全能铀钍转化增殖堆装置及生产核燃料铀233的方法.pdf

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摘要
申请专利号:

CN201310011868.7

申请日:

2013.01.11

公开号:

CN103077759A

公开日:

2013.05.01

当前法律状态:

终止

有效性:

无权

法律详情:

未缴年费专利权终止IPC(主分类):G21C 21/02申请日:20130111授权公告日:20160106终止日期:20180111|||授权|||实质审查的生效IPC(主分类):G21C 21/02申请日:20130111|||公开

IPC分类号:

G21C21/02

主分类号:

G21C21/02

申请人:

吕应中

发明人:

吕应中

地址:

100084 北京市海淀区清华园1号清华大学能科(吕应运转)424室

优先权:

专利代理机构:

中科专利商标代理有限责任公司 11021

代理人:

汤保平

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内容摘要

一种全能铀-钍转化-增殖堆装置及生产核燃料铀-233的方法,其中全能铀-钍转化-增殖堆装置,包含:一熔盐增殖层,该熔盐增殖层为中空结构,是采用钍作为核肥料;一反应堆堆芯,该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料,该反应堆堆芯位于熔盐增殖层的中心处,该反应堆堆芯的中心为高温熔盐流道;一石墨反射层,该石墨反射层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆堆芯之间;一即时分离器,该即时分离器是辐照后核肥料钍与Pa-233的即时分离器,该即时分离器位于石墨反射层的一侧;一衰变分离器,该衰变分离器存有Pa-233,该衰变分离器与即时分离器连接;一氟化物熔盐燃料制备装置,该氟化物熔盐燃料制备装置与衰变分离器相联接。

权利要求书

权利要求书一种全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,包含:
一熔盐增殖层,该熔盐增殖层为中空结构,是采用钍作为核肥料;
一反应堆堆芯,该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料,该反应堆堆芯位于熔盐增殖层的中心处,该反应堆堆芯的中心为高温熔盐流道;
一石墨反射层,该石墨反射层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆堆芯之间;
一即时分离器,该即时分离器是辐照后核肥料钍与Pa‑233的即时分离器,该即时分离器位于石墨反射层的一侧;
一衰变分离器,该衰变分离器存有Pa‑233,该衰变分离器与即时分离器连接;
一氟化物熔盐燃料制备装置,该氟化物熔盐燃料制备装置与衰变分离器相联接。
如权利要求1所述的全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,其中反应堆堆芯由一个圆柱形环状石墨燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道构成。
如权利要求2所述的全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,其中反应堆堆芯内的含铀核燃料石墨球由自外向内横向流过环状球床的熔盐载热剂冷却。
如权利要求3所述的全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,其中反应堆堆芯的含铀核燃料石墨球内部分为三层:最外层为一石墨外壳,其次为一薄层空腔,最内为一石墨球芯;其中薄层空腔装入含铀核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物;该混合物中的熔盐载热剂与石石墨外壳外流动的熔盐载热剂之间,有石墨外壳上钻出的众多小孔相沟通;该小孔的直径小于包覆颗粒的直径以防止后者外漏。
如权利要求4所述的全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,其中反应堆堆芯内的另一种含铀石墨燃料球的三层结构中,其石墨外壳上不钻小孔,而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃料,后者与石墨球壳外的熔盐载热剂完全隔离。
一种生产核燃料铀的方法,其是采用权利要求1所述的装置,包括如下步骤;
步骤1:在一个以只含铀作为核燃料的反应堆堆芯内进行裂变反应,生产剩余中子;
步骤2:在一个石墨反射层内,使泄漏出反应堆堆芯的剩余中子慢化,一部分返回反应堆堆芯,降低其临界质量,一部分向外泄漏,进入只含钍熔盐的熔盐增殖层,另一部分重复步骤1;
步骤3:在一个以只含钍作为核肥料的熔盐增殖层内通过中子辐照生产Pa‑233;
步骤4:在一个辐照后核肥料钍与Pa‑233即时分离器内将辐照后的含钍熔盐中的Pa‑233与含钍熔盐即时分离;
步骤5:在一个Pa‑233储存衰变分离器内使之衰变为U‑233并加以分离与提纯;
步骤6:在一个氟化物熔盐燃料制备装置内将提纯后的U‑233制成新的增殖堆液态核燃料。
如权利要求6所述的生产核燃料铀的方法,其中含铀反应堆堆芯装载的裂变物质为富集U‑235为核心的包覆颗粒燃料构成的石墨球。
如权利要求7所述的生产核燃料铀的方法,其中含铀反应堆堆芯装载的裂变物质为含U‑233的含铀液态熔盐燃料。
如权利要求6所述的生产核燃料铀的方法,其中反应堆堆芯由一个圆柱形环状石墨燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道构成。
如权利要求9所述的生产核燃料铀的方法,其中反应堆堆芯内的含铀核燃料石墨球由自外向内横向流过环状球床的熔盐载热剂冷却。
如权利要求10所述的生产核燃料铀的方法,其中反应堆堆芯内的含铀核燃料石墨球内部分为三层:最外层为一石墨外壳,其次为一薄层空腔,最内为一石墨球芯;其中薄层空腔32装入含铀核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物;该混合物中的熔盐载热剂与石石墨外壳外流动的熔盐载热剂之间,有石墨外壳上钻出的众多小孔相沟通;该小孔的直径小于包覆颗粒的直径以防止后者外漏。
如权利要求11所述的生产核燃料铀的方法,其中反应堆堆芯内的另一种含铀石墨燃料球的三层结构中,其石墨外壳上不钻小孔,而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃料,后者与石墨球壳外的熔盐载热剂完全隔离。

说明书

说明书全能铀‑钍转化‑增殖堆装置及生产核燃料铀‑233的方法
技术领域
一种全能铀‑钍转化‑增殖堆系统,其中采用一种四区三料的全能铀‑钍转化‑增殖堆:包括一个只含铀的反应堆堆芯区、一个石墨反射层区、一个只含钍增殖层区、和一个辐照后核肥料钍与Pa‑233的即时分离器区;并采用含铀‑235固态核燃料、含铀‑233液态核燃料、与含釷液态熔盐核肥料三种核材料。这样的组合可以实现同时产生高温核能和U‑233人造核燃料,达到釷的完全利用于生产核燃料铀‑233的目标。该全能铀‑钍转化‑增殖堆具备天然安全性,和传统技术难于实现的独特性能:即与传统的流态燃料熔盐增殖堆相比,其裂变燃料的装载量低,从而核燃料的倍增时间大大缩短;而且其设备与回路污染显著降低,利于运行、维修、与场地清理;与传统的熔盐冷却球床动力堆相比,该全能堆不仅生产高温动力,还兼备快速增殖核燃料的双重功能。
背景技术
我国稀土资源丰富,生产量居世界之首。中国稀土矿藏又集中在内蒙古地区,由于矿渣中含有大量带放射性的钍元素,后者基本上没有获得大规模的工业用途,长期积压,堆积如山,造成严重环境污染,特别是地下水污染后,更可能威胁黄河下游,引起国人忧虑,迫切期望加以利用,便害为宝。钍元素本身虽然没有裂变性能,但它吸收中子后,可以生成人造可裂变核素U‑233,具有优于天然裂变核素U‑235的若干性能,例如其热中子裂变产生的次级中子数目为2.3,高于U‑235的2.05,因而可能在热中子堆内实现核燃料增殖,故世界核能发展史上曾掀起过一阵“钍的利用”热潮:美国1950年代先后建成实现了采用液态熔盐燃料的钍增殖试验堆MSRE,和采用棒状燃料的Shippingport钍增殖压水堆;西德也于1990年代建成THTR钍增殖高温石墨球床堆。这些外国经验自然也引起国人高度关注。2011年1月,作为中国科学院首批启动的战略性先导科技专项之一,“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统”项目正式启动。其科学目标是用20年左右时间,研发出新一代核能系统,所有技术均达到中试水平并拥有全部知识产权。
该重点专项对我国能源意义极其重大。据中科院的上述报道称:“未来40年,我国的核能应用将翻20倍;按照目前估计的核能发展趋势,地球上的陆基铀‑235的储量将与化石能源同时枯竭;我们需要一个更好的炉子,可以烧更多的核燃料;还能使用潜在的核资源钍‑232;我国是钍资源大国,若能将钍用于核能,可保我国能源供应千年无忧。”
作为世界上正在高速崛起的人口大国,中国2011年初作出如此重大能源决策,顿时在全世界激起巨大反响。鉴于近年来世界陷入深刻的金融危机,紧接着日本福岛核电站当年三月又发生严重核事故,致使发达国家的大规模先进核能研究陷于停顿,从而中国的这一国家级的大型核能计划,更加成为举世瞩目的核能“利好”新闻,国外各类媒体(尤其网上)发表大量赞誉言论。在钍的利用与液态熔盐燃料增殖堆创始地的美国,当中国科学院代表团访问该国能源部后,即签署了两国政府级的技术合作研发熔盐钍增殖堆的协议。世界其他国家和研究机构,也纷纷提出各种钍的利用研究计划或建议,一时形成世界第二次“钍的利用”热潮。
在中美双方政府间的紧密合作下,中国钍的利用项目进展顺利。2012年7月在中美专家会议上,确定了首先建造小型熔盐冷却的固体燃料球床实验堆,并在此基础上再进一步发展液态燃料熔盐增殖试验堆,走先引进然后本土化的道路。这条道路是后起国家发展成熟核电站时行之有效的一条技术路线,我国的核电工业发展当然也不例外。
然而,钍的利用在世界各国都处于探索阶段,并不像大型核电站那样已经具备了商业化引进的成熟技术。而且还有若干难于突破的技术关键尚无解决的途径。因此,目前世界上并不存在一条通向液态燃料钍增殖堆的成熟道路。
最主要的技术难关有二:首先是使用液态熔盐燃料必然导致堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染,造成运行维修和厂址清理的巨大困难与高昂成本。60年前液态熔盐燃料试验堆MSRE的发源地美国ORNL国家试验室,目前只留下一堆高放废物遗址供人凭吊,等待DOE拨巨款清理。这也从一个侧面说明了原始的液态燃料增殖堆设计中这一巨大隐患,引起了后人的高度重视。为了绕过这一困境,参加GEN‑IV复兴熔盐堆方案研究的ORNL专家Forsberg,首先提出的是熔盐冷却的块状固体燃料高温动力,而不是液态燃料熔盐增殖堆,可能就是企图绕过上述技术难关来复兴熔盐技术。然而,回避难关不等于突破难关,其设计目标中也只提出包含利用熔盐冷却剂的高沸点优势生产高温核能发电及制氢,而并不承诺这种熔盐冷却动力堆能够同时生产U‑233,也未曾讨论如何进一步将其发展为熔盐增殖堆(MSBR)。近年来,他又转向支持连续在线装卸的球床堆,与Berkeley的PB‑AHTR合作进行设计研究,其目标也只限于高温动力堆,仍然没有包括将来可能由此发展为MSBR的意图。从技术上分析,由于固体燃料动力堆与液态燃料增殖堆是工程上炯然不同的两类设施,因此,迄今未见任何外国文献中提出由PB‑AHTR发展成为21世纪新式MSBR的具体建议,更不用说那个国家有“成熟经验”可供国人引进了。
第二个更加致命的技术难关是MSBR作为热中子增殖堆,其实际增殖比很小,大约在1.06‑1.07左右。单流体的大型(1 GWe)MSBR核燃料燃料比功率低于2.5MW/kgU‑233,其线性燃料倍增期可能高达20年以上,由此可以估计:由第一座大型商业化MSBR开始运行时算起,需一世纪以上的漫长时间,才有希望依靠钍增殖堆本身增殖的核燃料,来扩大核电规模,逐步减少对U‑235转化堆的依赖性。这样一来,发展热中子钍增殖堆新技术,无论从技术开发周期、资金投入、和天然铀资源消耗等方面,恐怕都难于与已有相当基础的快中子铀‑钚增殖堆在商业上相竞争。
除上述(1)堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染,和(2)核燃料增殖比很小而倍增期过长这两个技术难关外,在中国发展钍增殖堆还需要考虑如何在国内解决人造核素U‑233的生产问题。U‑233属于禁止扩散的武器级军用物资,绝不可能由国外进口,必须自行生产。所以即使我国想比照核电站的经验,走先引进外国成熟技术,然后逐渐本土化道路,也不可能在国际上找到从国外引进U‑233的供应渠道。
这样看来,要想开辟一条我国所期望的钍的利用新技术道路,不能不主要立足于国内自己长期探索所积淀的经验,寻找上述两个技术难关的突破口,并同时解决国内自行生产U‑233的问题,然后才能以此为根基,充分汲取外国对我有用的一切先进技术。
所幸的是:回顾我国研究“钍的利用”历史,决非一片空白。从1964年十月我国引爆第一颗原子弹后,作为前瞻性科研储备的钍的利用研究,随即在中央的决策与国防与国家科委的领导下,于次年(1965)立即开始启动。清华大学核能技术研究所(现改院)也接到二机部(核工部代号)通过教育部下达的一项“钍的利用”研究任务,迄今已有四十七年的研究历史。甚至在接受该任务后的次年(1966)出人意外爆发长达十年的文化大革命中,也只中断过短短的三年多。1969年核能技术研究所在十分困难的情况下,通过进驻该所的军宣队,向中央领导部门呈送了关于继续进行钍的利用计划的申请报告。当年就经中央专委批准代号为820工程的特批项目,恢复研究工作。此后核研所的在编人员不仅全部由下放劳动的农场全部调回,投入研究工作,而且其编制也由原来的二百余人增加了三倍以上,足见领导部门对钍的利用研究的重视。自此以后,在有关领导部门的支持下,核研所联合国内一大批单位,进行了熔盐燃料和石墨球床高温堆等一系列与钍的利用有关的先进堆型的探索性选型研究,当时已经发现上述两个技术难关,并提出若干解决方案。其中现今还值得重新提出加以考虑的包括:燃料与肥料(钍盐)分开的“双区双球盐冷”方案;既可装入包覆颗粒、又可装入液态熔盐的多层石墨球体结构方案;以及干法后处理等。
由于当时国内工业技术尚落后,国外所有掌握先进技术的国家又对我国进行封锁,国内一些高级钢铁工厂又受到武斗的干扰,因此液态熔盐增殖堆所需的高鎳合金钢结构材料(如Hastelloy)根本不可能在国内解决。核研所最后只能选定由氦气冷却的石墨球床高温堆入手,在中国走THTR即石墨球床高温气冷钍增殖堆的技术路线。此后又经过三十余年的努力,已于2000年建成运行了10MW高温气冷试验堆(HTR‑10),并正在山东省建造双堆电功率200千瓦的模块式高温气冷堆(HTR‑PM)示范核电站,从而在使我国的石墨球床高温气冷堆技术领域已经走向世界前沿,同时也为我国钍的利用进一步研究垫定了良好的工程与工业基础。
核研所于2003年就开始就紧追国际新动向,探索熔盐冷却石墨球床动力堆的问题;2007年又开始进一步研究能否跨越国际GEN‑IV的第四代的传统发展路线,直接跳到发展天然安全的第五代反应堆。经过不懈努力,终于2010年4月提出具备天然安全性能的“大功率自运行固有安全生产高温核能的方法”的专利申请,并于2012年8月获得我国知识产权局正式授权(ZL 2010 1 0145086.9)。此前不久,2011年我们还获得另一发明专利“快速增殖与转化核燃料的方法与装置”的授权(#ZL 2008 10105349.6),其中指明了如何通过提高核燃料比功率大大缩短各类中子增殖堆燃料倍增时间的技术改进方向。将这两项中国自主知识产权作为基础,提出一种解决前述(1)堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染,和(2)核燃料增殖比很小而倍增期过长这两大技术难关的新发明。
发明内容
本发明的目的在于克服(1)反应堆堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染,和(2)核燃料增殖比很小而倍增期过长这两个技术难关,提供一种实现利用钍生产铀‑233的方法。
本发明的另一目的在于提供一种钍的利用的全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,其中采用熔盐冷却的固态及液态两种核燃料与含釷液态熔盐核肥料,进行铀‑釷转化生成铀‑233人造核燃料,并能够在装入铀‑233核燃料后,即可转变为釷‑铀233增殖堆装置。
本发明提供一种全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,包含:
一熔盐增殖层,该熔盐增殖层为中空结构,是采用钍作为核肥料;
一反应堆堆芯,该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料,该反应堆堆芯位于熔盐增殖层的中心处,该反应堆堆芯的中心为高温熔盐流道;
一石墨反射层,该石墨反射层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆堆芯之间;
一即时分离器,该即时分离器是辐照后核肥料钍与Pa‑233的即时分离器,该即时分离器位于石墨反射层的一侧;
一衰变分离器,该衰变分离器存有Pa‑233,该衰变分离器与即时分离器连接;
一氟化物熔盐燃料制备装置,该氟化物熔盐燃料制备装置与衰变分离器相联接。
本发明还提供一种生产核燃料铀的方法,其是采用前述的装置,包括如下步骤;
步骤1:在一个以只含铀作为核燃料的反应堆堆芯内进行裂变反应,生产剩余中子;
步骤2:在一个石墨反射层内,使泄漏出反应堆堆芯的剩余中子慢化,一部分返回反应堆堆芯,降低其临界质量,一部分向外泄漏,进入只含钍熔盐的熔盐增殖层,另一部分重复步骤1;
步骤3:在一个以只含钍作为核肥料的熔盐增殖层内通过中子辐照生产Pa‑233;
步骤4:在一个辐照后核肥料钍与Pa‑233即时分离器内将辐照后的含钍熔盐中的Pa‑233与含钍熔盐即时分离;
步骤5:在一个Pa‑233储存衰变分离器内使之衰变为U‑233并加以分离与提纯;
步骤6:在一个氟化物熔盐燃料制备装置内将提纯后的U‑233制成新的增殖堆液态核燃料。
附图说明
本发明的上述与其它特征与优点,将参照以下各附图及实施方式进行说明,其中:
图1是本发明全能转化‑增殖堆的系统结构示意图。
图2是本发明一实施例的全能转化‑增殖堆的系统结构与设备布置图。
图3是全能转化‑增殖堆堆芯内所用三层结石墨球的剖面图,其中装入核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物。
图4为本发明生产核燃料的方法流程图。
具体实施方式
请参阅图1所示,本发明提供一种全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,包含:
一熔盐增殖层1,该熔盐增殖层1为中空结构,是采用钍作为核肥料;将钍与铀分开置于不同区间,是为了大幅度降低堆芯核燃料装载量,从而获得降低建造成本与提高增殖核燃料的速度。模拟计算表明,堆芯“不进钍”确实是降低临界质量的关键。鉴于堆芯燃料区中不含任何钍元素,而中间的石墨区207是中子俘获极小的良好反射层材料,这样的布置可以使全能转化‑增殖堆的中心含铀区的临界质量降至最低,从而成倍地提高了其中的燃料比功率,使原来物理上增殖比很低的热中子增殖堆,在单位时间内新燃料增量的百分比可以大幅度提高,从而缩短了核燃料倍增时间。这就彻底解决了传统液态燃料熔盐转化‑增殖堆的核燃料增殖比很小而倍增期过长,无法完成真正增殖堆任务的致命难题。
由表1的模拟计算结果可以看出堆芯内含钍量变化时堆芯临界质量的迅速变化。
表1.铀‑钍转化‑增殖堆芯含钍量与临界质量的关系

由表1可见,对于U‑233堆,4%的微小含钍量使堆芯临界质量比不含钍时增大约11倍,而12%的较高含钍量使临界质量比不含钍时增大约40倍。20%U‑235富集度的堆芯内含钍量影响更大,12%的含钍量竟使临界质量比不含钍时增大约170倍!因此,本设计采用堆芯区内绝不含钍、外加石墨反射层的优化设计时,堆芯核燃料的比功率可能比传统的单流体与双流体液态燃料增殖堆大出十倍以上。据此,推算的初步结果表明,采用本发明新技术的U‑233热中子钍增殖堆的燃料倍增时间可以降低到10年以下,此数值低于已公布的钠冷快堆水平。这意味着本发明中钍的利用技术是核燃料增殖堆的一个重大突破,即只需消耗较少的天然铀资源,就可以实现钍资源自我增殖的体系,使世界提前进入“钍能源”新世纪。
本发明提供一种全能铀‑钍转化‑增殖堆装置,还包含:
一反应堆堆芯2,该反应堆堆芯2是采用铀作为核燃料,该反应堆堆芯2位于熔盐增殖层1的中心处,该反应堆堆芯2的中心为高温熔盐流道21,其中反应堆堆芯2由一个圆柱形环状石墨燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道21构成,其中反应堆堆芯2内的含铀核燃料石墨球由熔盐载热剂自外向内横向流过环状球床进行冷却。采用横向流动冷却可以大大降低载热剂的流动阻力,有利于满功率自然循环,取消传统动力堆所必需的载热剂循环泵,降低造价与提高安全性。根据初步计算机模拟结果,热功率0.1‑10GW的球床堆,其一回路自然循环的各段流动阻力与温差产生的升力如下表2所示。
表2.在0.1‑10GWt范围内的四个堆型系列的阻力及自然循环参数

*环状堆芯:Do(外直径)/Di(内直径)xH(高度)。
由上表可见,在不同的堆芯尺寸范围内,即堆芯外直径(Do),由3.2‑8.5m;堆芯内直径(Di),由1.2‑3m;堆芯高度(H),由8‑24m;整个一次回路中的上升浮力均远大于回路的总阻力,因此在如此大的功率范围内,都可以依靠熔盐温度差造成的上升浮力进行自然循环输出全部裂变功率。
其中反应堆堆芯2内的含铀核燃料石墨球内部分为三层:最外层为一石墨外壳31(参阅图3),其次为一薄层空腔32,最内为一石墨球芯33;其中薄层空腔32装入含铀核燃料包覆颗粒34与熔盐载热剂的混合物;该混合物中的熔盐载热剂与石石墨外壳31外流动的熔盐载热剂之间,有石墨外壳31上钻出的众多小孔35相沟通;该小孔35的直径小于包覆颗粒34的直径以防止后者外漏,其中反应堆堆芯2内的另一种含铀石墨燃料球的三层结构中,其石墨外壳31上不钻小孔,而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃料,后者与石墨球壳外的熔盐载热剂完全隔离;
一石墨反射层3,该石墨反射层3与反应堆堆芯2位于熔盐增殖层1和反应堆堆芯2之间;
一即时分离器4,该即时分离器4是辐照后核肥料钍与Pa‑233的即时分离器,该即时分离器4位于石墨反射层3的一侧;
一衰变分离器5,该衰变分离器5储存有Pa‑233,该衰变分离器5与即时分离器4连接;
一氟化物熔盐燃料制备装置6,该氟化物熔盐燃料制备装置6与衰变分离器5相联接。
采用即时分离器4实现Pa‑233在堆外衰变的设计,可以大大降低由液态含钍熔盐生产与回收铀‑233过程与相关设备的放射性水平,使运行与维修基本与一般核电站相似,从而解决了国外传统液态燃料钍‑铀转化‑增殖堆的许多部件必须采用远距离机器人检修与强放废物运输与储存的致命难题。
实施例
请参阅图2
图2是一实施例的全能转化‑增殖堆的系统结构与设备布置图。该全能转化‑增殖堆的设备与一回路系统安装在一个半地下式的密封舱室内。地上部分为换热器舱201,地下部分为堆舱202。含铀反应堆堆芯203呈圆环形,安装在堆舱的下部,其内装满内含包覆颗粒燃料的石墨球,采用氟化物熔盐冷却。环状堆芯的中心为高温熔盐管道204,在上端与扩散段205及上升管道206相连接。在环状堆芯的所有外围都设置石墨反射层区207;在石墨反射层的侧面,围绕一圈含钍增殖层208,其中有含钍熔盐流动以吸收中子生产U‑233。鉴于钍原子俘获中子后生成的中间产物Pa‑233半衰期长达27天的特点,本发明采用将增殖层208内的核肥料钍辐照后生成的Pa‑233,首先在一个紧贴增殖层的即时分离器209将其萃取到Bi‑Li中,然后经过管道209a穿过堆底部的隔热层210,送出堆外等待衰变,以减少设备及回路的放射性污染。
由上升管道进入换热器舱的高温熔盐载热剂首先流进堆顶部的载热剂联箱211,载热剂自由表面以上的空间212充满惰性保护气体(如氦),其压力稍低于舱外的大气压力,故堆内的气体与熔盐都不会泄漏到环境大气层中。换热器的一次侧的熔盐流道是两端开口的直通式带翅片流道213。由于流道的断面积很大,熔盐自上而下以很低速度流动,其流动阻力极低,可以靠换热器及上升下降流道熔盐密度差造成的浮升力驱动。二次侧载热剂也是高沸点载热剂,可以是另一种熔盐;或液态金属(如铅铋合金)。二次载热剂自下向上流动,其流道214的上下两端都设置折流片,上端折流片215之后的高温流体出口管为216,而下端折流片217之前的低温流体入口管为218。
一回路载热剂温度降低后,由换热器下部的载热剂联箱219进入下降流道220。最后穿过钍增殖层,沿虚线箭头所示的水平方向,自外向内横向流过环状堆芯,进入高温熔盐管道204,完成一回路的闭合自然循环。
本发明采用四区结构,在传统的双区MSBR之外,增加了一个紧贴堆中央芯燃料区的石墨反射层区207,和另一个位于含钍增殖层与之外的干法后处理(Bi‑Li)即时萃取器209。
图3是堆芯内所用三层结石墨球的剖面图,其中装入核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物。石墨球与一般熔盐冷却的动力堆所用的燃料球外观相似,但内部结构不同。外壳31为一层保护层,以直径30mm的球为例,外壳厚度可设计为3mm左右。外壳之内为一空腔层32,其厚度略大于包覆颗粒的直径,其中装满包覆颗粒与载热剂的混合物34。该石墨球的中央为一个石墨球芯33。该三层球的一个独特之处是其外壳上各个方向上都钻有许多小于包覆颗粒直径的小孔35,使球外的载热剂与空腔中的载热剂在运行时相互流通,其目的在于强化空腔中的载热剂对外放热,保证包覆颗粒在高燃料比功率下不致过热。
图4是本发明生产核燃料的方法流程图。图中表示该方法如何实现超出国外水平的高效率钍的利用的6个步骤:包括步骤1,标示为一个只含可裂变物质核燃料铀(不含钍)的反应堆堆芯41,其中进行裂变反应产生热能,同时生成次级中子。后者除被核材料和其它材料吸收外,产出的额外剩余中子则进入步骤2,标示为堆芯外的石墨反射层42。后者与堆芯41及步骤3,标示为外部的只含钍作为核肥料的增殖层43相连接。在石墨反射层内慢化后的剩余中子,有一部分返回堆芯,如图的箭头42a所示,被用以降低堆芯核燃料的临界装载量。上述只含钍熔盐核肥料的增殖层43,其中的含钍熔盐吸收中子产生Pa‑233。该增殖层除与反射层42相连接外,还与一个辐照后的熔盐核肥料钍与Pa‑233的即时分离器44(代表步骤4)相连接,在其中注入液态金属萃取剂Bi‑Li吸收含钍熔盐中生成的Pa‑233,然后使含Pa‑233的萃取剂Bi‑Li进入储存衰变罐45(代表步骤5)内,使Pa‑233在不受中子照射的情况下衰变为U‑233,再进行分离与提纯。最后提纯后的U‑233进入与储存衰变罐45相连接的氟化物熔盐燃料制备装置46(代表步骤6)内,制备成为液态熔盐核燃料,为装载新的增殖堆之用。
本设计中直接采用液态U‑233镕盐作为增殖堆燃料,而不将其制成固体包覆颗粒,还有另外的优点。它不仅完全避免了U‑233加工过程的困难,而且大大简化乏燃料后处理的流程,和使未燃尽的U‑233多次处理过程中的丢失损耗降至最小。
综上所述,本发明设计提供一种实现高效率钍的利用方法,该方法采用四区三料的全能铀‑钍转化‑增殖堆:其中设置含铀反应堆芯、石墨反射层、含钍增殖层、和Pa‑233即时分离器四个区间;并采用含铀‑235固态核燃料、含铀‑233液态核燃料、与含釷液态熔盐核肥料三种核材料。这样的组合,使其能够克服国外传统液态燃料钍‑铀‑233增殖堆多年来未能攻克的两大技术难关,即:(1)堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染,其设备与回路污染显著降低,利于运行、维修、与场地清理;和(2)核燃料增殖比很小而倍增期。因此,本发明不仅能够实现同时产生高温核能和增殖U‑233人造核燃料,达到完全利用釷生产核燃料铀‑233的目标,而且备天然安全性,和传统技术难于实现的独特性能:即与传统的流态燃料熔盐增殖堆相比,其裂变燃料的装载量低,从而核燃料的倍增时间大大缩短;而且其设备与回路污染显著降低,利于运行、维修、与场地清理;与传统的熔盐冷却球床动力堆相比,该全能堆不仅生产高温动力,还兼备快速增殖核燃料的双重功能,从而开辟了世界过渡到钍能源时代的捷径。
还必须指出,除以上所说明的本发明的方法与装置的系统图及作为示例的装置与设备的基本特征之外,根据本发明权利要求书中所述的原则与基本特征,利用普通的工程技术,还可以设计出各种不同的方法,装置与设备,进行各种改进,与设计出各种代用品。

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1、(10)申请公布号 CN 103077759 A (43)申请公布日 2013.05.01 CN 103077759 A *CN103077759A* (21)申请号 201310011868.7 (22)申请日 2013.01.11 G21C 21/02(2006.01) (71)申请人 吕应中 地址 100084 北京市海淀区清华园 1 号清华 大学能科 (吕应运转) 424 室 (72)发明人 吕应中 (74)专利代理机构 中科专利商标代理有限责任 公司 11021 代理人 汤保平 (54) 发明名称 全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置及生产核燃料 铀 -233 的方法 (57) 摘要 。

2、一种全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置及生产核 燃料铀 -233 的方法, 其中全能铀 - 钍转化 - 增 殖堆装置, 包含 : 一熔盐增殖层, 该熔盐增殖层为 中空结构, 是采用钍作为核肥料 ; 一反应堆堆芯, 该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料, 该反应堆堆 芯位于熔盐增殖层的中心处, 该反应堆堆芯的中 心为高温熔盐流道 ; 一石墨反射层, 该石墨反射 层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆堆芯之 间 ; 一即时分离器, 该即时分离器是辐照后核肥 料钍与 Pa-233 的即时分离器, 该即时分离器位 于石墨反射层的一侧 ; 一衰变分离器, 该衰变分 离器存有 Pa-233, 该衰变分离器与即时分。

3、离器连 接 ; 一氟化物熔盐燃料制备装置, 该氟化物熔盐 燃料制备装置与衰变分离器相联接。 (51)Int.Cl. 权利要求书 2 页 说明书 8 页 附图 4 页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书2页 说明书8页 附图4页 (10)申请公布号 CN 103077759 A CN 103077759 A *CN103077759A* 1/2 页 2 1. 一种全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 包含 : 一熔盐增殖层, 该熔盐增殖层为中空结构, 是采用钍作为核肥料 ; 一反应堆堆芯, 该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料, 该反应堆堆芯位于熔盐增殖层的 中心处。

4、, 该反应堆堆芯的中心为高温熔盐流道 ; 一石墨反射层, 该石墨反射层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆堆芯之间 ; 一即时分离器, 该即时分离器是辐照后核肥料钍与 Pa-233 的即时分离器, 该即时分离 器位于石墨反射层的一侧 ; 一衰变分离器, 该衰变分离器存有 Pa-233, 该衰变分离器与即时分离器连接 ; 一氟化物熔盐燃料制备装置, 该氟化物熔盐燃料制备装置与衰变分离器相联接。 2. 如权利要求 1 所述的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 其中反应堆堆芯由一个圆柱形 环状石墨燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道构成。 3. 如权利要求 2 所述的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置。

5、, 其中反应堆堆芯内的含铀核燃 料石墨球由自外向内横向流过环状球床的熔盐载热剂冷却。 4. 如权利要求 3 所述的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 其中反应堆堆芯的含铀核燃料 石墨球内部分为三层 : 最外层为一石墨外壳, 其次为一薄层空腔, 最内为一石墨球芯 ; 其中 薄层空腔装入含铀核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物 ; 该混合物中的熔盐载热剂与石 石墨外壳外流动的熔盐载热剂之间, 有石墨外壳上钻出的众多小孔相沟通 ; 该小孔的直径 小于包覆颗粒的直径以防止后者外漏。 5. 如权利要求 4 所述的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 其中反应堆堆芯内的另一种含 铀石墨燃料球的三层结构中,。

6、 其石墨外壳上不钻小孔, 而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃 料, 后者与石墨球壳外的熔盐载热剂完全隔离。 6. 一种生产核燃料铀的方法, 其是采用权利要求 1 所述的装置, 包括如下步骤 ; 步骤 1 : 在一个以只含铀作为核燃料的反应堆堆芯内进行裂变反应, 生产剩余中子 ; 步骤 2 : 在一个石墨反射层内, 使泄漏出反应堆堆芯的剩余中子慢化, 一部分返回反应 堆堆芯, 降低其临界质量, 一部分向外泄漏, 进入只含钍熔盐的熔盐增殖层, 另一部分重复 步骤 1 ; 步骤 3 : 在一个以只含钍作为核肥料的熔盐增殖层内通过中子辐照生产 Pa-233 ; 步骤 4 : 在一个辐照后核肥料钍与 Pa-。

7、233 即时分离器内将辐照后的含钍熔盐中的 Pa-233 与含钍熔盐即时分离 ; 步骤 5 : 在一个 Pa-233 储存衰变分离器内使之衰变为 U-233 并加以分离与提纯 ; 步骤 6 : 在一个氟化物熔盐燃料制备装置内将提纯后的 U-233 制成新的增殖堆液态核 燃料。 7. 如权利要求 6 所述的生产核燃料铀的方法, 其中含铀反应堆堆芯装载的裂变物质为 富集 U-235 为核心的包覆颗粒燃料构成的石墨球。 8. 如权利要求 7 所述的生产核燃料铀的方法, 其中含铀反应堆堆芯装载的裂变物质为 含 U-233 的含铀液态熔盐燃料。 9. 如权利要求 6 所述的生产核燃料铀的方法, 其中反应。

8、堆堆芯由一个圆柱形环状石墨 燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道构成。 10. 如权利要求 9 所述的生产核燃料铀的方法, 其中反应堆堆芯内的含铀核燃料石墨 权 利 要 求 书 CN 103077759 A 2 2/2 页 3 球由自外向内横向流过环状球床的熔盐载热剂冷却。 11. 如权利要求 10 所述的生产核燃料铀的方法, 其中反应堆堆芯内的含铀核燃料石墨 球内部分为三层 : 最外层为一石墨外壳, 其次为一薄层空腔, 最内为一石墨球芯 ; 其中薄层 空腔 32 装入含铀核燃料包覆颗粒与熔盐载热剂的混合物 ; 该混合物中的熔盐载热剂与石 石墨外壳外流动的熔盐载热剂之间, 有石墨外壳上钻出的众多。

9、小孔相沟通 ; 该小孔的直径 小于包覆颗粒的直径以防止后者外漏。 12. 如权利要求 11 所述的生产核燃料铀的方法, 其中反应堆堆芯内的另一种含铀石墨 燃料球的三层结构中, 其石墨外壳上不钻小孔, 而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃料, 后者 与石墨球壳外的熔盐载热剂完全隔离。 权 利 要 求 书 CN 103077759 A 3 1/8 页 4 全能铀-钍转化-增殖堆装置及生产核燃料铀-233的方法 技术领域 0001 一种全能铀-钍转化-增殖堆系统, 其中采用一种四区三料的全能铀-钍转化-增 殖堆 : 包括一个只含铀的反应堆堆芯区、 一个石墨反射层区、 一个只含钍增殖层区、 和一个 辐照后核。

10、肥料钍与 Pa-233 的即时分离器区 ; 并采用含铀 -235 固态核燃料、 含铀 -233 液 态核燃料、 与含釷液态熔盐核肥料三种核材料。这样的组合可以实现同时产生高温核能和 U-233人造核燃料, 达到釷的完全利用于生产核燃料铀-233的目标。 该全能铀-钍转化-增 殖堆具备天然安全性, 和传统技术难于实现的独特性能 : 即与传统的流态燃料熔盐增殖堆 相比, 其裂变燃料的装载量低, 从而核燃料的倍增时间大大缩短 ; 而且其设备与回路污染显 著降低, 利于运行、 维修、 与场地清理 ; 与传统的熔盐冷却球床动力堆相比, 该全能堆不仅生 产高温动力, 还兼备快速增殖核燃料的双重功能。 背景。

11、技术 0002 我国稀土资源丰富, 生产量居世界之首。中国稀土矿藏又集中在内蒙古地区, 由 于矿渣中含有大量带放射性的钍元素, 后者基本上没有获得大规模的工业用途, 长期积压, 堆积如山, 造成严重环境污染, 特别是地下水污染后, 更可能威胁黄河下游, 引起国人忧虑, 迫切期望加以利用, 便害为宝。钍元素本身虽然没有裂变性能, 但它吸收中子后, 可以生成 人造可裂变核素 U-233, 具有优于天然裂变核素 U-235 的若干性能, 例如其热中子裂变产生 的次级中子数目为 2.3, 高于 U-235 的 2.05, 因而可能在热中子堆内实现核燃料增殖, 故世 界核能发展史上曾掀起过一阵 “钍的利。

12、用” 热潮 : 美国 1950 年代先后建成实现了采用液态 熔盐燃料的钍增殖试验堆 MSRE, 和采用棒状燃料的 Shippingport 钍增殖压水堆 ; 西德也于 1990年代建成THTR钍增殖高温石墨球床堆。 这些外国经验自然也引起国人高度关注。 2011 年 1 月, 作为中国科学院首批启动的战略性先导科技专项之一,“未来先进核裂变能钍 基熔盐堆核能系统” 项目正式启动。其科学目标是用 20 年左右时间, 研发出新一代核能系 统, 所有技术均达到中试水平并拥有全部知识产权。 0003 该重点专项对我国能源意义极其重大。 据中科院的上述报道称 :“未来40年, 我国 的核能应用将翻20倍。

13、 ; 按照目前估计的核能发展趋势, 地球上的陆基铀-235的储量将与化 石能源同时枯竭 ; 我们需要一个更好的炉子, 可以烧更多的核燃料 ; 还能使用潜在的核资 源钍 -232 ; 我国是钍资源大国, 若能将钍用于核能, 可保我国能源供应千年无忧。 ” 0004 作为世界上正在高速崛起的人口大国, 中国 2011 年初作出如此重大能源决策, 顿 时在全世界激起巨大反响。鉴于近年来世界陷入深刻的金融危机, 紧接着日本福岛核电站 当年三月又发生严重核事故, 致使发达国家的大规模先进核能研究陷于停顿, 从而中国的 这一国家级的大型核能计划, 更加成为举世瞩目的核能 “利好” 新闻, 国外各类媒体 (。

14、 尤其 网上 ) 发表大量赞誉言论。在钍的利用与液态熔盐燃料增殖堆创始地的美国, 当中国科学 院代表团访问该国能源部后, 即签署了两国政府级的技术合作研发熔盐钍增殖堆的协议。 世界其他国家和研究机构, 也纷纷提出各种钍的利用研究计划或建议, 一时形成世界第二 次 “钍的利用” 热潮。 说 明 书 CN 103077759 A 4 2/8 页 5 0005 在中美双方政府间的紧密合作下, 中国钍的利用项目进展顺利。2012 年 7 月在中 美专家会议上, 确定了首先建造小型熔盐冷却的固体燃料球床实验堆, 并在此基础上再进 一步发展液态燃料熔盐增殖试验堆, 走先引进然后本土化的道路。这条道路是后起。

15、国家发 展成熟核电站时行之有效的一条技术路线, 我国的核电工业发展当然也不例外。 0006 然而, 钍的利用在世界各国都处于探索阶段, 并不像大型核电站那样已经具备了 商业化引进的成熟技术。而且还有若干难于突破的技术关键尚无解决的途径。因此, 目前 世界上并不存在一条通向液态燃料钍增殖堆的成熟道路。 0007 最主要的技术难关有二 : 首先是使用液态熔盐燃料必然导致堆芯及整个一回路设 备受到放射性裂变碎片的严重污染, 造成运行维修和厂址清理的巨大困难与高昂成本。60 年前液态熔盐燃料试验堆 MSRE 的发源地美国 ORNL 国家试验室, 目前只留下一堆高放废物 遗址供人凭吊, 等待 DOE 拨。

16、巨款清理。这也从一个侧面说明了原始的液态燃料增殖堆设计 中这一巨大隐患, 引起了后人的高度重视。为了绕过这一困境, 参加 GEN-IV 复兴熔盐堆方 案研究的 ORNL 专家 Forsberg, 首先提出的是熔盐冷却的块状固体燃料高温动力, 而不是液 态燃料熔盐增殖堆, 可能就是企图绕过上述技术难关来复兴熔盐技术。 然而, 回避难关不等 于突破难关, 其设计目标中也只提出包含利用熔盐冷却剂的高沸点优势生产高温核能发电 及制氢, 而并不承诺这种熔盐冷却动力堆能够同时生产 U-233, 也未曾讨论如何进一步将其 发展为熔盐增殖堆 (MSBR)。近年来, 他又转向支持连续在线装卸的球床堆, 与 Be。

17、rkeley 的 PB-AHTR 合作进行设计研究, 其目标也只限于高温动力堆, 仍然没有包括将来可能由此发展 为 MSBR 的意图。从技术上分析, 由于固体燃料动力堆与液态燃料增殖堆是工程上炯然不同 的两类设施, 因此, 迄今未见任何外国文献中提出由 PB-AHTR 发展成为 21 世纪新式 MSBR 的 具体建议, 更不用说那个国家有 “成熟经验” 可供国人引进了。 0008 第二个更加致命的技术难关是 MSBR 作为热中子增殖堆, 其实际增殖比很小, 大约 在 1.06-1.07 左右。单流体的大型 (1 GWe)MSBR 核燃料燃料比功率低于 2.5MW/kgU-233, 其线性燃料倍。

18、增期可能高达20年以上, 由此可以估计 : 由第一座大型商业化MSBR开始运行 时算起, 需一世纪以上的漫长时间, 才有希望依靠钍增殖堆本身增殖的核燃料, 来扩大核电 规模, 逐步减少对 U-235 转化堆的依赖性。这样一来, 发展热中子钍增殖堆新技术, 无论从 技术开发周期、 资金投入、 和天然铀资源消耗等方面, 恐怕都难于与已有相当基础的快中子 铀 - 钚增殖堆在商业上相竞争。 0009 除上述 (1) 堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严重污染, 和 (2) 核燃 料增殖比很小而倍增期过长这两个技术难关外, 在中国发展钍增殖堆还需要考虑如何在国 内解决人造核素U-233的生产问题。。

19、 U-233属于禁止扩散的武器级军用物资, 绝不可能由国 外进口, 必须自行生产。所以即使我国想比照核电站的经验, 走先引进外国成熟技术, 然后 逐渐本土化道路, 也不可能在国际上找到从国外引进 U-233 的供应渠道。 0010 这样看来, 要想开辟一条我国所期望的钍的利用新技术道路, 不能不主要立足于 国内自己长期探索所积淀的经验, 寻找上述两个技术难关的突破口, 并同时解决国内自行 生产 U-233 的问题, 然后才能以此为根基, 充分汲取外国对我有用的一切先进技术。 0011 所幸的是 : 回顾我国研究 “钍的利用” 历史, 决非一片空白。从 1964 年十月我国引 爆第一颗原子弹后,。

20、 作为前瞻性科研储备的钍的利用研究, 随即在中央的决策与国防与国 家科委的领导下, 于次年 (1965) 立即开始启动。清华大学核能技术研究所 ( 现改院 ) 也接 说 明 书 CN 103077759 A 5 3/8 页 6 到二机部 ( 核工部代号 ) 通过教育部下达的一项 “钍的利用” 研究任务, 迄今已有四十七年 的研究历史。甚至在接受该任务后的次年 (1966) 出人意外爆发长达十年的文化大革命中, 也只中断过短短的三年多。1969 年核能技术研究所在十分困难的情况下, 通过进驻该所的 军宣队, 向中央领导部门呈送了关于继续进行钍的利用计划的申请报告。当年就经中央专 委批准代号为 8。

21、20 工程的特批项目, 恢复研究工作。此后核研所的在编人员不仅全部由下 放劳动的农场全部调回, 投入研究工作, 而且其编制也由原来的二百余人增加了三倍以上, 足见领导部门对钍的利用研究的重视。 自此以后, 在有关领导部门的支持下, 核研所联合国 内一大批单位, 进行了熔盐燃料和石墨球床高温堆等一系列与钍的利用有关的先进堆型的 探索性选型研究, 当时已经发现上述两个技术难关, 并提出若干解决方案。 其中现今还值得 重新提出加以考虑的包括 : 燃料与肥料 ( 钍盐 ) 分开的 “双区双球盐冷” 方案 ; 既可装入包 覆颗粒、 又可装入液态熔盐的多层石墨球体结构方案 ; 以及干法后处理等。 0012。

22、 由于当时国内工业技术尚落后, 国外所有掌握先进技术的国家又对我国进行封 锁, 国内一些高级钢铁工厂又受到武斗的干扰, 因此液态熔盐增殖堆所需的高鎳合金钢结 构材料(如Hastelloy)根本不可能在国内解决。 核研所最后只能选定由氦气冷却的石墨球 床高温堆入手, 在中国走 THTR 即石墨球床高温气冷钍增殖堆的技术路线。此后又经过三十 余年的努力, 已于2000年建成运行了10MW高温气冷试验堆(HTR-10), 并正在山东省建造双 堆电功率200千瓦的模块式高温气冷堆(HTR-PM)示范核电站, 从而在使我国的石墨球床高 温气冷堆技术领域已经走向世界前沿, 同时也为我国钍的利用进一步研究垫。

23、定了良好的工 程与工业基础。 0013 核研所于 2003 年就开始就紧追国际新动向, 探索熔盐冷却石墨球床动力堆的问 题 ; 2007 年又开始进一步研究能否跨越国际 GEN-IV 的第四代的传统发展路线, 直接跳到发 展天然安全的第五代反应堆。 经过不懈努力, 终于2010年4月提出具备天然安全性能的 “大 功率自运行固有安全生产高温核能的方法” 的专利申请, 并于 2012 年 8 月获得我国知识产 权局正式授权(ZL 2010 1 0145086.9)。 此前不久, 2011年我们还获得另一发明专利 “快速 增殖与转化核燃料的方法与装置” 的授权 (#ZL 2008 10105349.。

24、6), 其中指明了如何通过提 高核燃料比功率大大缩短各类中子增殖堆燃料倍增时间的技术改进方向。 将这两项中国自 主知识产权作为基础, 提出一种解决前述 (1) 堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片 的严重污染, 和 (2) 核燃料增殖比很小而倍增期过长这两大技术难关的新发明。 发明内容 0014 本发明的目的在于克服 (1) 反应堆堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片 的严重污染, 和 (2) 核燃料增殖比很小而倍增期过长这两个技术难关, 提供一种实现利用 钍生产铀 -233 的方法。 0015 本发明的另一目的在于提供一种钍的利用的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 其 中采用熔盐冷却。

25、的固态及液态两种核燃料与含釷液态熔盐核肥料, 进行铀 - 釷转化生成 铀 -233 人造核燃料, 并能够在装入铀 -233 核燃料后, 即可转变为釷 - 铀 233 增殖堆装置。 0016 本发明提供一种全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 包含 : 0017 一熔盐增殖层, 该熔盐增殖层为中空结构, 是采用钍作为核肥料 ; 0018 一反应堆堆芯, 该反应堆堆芯是采用铀作为核燃料, 该反应堆堆芯位于熔盐增殖 说 明 书 CN 103077759 A 6 4/8 页 7 层的中心处, 该反应堆堆芯的中心为高温熔盐流道 ; 0019 一石墨反射层, 该石墨反射层与反应堆堆芯位于熔盐增殖层和反应堆。

26、堆芯之间 ; 0020 一即时分离器, 该即时分离器是辐照后核肥料钍与 Pa-233 的即时分离器, 该即时 分离器位于石墨反射层的一侧 ; 0021 一衰变分离器, 该衰变分离器存有 Pa-233, 该衰变分离器与即时分离器连接 ; 0022 一氟化物熔盐燃料制备装置, 该氟化物熔盐燃料制备装置与衰变分离器相联接。 0023 本发明还提供一种生产核燃料铀的方法, 其是采用前述的装置, 包括如下步骤 ; 0024 步骤 1 : 在一个以只含铀作为核燃料的反应堆堆芯内进行裂变反应, 生产剩余中 子 ; 0025 步骤 2 : 在一个石墨反射层内, 使泄漏出反应堆堆芯的剩余中子慢化, 一部分返回 。

27、反应堆堆芯, 降低其临界质量, 一部分向外泄漏, 进入只含钍熔盐的熔盐增殖层, 另一部分 重复步骤 1 ; 0026 步骤 3 : 在一个以只含钍作为核肥料的熔盐增殖层内通过中子辐照生产 Pa-233 ; 0027 步骤 4 : 在一个辐照后核肥料钍与 Pa-233 即时分离器内将辐照后的含钍熔盐中的 Pa-233 与含钍熔盐即时分离 ; 0028 步骤 5 : 在一个 Pa-233 储存衰变分离器内使之衰变为 U-233 并加以分离与提纯 ; 0029 步骤 6 : 在一个氟化物熔盐燃料制备装置内将提纯后的 U-233 制成新的增殖堆液 态核燃料。 附图说明 0030 本发明的上述与其它特征。

28、与优点, 将参照以下各附图及实施方式进行说明, 其 中 : 0031 图 1 是本发明全能转化 - 增殖堆的系统结构示意图。 0032 图 2 是本发明一实施例的全能转化 - 增殖堆的系统结构与设备布置图。 0033 图 3 是全能转化 - 增殖堆堆芯内所用三层结石墨球的剖面图, 其中装入核燃料包 覆颗粒与熔盐载热剂的混合物。 0034 图 4 为本发明生产核燃料的方法流程图。 具体实施方式 0035 请参阅图 1 所示, 本发明提供一种全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 包含 : 0036 一熔盐增殖层 1, 该熔盐增殖层 1 为中空结构, 是采用钍作为核肥料 ; 将钍与铀分 开置于不同区。

29、间, 是为了大幅度降低堆芯核燃料装载量, 从而获得降低建造成本与提高增 殖核燃料的速度。模拟计算表明, 堆芯 “不进钍” 确实是降低临界质量的关键。鉴于堆芯燃 料区中不含任何钍元素, 而中间的石墨区 207 是中子俘获极小的良好反射层材料, 这样的 布置可以使全能转化 - 增殖堆的中心含铀区的临界质量降至最低, 从而成倍地提高了其中 的燃料比功率, 使原来物理上增殖比很低的热中子增殖堆, 在单位时间内新燃料增量的百 分比可以大幅度提高, 从而缩短了核燃料倍增时间。这就彻底解决了传统液态燃料熔盐转 化 - 增殖堆的核燃料增殖比很小而倍增期过长, 无法完成真正增殖堆任务的致命难题。 0037 由表。

30、 1 的模拟计算结果可以看出堆芯内含钍量变化时堆芯临界质量的迅速变化。 说 明 书 CN 103077759 A 7 5/8 页 8 0038 表 1. 铀 - 钍转化 - 增殖堆芯含钍量与临界质量的关系 0039 0040 由表 1 可见, 对于 U-233 堆, 4的微小含钍量使堆芯临界质量比不含钍时增大约 11 倍, 而 12的较高含钍量使临界质量比不含钍时增大约 40 倍。20 U-235 富集度的堆 芯内含钍量影响更大, 12的含钍量竟使临界质量比不含钍时增大约 170 倍!因此, 本设 计采用堆芯区内绝不含钍、 外加石墨反射层的优化设计时, 堆芯核燃料的比功率可能比传 统的单流体与。

31、双流体液态燃料增殖堆大出十倍以上。 据此, 推算的初步结果表明, 采用本发 明新技术的 U-233 热中子钍增殖堆的燃料倍增时间可以降低到 10 年以下, 此数值低于已 公布的钠冷快堆水平。这意味着本发明中钍的利用技术是核燃料增殖堆的一个重大突破, 即只需消耗较少的天然铀资源, 就可以实现钍资源自我增殖的体系, 使世界提前进入 “钍能 源” 新世纪。 0041 本发明提供一种全能铀 - 钍转化 - 增殖堆装置, 还包含 : 0042 一反应堆堆芯 2, 该反应堆堆芯 2 是采用铀作为核燃料, 该反应堆堆芯 2 位于熔盐 增殖层1的中心处, 该反应堆堆芯2的中心为高温熔盐流道21, 其中反应堆堆。

32、芯2由一个圆 柱形环状石墨燃料球床与位于其中心的高温熔盐流道21构成, 其中反应堆堆芯2内的含铀 核燃料石墨球由熔盐载热剂自外向内横向流过环状球床进行冷却。 采用横向流动冷却可以 大大降低载热剂的流动阻力, 有利于满功率自然循环, 取消传统动力堆所必需的载热剂循 环泵, 降低造价与提高安全性。根据初步计算机模拟结果, 热功率 0.1-10GW 的球床堆, 其一 回路自然循环的各段流动阻力与温差产生的升力如下表 2 所示。 0043 表 2. 在 0.1-10GWt 范围内的四个堆型系列的阻力及自然循环参数 0044 说 明 书 CN 103077759 A 8 6/8 页 9 0045 * 环。

33、状堆芯 : Do( 外直径 )/Di( 内直径 )xH( 高度 )。 0046 由上表可见, 在不同的堆芯尺寸范围内, 即堆芯外直径 (Do), 由 3.2-8.5m ; 堆芯内 直径 (Di), 由 1.2-3m ; 堆芯高度 (H), 由 8-24m ; 整个一次回路中的上升浮力均远大于回路 的总阻力, 因此在如此大的功率范围内, 都可以依靠熔盐温度差造成的上升浮力进行自然 循环输出全部裂变功率。 0047 其中反应堆堆芯 2 内的含铀核燃料石墨球内部分为三层 : 最外层为一石墨外壳 31( 参阅图 3), 其次为一薄层空腔 32, 最内为一石墨球芯 33 ; 其中薄层空腔 32 装入含铀。

34、核 燃料包覆颗粒 34 与熔盐载热剂的混合物 ; 该混合物中的熔盐载热剂与石石墨外壳 31 外流 动的熔盐载热剂之间, 有石墨外壳 31 上钻出的众多小孔 35 相沟通 ; 该小孔 35 的直径小于 包覆颗粒34的直径以防止后者外漏, 其中反应堆堆芯2内的另一种含铀石墨燃料球的三层 结构中, 其石墨外壳 31 上不钻小孔, 而其空腔内装入含铀的液态熔盐燃料, 后者与石墨球 壳外的熔盐载热剂完全隔离 ; 0048 一石墨反射层3, 该石墨反射层3与反应堆堆芯2位于熔盐增殖层1和反应堆堆芯 2 之间 ; 0049 一即时分离器4, 该即时分离器4是辐照后核肥料钍与Pa-233的即时分离器, 该即 。

35、时分离器 4 位于石墨反射层 3 的一侧 ; 0050 一衰变分离器 5, 该衰变分离器 5 储存有 Pa-233, 该衰变分离器 5 与即时分离器 4 连接 ; 0051 一氟化物熔盐燃料制备装置6, 该氟化物熔盐燃料制备装置6与衰变分离器5相联 接。 0052 采用即时分离器4实现Pa-233在堆外衰变的设计, 可以大大降低由液态含钍熔盐 生产与回收铀 -233 过程与相关设备的放射性水平, 使运行与维修基本与一般核电站相似, 从而解决了国外传统液态燃料钍-铀转化-增殖堆的许多部件必须采用远距离机器人检修 与强放废物运输与储存的致命难题。 0053 实施例 0054 请参阅图 2 说 明 。

36、书 CN 103077759 A 9 7/8 页 10 0055 图 2 是一实施例的全能转化 - 增殖堆的系统结构与设备布置图。该全能转化 - 增 殖堆的设备与一回路系统安装在一个半地下式的密封舱室内。 地上部分为换热器舱201, 地 下部分为堆舱 202。含铀反应堆堆芯 203 呈圆环形, 安装在堆舱的下部, 其内装满内含包覆 颗粒燃料的石墨球, 采用氟化物熔盐冷却。环状堆芯的中心为高温熔盐管道 204, 在上端与 扩散段205及上升管道206相连接。 在环状堆芯的所有外围都设置石墨反射层区207 ; 在石 墨反射层的侧面, 围绕一圈含钍增殖层 208, 其中有含钍熔盐流动以吸收中子生产 。

37、U-233。 鉴于钍原子俘获中子后生成的中间产物 Pa-233 半衰期长达 27 天的特点, 本发明采用将增 殖层 208 内的核肥料钍辐照后生成的 Pa-233, 首先在一个紧贴增殖层的即时分离器 209 将 其萃取到 Bi-Li 中, 然后经过管道 209a 穿过堆底部的隔热层 210, 送出堆外等待衰变, 以减 少设备及回路的放射性污染。 0056 由上升管道进入换热器舱的高温熔盐载热剂首先流进堆顶部的载热剂联箱 211, 载热剂自由表面以上的空间 212 充满惰性保护气体 ( 如氦 ), 其压力稍低于舱外的大气压 力, 故堆内的气体与熔盐都不会泄漏到环境大气层中。换热器的一次侧的熔盐流。

38、道是两端 开口的直通式带翅片流道 213。由于流道的断面积很大, 熔盐自上而下以很低速度流动, 其 流动阻力极低, 可以靠换热器及上升下降流道熔盐密度差造成的浮升力驱动。二次侧载热 剂也是高沸点载热剂, 可以是另一种熔盐 ; 或液态金属 ( 如铅铋合金 )。二次载热剂自下向 上流动, 其流道 214 的上下两端都设置折流片, 上端折流片 215 之后的高温流体出口管为 216, 而下端折流片 217 之前的低温流体入口管为 218。 0057 一回路载热剂温度降低后, 由换热器下部的载热剂联箱219进入下降流道220。 最 后穿过钍增殖层, 沿虚线箭头所示的水平方向, 自外向内横向流过环状堆芯。

39、, 进入高温熔盐 管道 204, 完成一回路的闭合自然循环。 0058 本发明采用四区结构, 在传统的双区 MSBR 之外, 增加了一个紧贴堆中央芯燃料区 的石墨反射层区 207, 和另一个位于含钍增殖层与之外的干法后处理 (Bi-Li) 即时萃取器 209。 0059 图 3 是堆芯内所用三层结石墨球的剖面图, 其中装入核燃料包覆颗粒与熔盐载热 剂的混合物。 石墨球与一般熔盐冷却的动力堆所用的燃料球外观相似, 但内部结构不同。 外 壳 31 为一层保护层, 以直径 30mm 的球为例, 外壳厚度可设计为 3mm 左右。外壳之内为一空 腔层 32, 其厚度略大于包覆颗粒的直径, 其中装满包覆颗。

40、粒与载热剂的混合物 34。该石墨 球的中央为一个石墨球芯33。 该三层球的一个独特之处是其外壳上各个方向上都钻有许多 小于包覆颗粒直径的小孔 35, 使球外的载热剂与空腔中的载热剂在运行时相互流通, 其目 的在于强化空腔中的载热剂对外放热, 保证包覆颗粒在高燃料比功率下不致过热。 0060 图 4 是本发明生产核燃料的方法流程图。图中表示该方法如何实现超出国外水 平的高效率钍的利用的 6 个步骤 : 包括步骤 1, 标示为一个只含可裂变物质核燃料铀 ( 不含 钍)的反应堆堆芯41, 其中进行裂变反应产生热能, 同时生成次级中子。 后者除被核材料和 其它材料吸收外, 产出的额外剩余中子则进入步骤。

41、 2, 标示为堆芯外的石墨反射层 42。后者 与堆芯 41 及步骤 3, 标示为外部的只含钍作为核肥料的增殖层 43 相连接。在石墨反射层 内慢化后的剩余中子, 有一部分返回堆芯, 如图的箭头 42a 所示, 被用以降低堆芯核燃料的 临界装载量。上述只含钍熔盐核肥料的增殖层 43, 其中的含钍熔盐吸收中子产生 Pa-233。 该增殖层除与反射层 42 相连接外, 还与一个辐照后的熔盐核肥料钍与 Pa-233 的即时分 说 明 书 CN 103077759 A 10 8/8 页 11 离器 44( 代表步骤 4) 相连接, 在其中注入液态金属萃取剂 Bi-Li 吸收含钍熔盐中生成的 Pa-233。

42、, 然后使含 Pa-233 的萃取剂 Bi-Li 进入储存衰变罐 45( 代表步骤 5) 内, 使 Pa-233 在不受中子照射的情况下衰变为U-233, 再进行分离与提纯。 最后提纯后的U-233进入与储 存衰变罐 45 相连接的氟化物熔盐燃料制备装置 46( 代表步骤 6) 内, 制备成为液态熔盐核 燃料, 为装载新的增殖堆之用。 0061 本设计中直接采用液态 U-233 镕盐作为增殖堆燃料, 而不将其制成固体包覆颗 粒, 还有另外的优点。它不仅完全避免了 U-233 加工过程的困难, 而且大大简化乏燃料后处 理的流程, 和使未燃尽的 U-233 多次处理过程中的丢失损耗降至最小。 00。

43、62 综上所述, 本发明设计提供一种实现高效率钍的利用方法, 该方法采用四区三料 的全能铀 - 钍转化 - 增殖堆 : 其中设置含铀反应堆芯、 石墨反射层、 含钍增殖层、 和 Pa-233 即时分离器四个区间 ; 并采用含铀 -235 固态核燃料、 含铀 -233 液态核燃料、 与含釷液态熔 盐核肥料三种核材料。这样的组合, 使其能够克服国外传统液态燃料钍 - 铀 -233 增殖堆多 年来未能攻克的两大技术难关, 即 : (1) 堆芯及整个一回路设备受到放射性裂变碎片的严 重污染, 其设备与回路污染显著降低, 利于运行、 维修、 与场地清理 ; 和 (2) 核燃料增殖比很 小而倍增期。因此, 。

44、本发明不仅能够实现同时产生高温核能和增殖 U-233 人造核燃料, 达到 完全利用釷生产核燃料铀 -233 的目标, 而且备天然安全性, 和传统技术难于实现的独特性 能 : 即与传统的流态燃料熔盐增殖堆相比, 其裂变燃料的装载量低, 从而核燃料的倍增时间 大大缩短 ; 而且其设备与回路污染显著降低, 利于运行、 维修、 与场地清理 ; 与传统的熔盐 冷却球床动力堆相比, 该全能堆不仅生产高温动力, 还兼备快速增殖核燃料的双重功能, 从 而开辟了世界过渡到钍能源时代的捷径。 0063 还必须指出, 除以上所说明的本发明的方法与装置的系统图及作为示例的装置与 设备的基本特征之外, 根据本发明权利要求书中所述的原则与基本特征, 利用普通的工程 技术, 还可以设计出各种不同的方法, 装置与设备, 进行各种改进, 与设计出各种代用品。 说 明 书 CN 103077759 A 11 1/4 页 12 图 1 说 明 书 附 图 CN 103077759 A 12 2/4 页 13 图 2 说 明 书 附 图 CN 103077759 A 13 3/4 页 14 图 3 说 明 书 附 图 CN 103077759 A 14 4/4 页 15 图 4 说 明 书 附 图 CN 103077759 A 15 。

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