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1、10申请公布号CN104098336A43申请公布日20141015CN104098336A21申请号201310129987222申请日20130415C04B35/584200601C04B35/62220060171申请人中国科学院上海硅酸盐研究所地址200050上海市长宁区定西路1295号72发明人林森曾宇平74专利代理机构上海海颂知识产权代理事务所普通合伙31258代理人何葆芳54发明名称一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法57摘要本发明公开了一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，所述方法包括将SI3N4粉体和烧结助剂按比例混合均匀，然后依次进行干压成型和等静压处理，制得坯体。
2、；所述的烧结助剂是以YB2O3为主烧结助剂，以Y2O3、LU2O3、ND2O3、ER2O3、MGO中的至少一种为辅烧结助剂的混合物；将制得的坯体埋入SI3N4粉体中，在惰性气氛下于16501850进行气压烧结，然后随炉冷却至室温。由本发明方法制备的氮化硅陶瓷材料具有高热导率和高强度，可满足氮化硅陶瓷在高速电路和大功率器件领域的应用要求；而且本发明的制备工艺简单，成本低，适合规模化生产；具有实用价值。51INTCL权利要求书1页说明书4页附图1页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书4页附图1页10申请公布号CN104098336ACN104098336A1/1页2。
3、1一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，包括如下步骤A将SI3N4粉体和烧结助剂按比例混合均匀，然后依次进行干压成型和等静压处理，制得坯体；所述的烧结助剂是以YB2O3为主烧结助剂，以Y2O3、LU2O3、ND2O3、ER2O3、MGO中的至少一种为辅烧结助剂的混合物；B将步骤A制得的坯体埋入SI3N4粉体中，在惰性气氛下于16501850进行气压烧结，然后随炉冷却至室温。2根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于SI3N4粉体与烧结助剂的比例为86MOL14MOL99MOL1MOL。3根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征。
4、在于所述的烧结助剂中，主烧结助剂与辅烧结助剂的摩尔比为1131。4根据权利要求3所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于所述的烧结助剂是YB2O3与MGO按摩尔比11形成的混合物。5根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于所述的SI3N4粉体的平均粒径为05M，其中相的含量大于95WT。6根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于所述YB2O3的纯度大于99，平均粒径为5M。7根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于进行干压成型的压力为1025MPA。8根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅。
5、陶瓷的方法，其特征在于进行等静压处理的压力为100300MPA。9根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于所述等静压处理选择冷等静压方式。10根据权利要求1所述的制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，其特征在于所述惰性气氛为042MPA的氮气气氛。权利要求书CN104098336A1/4页3一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法技术领域0001本发明涉及一种高热导率、高强度氮化硅陶瓷的制备方法，属于非氧化物陶瓷制备技术领域。背景技术0002随着大规模集成电路的迅速发展以及电子元件的小型化，对作为集成电路重要支柱的陶瓷基片提出了更高的要求。在某些特殊苛刻的应用环境，。
6、不但要求该陶瓷基片具有良好的导热性能，而且应具有优秀的力学强度。目前广泛采用的陶瓷基片材料主要是AL2O3，但AL2O3陶瓷热导率较低20WM1K1、介电常数大、线膨胀系数以及与硅元件的线膨胀系数相差大等缺点，愈来愈无法满足更加精密的工业以及商业用途，因此近几年来正开发和研究代替氧化铝基片的其它陶瓷材料，如ALN，BEO，SIC，SI3N4陶瓷等。0003其中，BEO陶瓷、ALN陶瓷、SIC陶瓷均具有很高的热导率，它们的热导率分别为300WM1K1、260WM1K1、270WM1K1，但在实际应用时均有缺陷，如BEO有剧毒，长期吸入会引起慢性铍肺病，且纯BEO陶瓷的烧结成本也较高；ALN陶瓷的。
7、力学性能较差，不利于水基处理，且其线膨胀系数与硅元件的相差大；SIC陶瓷电绝缘程度低，且介电损耗大，高频特性差。因此，这三种陶瓷在应用中均受到了一定限制。00041995年，HAGGERTY等人便预测SI3N4陶瓷热导率可以达到200320WM1K1，而且SI3N4陶瓷是强度最高的先进陶瓷材料之一，在散热量相同的情况下，SI3N4陶瓷基片即使厚度很薄也能满足强度和散热的要求，因此SI3N4陶瓷的热学性能也越来越被人重视。此外作为基片材料，和ALN材料相比，SI3N4陶瓷还具有良好的抗氧化性，便于在含水条件下制备处理，这样不仅可降低制造成本、而且可避免使用有机试剂带来的环境污染；另外，SI3N4。
8、陶瓷热膨胀系数低，仅为32106/，约为AL2O3的1/3，而与单晶SI接近，可与元器件形成良好的热匹配且电绝缘性好、无毒等。高潜力的热导率以及优异的力学性能使得SI3N4陶瓷被认为是一种很有应用前景的高速电路和大功率器件的散热和封装材料。0005SI3N4陶瓷的热导率主要受到声子散射平均自由程影响，其主要影响因素为SI3N4相含量、晶界相组成及其含量、晶格内缺陷、晶粒尺寸以及氧含量等，其中最主要的影响因素还是晶格的氧含量。氮化硅是强共价键的化合物且氮化硅的自扩散系数低，因而固相烧结困难，必须添加烧结助剂达到液相烧结实现致密化。0006国内外科学家都在尝试使用不同种类的烧结助剂以及烧结方法制备。
9、高热导率、高强度的氮化硅陶瓷，日本的研究人员通过添加5MOLY2O3和2MOLMGO作为烧结助剂在01MPA氮气气氛、1400条件下反应烧结4H，然后在1MPA氮气气氛、1900条件下保温60H，最后以02/MIN速度退火，得到热导率高达177WM1K1，三点弯曲强度为460MPA的氮化硅陶瓷，参见ADVMATER，232011，45634567。这种方法制备的氮化硅陶瓷虽然热导率很高，但是制备耗时、对退火速率要求高，而且制备出的氮化硅陶瓷强度较小。国内研究人员通过添加氮硅化镁和氧化钇在20MPA的热压条件下，1750保温1H得到热导率高达129WM1K1的氮化硅陶瓷，参见ADVENGCERA。
10、MCOMPOS，182011，202017。但这说明书CN104098336A2/4页4种方法中所用的氮硅化镁需要自制，成本较高。发明内容0007针对现有技术存在的上述问题和缺陷，本发明的目的是提供一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，以满足氮化硅陶瓷在高速电路和大功率器件领域的应用要求。0008为实现上述发明目的，本发明采用的技术方案如下0009一种制备高热导率、高强度氮化硅陶瓷的方法，包括如下步骤0010A将SI3N4粉体和烧结助剂按比例混合均匀，然后依次进行干压成型和等静压处理，制得坯体；所述的烧结助剂是以YB2O3为主烧结助剂，以Y2O3、LU2O3、ND2O3、ER2O3、MGO。
11、中的至少一种为辅烧结助剂的混合物；0011B将步骤A制得的坯体埋入SI3N4粉体中，在惰性气氛下于16501850进行气压烧结，然后随炉冷却至室温。0012作为一种优选方案，SI3N4粉体与烧结助剂的比例为86MOL14MOL99MOL1MOL，进一步优选为90MOL10MOL。0013作为一种优选方案，主烧结助剂与辅烧结助剂的摩尔比为1131，进一步优选为11。0014作为一种优选方案，所述的烧结助剂是YB2O3与MGO按摩尔比11形成的混合物。0015作为一种优选方案，所述的SI3N4粉体的平均粒径为05M，其中相的含量大于95WT。0016作为一种优选方案，所述YB2O3（氧化镱）的纯度。
12、大于99，平均粒径为5M。0017作为一种优选方案，进行干压成型的压力为1025MPA。0018作为一种优选方案，进行等静压处理的压力为100300MPA。0019作为进一步优选方案，所述等静压处理选择冷等静压方式。0020作为一种优选方案，所述惰性气氛为042MPA的氮气气氛。0021本发明通过选择YB2O3作为主烧结助剂，Y2O3、LU2O3、ND2O3、ER2O3、MGO中的至少一种作为辅烧结助剂，并同时采用气压烧结法来制备氮化硅陶瓷，相比于与现有技术，具有如下显著性效果00221）YB2O3作为重稀土元素，可以有效吸收氮化硅陶瓷中的晶格氧，有利于提高热导率，而且形成的含YB晶界相熔点高。
13、，高温性能稳定；00232）所制备的氮化硅陶瓷材料具有高热导率和高强度，热导率可达84WM1K1，三点抗弯强度可达966MPA，断裂韧性可达629MPAM1/2，可满足氮化硅陶瓷在高速电路和大功率器件领域的应用要求；00243）本发明的制备工艺简单，成本低，适合规模化生产，具有实用价值。附图说明0025图1为本发明实施例13所制得的氮化硅陶瓷的XRD图；0026图2为本发明实施例16所制得的氮化硅陶瓷的断面形貌图。具体实施方式说明书CN104098336A3/4页50027下面结合具体实施例和附图，进一步阐述本发明。0028实施例10029以5MOLYB2O3及5MOLMGO作为烧结助剂，与9。
14、0MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1850进行气压烧结4小时；烧结结束后，使样品随炉冷却至室温。0030由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为82W/MK，三点抗弯强度为966MPA，断裂韧性为629MPAM1/2。该陶瓷材料的XRD图如图1A所示，其断口形貌图如图2A所示。0031实施例20032以5MOLYB2O3及5MOLMGO作为烧结助剂，与90MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等。
15、静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1800进行气压烧结4小时；烧结结束后，使样品随炉冷却至室温。0033由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为64W/MK，三点抗弯强度为810MPA，断裂韧性为593MPAM1/2。该陶瓷材料的XRD图如图1B所示，其断口形貌图如图2B所示。0034实施例30035以5MOLYB2O3及5MOLMGO作为烧结助剂，与90MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1750进行气压烧结4小时；烧。
16、结结束后，使样品随炉冷却至室温。0036由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为57W/MK，三点抗弯强度为752MPA，断裂韧性为491MPAM1/2。该陶瓷材料的XRD图如图1C所示，其断口形貌图如图2C所示。0037实施例40038以3MOLYB2O3及3MOLMGO作为烧结助剂，与94MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1850进行气压烧结4小时；烧结结束后，使样品随炉冷却至室温。0039由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为65W/MK，三点抗弯强度为。
17、911MPA，断裂韧性为576MPAM1/2。该陶瓷材料的断口形貌图如图2D所示。0040实施例50041以4MOLYB2O3及4MOLMGO作为烧结助剂，与92MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1850进行气压烧结4小时；烧结结束后，使样品随炉冷却至室温。0042由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为79W/MK，三点抗弯强度为906MPA，断裂韧性为594MPAM1/2。该陶瓷材料的断口形貌图如图2E所示。说明书CN104098336A4/4页6004。
18、3实施例60044以7MOLYB2O3及7MOLMGO作为烧结助剂，与86MOL的SI3N4粉体经过球磨使混合均匀；然后在20MPA压力下干压成型，再在200MPA压力下进行等静压处理；再装入石墨坩埚，埋入SI3N4粉体中，在06MPA氮气气氛下、于1850进行气压烧结4小时；烧结结束后，使样品随炉冷却至室温。0045由本实施例制得的氮化硅陶瓷的热导率为84W/MK，三点抗弯强度为947MPA，断裂韧性为627MPAM1/2。该陶瓷材料的断口形貌图如图2F所示。0046综上所述可见本发明通过选择YB2O3作为主烧结助剂，Y2O3、LU2O3、ND2O3、ER2O3、MGO中的至少一种作为辅烧结助剂，并同时采用气压烧结法，可制得具有高热导率和高强度的氮化硅陶瓷材料，热导率可达84WM1K1，三点抗弯强度可达966MPA，断裂韧性可达629MPAM1/2，可满足氮化硅陶瓷在高速电路和大功率器件领域的应用要求；而且本发明的制备工艺简单，成本低，适合规模化生产；具有实用价值。0047最后有必要在此说明的是以上实施例只用于对本发明的技术方案作进一步详细地说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。说明书CN104098336A1/1页7图1图2说明书附图CN104098336A。