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1、(10)申请公布号 CN 102820473 A (43)申请公布日 2012.12.12 C N 1 0 2 8 2 0 4 7 3 A *CN102820473A* (21)申请号 201210321636.7 (22)申请日 2012.09.03 H01M 4/88(2006.01) H01M 4/62(2006.01) (71)申请人南开大学 地址 300071 天津市南开区卫津路94号 (72)发明人于宏兵 彭新红 王鑫 (74)专利代理机构天津佳盟知识产权代理有限 公司 12002 代理人侯力 (54) 发明名称 一种微生物燃料电池复合阳极的制备方法及 其应用 (57) 摘要 一种。
2、微生物燃料电池复合阳极的制备方法， 将活性炭粉末与铁(III)氧化物混合均匀，加入 无水乙醇并分散均匀，水浴加热使乙醇微沸，然后 逐滴滴加聚四氟乙烯水溶液破乳，将反应物辊压 成膜，再覆盖上一层不锈钢网，辊压成型，根据需 要切割成一定形状，即可制得复合阳极，并用于微 生物燃料电池。本发明的优点是：该复合阳极以 活性炭粉末为原料，铁(III)氧化物作为辅助添 加物，通过聚四氟乙烯粘结剂构造复合阳极来提 高微生物燃料电池的产电性能，加速了胞外电子 传递速率，提高了阳极微生物动力学活性、微生物 燃料电池的电化学性能和输出功率；该制备方法 工艺简单，原料成本低，制得的复合阳极机械强度 高，适于微生物燃料。
3、电池的工程化应用。 (51)Int.Cl. 权利要求书1页 说明书3页 附图2页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书 1 页 说明书 3 页 附图 2 页 1/1页 2 1.一种微生物燃料电池复合阳极的制备方法，其特征在于步骤如下： 1）将活性炭粉末与铁(III)氧化物Fe 3 O 4 或-FeOOH混合均匀得到混合物料； 2）在上述混合物料中加入无水乙醇并分散均匀，水浴加热使乙醇微沸，然后逐滴滴加 聚四氟乙烯水溶液破乳，将反应物辊压成膜； 3）将上述辊压成膜材料表面再覆盖上一层不锈钢网，辊压成型，根据需要切割成一定 形状，即可制得复合阳极。 2.根据权利要。
4、求1所述微生物燃料电池复合阳极的制备方法，其特征在于：所述活性 炭粉末与铁(III)氧化物的质量比为18:1。 3.根据权利要求1所述微生物燃料电池复合阳极的制备方法，其特征在于：所述无水 乙醇与混合物料的质量比为1:45-50。 4.根据权利要求1所述微生物燃料电池复合阳极的制备方法，其特征在于：所述聚四 氟乙烯水溶液的质量百分比浓度为60%，聚四氟乙烯与铁(III)氧化物的质量比为1-1.1： 1。 5.根据权利要求1所述微生物燃料电池复合阳极的制备方法，其特征在于：所述制得 的复合阳极用于微生物燃料电池。 权 利 要 求 书CN 102820473 A 1/3页 3 一种微生物燃料电池复。
5、合阳极的制备方法及其应用 所属技术领域 0001 本发明涉及微生物燃料电池领域，具体涉及一种微生物燃料电池复合阳极的制备 方法及其应用。 背景技术 0002 英国科学家Pottor在1911年观察到微生物能够产生电流，这一发现为20世纪末 期使用的微生物燃料电池（Microbial Fuel Cell，MFC）处理废水并同时产电的研究打下基 础，微生物燃料电池以其独特技术特点-污染物处理彻底、无需外部能源供给并可以回收 电能等，在解决能源与环境问题，建立节约型、循环型社会科研领域逐步得到重视。微生物 燃料电池是以微生物为生物催化剂，有机或无机物质为底物，在微生物的催化作用下，产生 电子，经外电。
6、路传输到阴极，从而产生电能。电子转移到阳极的方法如下：一是通过电子中 介体作用使得电子间接传递到阳极，但中介体有毒且易分解，不适宜广泛使用；二是通过胞 外蛋白质和纳米导线的作用将电子直接传递到阳极表面。 0003 产电微生物是微生物燃料电池系统的核心组成，主要由Fe(Mn)异化金属还原菌 Shewanella和Geobacter sp构成，该产电菌能够在无中介体的情况下，催化底物氧化并释 放电子，电子经细菌内膜、周质，传递到细菌外膜，并在胞外蛋白质如细胞色素C(Cyt C)的 作用下，将电子传递到阳极表面，Xiong和Nakamura课题组指出细胞色素C和铁(III)氧 化物有良好的结合作用，。
7、铁(III)氧化物可以作为中介体还原远端电子受体-阳极。 0004 目前，微生物燃料电池依然存在输出功率低、原料成本高等关键问题，阳极仍是微 生物燃料电池性能提升的限制性因素，进而限制了微生物燃料电池技术向实际工程应用发 展。 发明内容 0005 本发明的目的是针对上述存在问题，提供一种微生物燃料电池复合阳极的制备方 法及其应用，该制备方法工艺简单，原料成本低，制得的复合阳极机械强度高，输出功率高， 适于微生物燃料电池的工程化应用。 0006 本发明的技术方案： 0007 一种微生物燃料电池复合阳极的制备方法，步骤如下： 0008 1）将活性炭粉末与铁(III)氧化物Fe 3 O 4 或-Fe。
8、OOH混合均匀得到混合物料； 0009 2）在上述混合物料中加入无水乙醇并分散均匀，水浴加热使乙醇微沸，然后逐滴 滴加聚四氟乙烯水溶液破乳，将反应物辊压成膜； 0010 3）将上述辊压成膜材料表面再覆盖上一层不锈钢网，辊压成型，根据需要切割成 一定形状，即可制得复合阳极。 0011 所述活性炭粉末与铁(III)氧化物的质量比为18:1。 0012 所述无水乙醇与混合物料的质量比为1:45-50。 0013 所述聚四氟乙烯水溶液的质量百分比浓度为60%，聚四氟乙烯与铁(III)氧化物 说 明 书CN 102820473 A 2/3页 4 的质量比为1-1.1：1。 0014 所述制得的复合阳极用。
9、于微生物燃料电池。 0015 本发明的复合阳极中，不锈钢网作为载体和集流体，活性炭粉末作为阳极，聚四氟 乙烯和铁(III)氧化物作为辅助添加物。该制备方法中聚四氟乙烯的作用主要是纤维化 使得电极材料聚结成型，对电极性能的影响因素不是很显著，故本方法只考虑铁(III)氧 化物的量的变化而产生的影响，发现活性炭粉末、铁(III)氧化物、聚四氟乙烯的配比接近 18:1:1时微生物燃料电池的性能最佳。 0016 本发明的微生物燃料电池工作原理：阳极微生物催化氧化有机底物产生电子和质 子，质子在溶液中直接或间接通过隔膜到达阴极，而产生的电子被阳极微生物捕获还原，随 后将电子传递给铁(III)氧化物，此时。
10、电子到达阳极表面。 0017 本发明的优点及有益效果： 0018 该复合阳极以活性炭粉末为原料，铁(III)氧化物作为辅助添加物，通过聚四氟 乙烯粘结剂构造复合阳极来提高微生物燃料电池的产电性能，提高了阳极微生物动力学活 性，加速了胞外电子传递速率，提高了微生物燃料电池的电化学性能和输出功率；该制备 方法工艺简单，原料成本低，制得的复合阳极机械强度高，适于微生物燃料电池的工程化应 用。 附图说明 0019 图1是含Fe 3 O 4 的复合阳极与无Fe 3 O 4 的空白阳极的两种微生物燃料电池的极化曲 线对比。 0020 图2是含Fe 3 O 4 的复合阳极与无Fe 3 O 4 的空白阳极的两。
11、种微生物燃料电池的功率密 度对比。 0021 图3是含-FeOOH的复合阳极与无-FeOOH的空白阳极的两种微生物燃料电池 的极化曲线对比。 0022 图4是含-FeOOH的复合阳极与无-FeOOH的空白阳极的两种微生物燃料电池 的功率密度对比。 具体实施方式 0023 实施例1： 0024 一种微生物燃料电池复合阳极的制备方法，步骤如下： 0025 1）将902.5mg活性炭粉末与47.5mg Fe 3 O 4 混合均匀得到混合物料； 0026 2）在上述混合物料中加入25mL无水乙醇（质量为20mg）并分散均匀，水浴加热使 乙醇微沸，然后逐滴滴加35微升质量百分比浓度为60%的聚四氟乙烯水。
12、溶液（聚四氟乙烯 质量为50mg）破乳，将反应物搅成团状，然后辊压成膜； 0027 3）将上述辊压成膜材料表面再覆盖上一层不锈钢网作为集流体和载体，辊压成 型，根据需要切割成一定形状，即可制得复合阳极。 0028 将上述方法制备的复合阳极与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电池， 对照试验为阳极中没有Fe 3 O 4 的空白电极，与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电 池。图1所示为微生物燃料电池输出电压稳定后，修饰过的阳极极化曲线图。从图中可以 说 明 书CN 102820473 A 3/3页 5 看出Fe 3 O 4 修饰的阳极极化曲线斜率低于对照阳极，说明经过Fe 3 O 4。
13、 修饰后，体系欧姆内阻 减小；在相同的电流密度下，Fe 3 O 4 修饰的阳极电位均低于对照阳极，当电流密度从0.8 3.3Am -2 时，修饰阳极电位从-0.44到-0.36V，而对照阳极电位从-0.43到-0.28V，可以 看出对照阳极需要更大的极化作用来催化阳极生物电化学反应，Fe 3 O 4 促进了微生物与阳极 间的电子传递。 0029 将上述方法制备的复合阳极与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电池M， 对照试验为阳极中没有Fe 3 O 4 的空白电极，与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电 池N。图2所示为微生物燃料电池稳定后，通过改变外接电阻的大小，测出的功率密度与电。
14、 阻变化的关系曲线。当外接电阻从1k减小到50时，M和N的电流密度及输出功率均 随着外阻的减小而增大，但是M电池的最大输出功率（809mWm -2 ）比N电池的最大输出功 率（664mWm -2 ）高22%。 0030 实施例2： 0031 一种微生物燃料电池复合阳极的制备方法，步骤如下： 0032 1）将902.5mg活性炭粉末与47.5mg-FeOOHFe 3 O 4 混合均匀得到混合物料； 0033 2）在上述混合物料中加入25mL无水乙醇（质量为20mg）并分散均匀，水浴加热使 乙醇微沸，然后逐滴滴加35微升质量百分比浓度为60%的聚四氟乙烯水溶液（聚四氟乙烯 质量为50mg）破乳，将。
15、反应物搅成团状，然后辊压成膜； 0034 3）将上述辊压成膜材料表面再覆盖上一层不锈钢网作为集流体和载体，辊压成 型，根据需要切割成一定形状，即可制得复合阳极。 0035 将上述方法制备的复合阳极与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电池， 对照试验为阳极中没有-FeOOH的空白电极，与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃 料电池。图3所示为微生物燃料电池启动稳定后，阳极电位变化关系图。从图中可以看出 -FeOOH修饰的阳极极化曲线斜率低于对照阳极，经过-FeOOH修饰后，体系欧姆内阻减 小；在相同的电流密度下，-FeOOH修饰的阳极电位均低于对照阳极，当电流密度从0.8 3.0Am -。
16、2 时，修饰阳极电位从-0.43到-0.31V，而对照阳极电位从-0.41到-0.23V，可以 看出对照阳极需要更大的极化作用来催化生物电化学反应，-FeOOH促进了微生物与阳极 间的电子传递。 0036 将上述方法制备的复合阳极与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃料电池Q， 对照试验为阳极中没有-FeOOH的空白电极，与涂刷Pt/C的空气阴极构成单室微生物燃 料电池P。图4所示为微生物燃料电池稳定运行期间，功率密度随外接电阻变化的关系曲 线。可以明显看到，随着外接电阻的减小(从1k到50)，P和Q电池的电流密度和功率 密度均相应的增大，但是-FeOOH修饰的Q电池的电流密度和输出功率的增加幅度均高于 对照电池P。 说 明 书CN 102820473 A 1/2页 6 图1 图2 说 明 书 附 图CN 102820473 A 2/2页 7 图3 图4 说 明 书 附 图CN 102820473 A 。