获得非常大的核聚变能量。该方法具有如下等优点，即，原料基本上无穷无尽，在原理上不会失控，没有二氧化碳的产生，不会产生高水平的放射性废弃物。0003另外。
5、，在日本特开平08211191号公报专利文献1中，公开了利用数千安培的大电流所致的电弧放电产生等离子体而使氘、氚在数千万度下发生核聚变反应的技术。0004另外，如非专利文献1中所示，现在虽然常温核聚变的研究也在积极地进行，然而尚处于学问研究的阶段，还没有达到工业化水平的程度。0005另外，在国际公开第2008/072546号小册子专利文献2中，公开了如下的用于制造13C的技术，即，利用简易装置，使反应温度大幅度降低，设为1000以下的温度，作为原料使用通用的烃化合物，在氢与硫化合物的存在下，使用铂催化剂、钯催化剂等，不产生放射性废弃物地获得作为非放射性的碳的同位素的13C。0006在先技术文献。
6、0007专利文献0008专利文献1日本特开平08211191号公报0009专利文献2国际公开第2008/072546号小册子0010非专利文献1日本原子力学会志VOL47，NO92005大阪大学高桥亮人、三菱重工株式会社岩村康弘著P62P63发明内容0011发明所要解决的课题0012但是，根据以往的技术，在作为原料使用通用的烃化合物，在氢和硫化合物的存在下，不产生放射性废弃物地获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的制造方法中，由于作为反应催化剂使用产量少且特殊的铂催化剂或钯催化剂等，因此存在难以作为通用的技术的问题。0013解决课题的手段0014为了解决以上的问题，首先，第一发明提供一种1。
7、3C的制造方法，其特征在于，是以碳化合物作为原料，在氢、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的制造方法，其中反应催化剂是镍烧结体或镍合金的烧结体。0015另外，第二发明提供如下的上述第一发明中所述的13C的制造方法，其特征在于，说明书CN102119121ACN102119127A2/5页4上述硫化合物的硫含有率为，相对于上述碳化合物为50重量PPM以上，并且为7重量以下。0016另外，第三发明提供如下的上述第一发明中所述的13C的制造方法，其特征在于，上述氢的压力为98105PA以上，并且为223106PA以下10KG/。
8、CM2以上，并且为250KG/CM2以下。0017另外，第四发明提供一种13C的制造方法，其特征在于，是以碳化合物作为原料，在氢与惰性气体的混合气体、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C的制造方法，其中反应催化剂是镍烧结体或镍合金的烧结体。0018本发明中，作为碳化合物，如果大体上分类，则可以选择气体、液体、固体。作为气体的代表例，有甲烷、乙烷、丙烷、丁烷等烃，作为液体的代表例，有苯、甲苯、萘、蒽、汽油、轻油、煤油、重油、杂酚油、煤焦油等。此外作为固体的代表例，有活性碳、炭黑、煤、焦炭等。它们既可以单独使用，也可以将上述的。
9、气体、液体、固体的碳化合物分别任意地混合使用。0019另外，本发明中，氢除了在原子核中为1个质子的H以外，也可以将在原子核中有1个质子和1个中子的氘D或有1个质子和2个中子的氚TTRITIUM等氢的同位素作为原料，然而最优选在工业上作为通用气体使用的氢。0020另外，本发明中，即使将惰性气体与氢并用，本发明的反应也会进行。作为惰性气体的代表例，可以举出氦气、氖气、氩气等稀有气体。例如即使将氢用HE稀释100倍左右，氢气压力为1个大气压1013102PA的水平，只要提高反应温度，也可以获得同等的反应速度。从安全性的方面考虑，可以同与大部分的物质都不反应的惰性气体并用，因而优选。0021另外，本发。
10、明的硫S化合物只要是在本发明的反应中会产生含硫自由基的化合物即可，作为代表例，可以从硫化氢、二氧化硫等无机硫化合物、以及甲硫醇、甲硫醚、甲基化二硫、苯并噻吩等有机硫化合物、以及硫单质中选择。它们既可以单独使用，也可以混合使用。0022作为反应时的硫添加量硫纯度，优选相对于原料的碳化合物为50重量PPM以上。在少于50重量PPM的情况下，会有反应进行速度缓慢的情况，不够实用。通常来说，煤焦油、杂酚油、重油等的硫含有率为50重量PPM以上，并且为7重量以下的范围，不需要追加。在硫含有率超过7重量的情况下，不会有阻碍反应的情况，然而会有在常温下硫作为固体析出的情况，此时，由于硫附着于容器、配管内而造。
11、成妨碍，因此不够理想。0023对于反应温度和压力，温度和压力越高，则越是促进反应。但是，在封闭型的反应装置中，从材料的制约方面考虑，压力、温度都被确定有上限。反应中的氢的压力优选为98105PA以上，并且为223106PA以下10KG/CM2以上，并且为250KG/CM2以下。即使氢的压力小于98105PA10KG/CM2，在温度足够高的情况下，也可以使反应进行。例如，即使是1个大气压1013102PA，只要提高温度，就可以以与100个大气压1013104PA的氢单独使用的情况同等的速度进行反应。0024作为反应温度，优选为500以上并且1000以下。更优选为600以上并且900以下。在低于6。
12、00的温度下，如果氢气的压力不是足够高，则难以引起反应，如果超过900，则难以应用发电或化工厂用的高温装置构件，因而不够理想。0025作为反应催化剂优选在工业上容易制造且反应性高的镍烧结体或镍合金催化剂说明书CN102119121ACN102119127A3/5页5的烧结体。作为用作镍合金的合金用金属，可以举出铁、铬、钴、钼、锰、铝、镁、镧等。0026利用本发明得到的13C的生成和能量产生的原因的机理尚不确定，然而根据1939年德国的物理学家和提出的如下所示的CNO循环反应的结果，可以推定是下述的1、2、3式中所示的局部反应的产生。0027数10028002900300031003200330。
13、034伽玛射线正电子射线V中微子0035根据本发明，可以将通用的碳化合物作为原料，在氢和硫化合物的存在下，作为反应催化剂使用作为通用的工业材料的镍烧结体或镍合金的烧结体。另外，可以同时地获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C和能量产生。反应装置也可以很简易，反应控制也可以通过控制温度和压力而容易地进行。附图说明0036图1是作为实验装置的反应器的概略图。0037图2是表示实施例1的反应器的温度变化的图，图中，A表示高压釜主体的内部温度，B表示高压釜主体的外壁面的温度，C表示加热器的耗电W的变迁。具体实施方式0038下面，在参照附图的同时，对本发明的13C的制造方法的一个实施方式进行具体说明。。
14、而且，本发明不受这些实施方式的任何限定。另外，利用本发明的13C的制造方法得到说明书CN102119121ACN102119127A4/5页6的13C的分析可以利用GCMSGASCHROMATOGRAPHYMASSSEPCTROMETRY；气相色谱质谱分析、13CNMRNUCLEARMAGNETICRESONANCE；核磁共振法来进行。0039本实施方式中，将碳化合物作为原料，在氢、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C。其特征在于，此时，反应催化剂为镍烧结体或镍合金的烧结体。另外，硫化合物的硫含有率相对于碳化合物为50重量。
15、PPM以上并且7重量以下。另外，氢的压力为98105PA以上并且223106PA以下10KG/CM2以上并且250KG/CM2以下。此外，将碳化合物作为原料，在氢与惰性气体的混合气体、硫化合物和反应催化剂的存在下，利用500以上并且1000以下的反应，获得作为非放射性的碳的稳定同位素的13C。其特征在于，此时，反应催化剂为镍烧结体或镍合金的烧结体。0040实施例10041图1所示的反应器1将壳体部外径56MM、内径26MM而内容积为88CC的SUS制的圆筒型高压釜2设置于与电源3A连接的电热式的加热器3内，向高压釜主体2A内插入以碳化合物11作为原料而含有硫化合物的杂酚油硫含有率为007重量1。
16、CC、空隙率面积率为5的100纯度的镍烧结体后，夹隔着金属制的衬垫10将高压釜盖2B的凸部2B1嵌合到高压釜主体2A的凹部2A1中，向设于高压釜主体2A及高压釜盖2B的各自的周缘部的6个部位的贯穿孔2A2、2B2中插穿6根螺栓5，在该螺栓5上螺合紧固螺母12而将高压釜盖2B固定于高压釜主体2A中。0042其后，在将氢供给阀7打开而向高压釜2内供给氢气的同时，将排气阀6一直打开几分钟，将残留于该高压釜2内的空气置换为氢气。其后，关闭排气阀6而使高压釜2内的氢气的压力上升到100个大气压1013104PA，将氢填充到高压釜2内后，将氢供给阀7关闭。从电源3A对设有像这样充入了氢气的高压釜2的加热器。
17、3通电，加热到高压釜2的内部温度达到640，停止对该加热器3的通电。其后，反应炉的温度推移到比高压釜的外壁面的温度高1020。0043而且，在图1中，8A、8B为热电偶温度计，热电偶温度计8A设于高压釜2内部而可以测定高压釜2内部的温度，热电偶温度计8B设于高压釜2的外壁面而可以测定该高压釜2的外壁面的温度。利用热电偶温度计8A、8B测定出的温度数据信息被发送给个人电脑9而被如图2所示地记录。0044将利用热电偶温度计8A、8B测定出的高压釜2内外的温度测定结果表示于图2中。图2中，A表示利用热电偶温度计8A测定出的高压釜2的内部温度。B表示利用热电偶温度计8B测定出的高压釜2的外壁面的温度。。
18、C表示加热器3的耗电W的变迁。如图2所示，在停止加热器3的加热后约16103SEC后可以看到高压釜2的各部温度上升的现象，而在将高压釜2的温度恢复到室温而采取该高压釜2内的残留气体后3日后，利用GCMSGASCHROMATOGRAPHYMASSSPECTROMETRY；气相色谱质谱分析进行气体成分分析。0045其结果是，可知气体成分为CO一氧化碳、CH4甲烷；METHANE、C2H6乙烷；ETHANE、C3H8丙烷；PROPANE、C4H10丁烷；BUTANE、C6H6苯；BENZENE、C7H8甲苯；TOLUENE的烃化合物成分。0046另外，根据质谱MASSSPECTROMETRY的分析的。
19、结果，在气体成分中确认有质量数说明书CN102119121ACN102119127A5/5页7为13的非放射性的碳的稳定同位素13C。0047另外，从高压釜2内部回收的固体碳状的块凝结块和微量的液体的合计重量基本上与所填充的杂酚油同等。0048图2中，以A表示的利用热电偶温度计8A测定出的高压釜主体2A的内部温度比以B表示的利用热电偶温度计8B测定出的高压釜主体2A的外壁面的温度高，因此可知在高压釜主体2A内部引起核聚变所致的放热反应。0049比较例10050使用由在上述实施例1中使用的反应器1构成的高压釜加热装置，作为催化剂替换镍烧结体，将100纯度的密实且表面平滑的镍的薄板插入高压釜主体2。
20、A内，除此以外，利用与上述实施例1相同的条件操作将氢气以100个大气压1013104PA充入，利用加热器3加热高压釜2而将该高压釜主体2A内部的温度从室温加热到640。高压釜主体2A的内部温度未上升，基本上看不到放热。0051实施例20052使用由上述实施例1中使用的反应器1构成的高压釜加热装置，向高压釜主体2A内作为催化剂加入镍烧结体和杂酚油1CC，利用与上述实施例1相同的操作将氢气设为1个大气压1013104PA，此外将氦气设为70个大气压7091103PA，将高压釜主体2A的外壁面的温度B设为640。4小时12分钟后，高压釜主体2A的内部温度A比设定温度高约30度，可以确认有放热反应。对。
21、反应后残留于高压釜主体2A内的固体物质进行了分析，结果确认碳的50以上是碳的稳定同位素13C。0053工业上的利用可能性0054本发明提供一种13C的制造方法，其作为原料使用通用的碳化合物，在氢与硫化合物的存在下不会有产生放射性废弃物的情况，得到非放射性的碳的稳定同位素13C。0055符号的说明00561反应器，2高压釜，2A高压釜主体，2A1凹部，2A2贯穿孔，2B高压釜盖，2B1凸部，2B2贯穿孔，3加热器，3A电源，4镍烧结体，5螺栓，6排气阀，7氢供给阀，8A、8B热电偶温度计，9个人电脑，10衬垫，11碳化合物，12螺母。说明书CN102119121ACN102119127A1/2页8图1说明书附图CN102119121ACN102119127A2/2页9图2说明书附图CN102119121A。