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1、10申请公布号CN104072717A43申请公布日20141001CN104072717A21申请号201410113325022申请日2014032513160745920130325EPC08G18/73200601C08G18/48200601C08L75/0820060171申请人拜耳材料科技股份有限公司地址德国莱沃库森72发明人L贝恩科J比杰恩R阿巴奇74专利代理机构中国专利代理香港有限公司72001代理人石克虎万雪松54发明名称具有均匀的泡孔尺寸分布和均匀的开孔含量的硬质聚氨酯泡沫57摘要本发明涉及主要是开孔的冷可变形的硬质聚氨酯泡沫，所述泡沫拥有均匀的泡孔结构，具有相似的泡孔尺。
2、寸和相似的物理性能，更特别是相似的开孔含量。这些泡沫适合于生产汽车内饰，更特别是车顶衬里和立柱装饰。30优先权数据51INTCL权利要求书1页说明书9页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书9页10申请公布号CN104072717ACN104072717A1/1页21主要为开孔的冷可成型硬质聚氨酯PU泡沫，根据DINISO459086具有50体积的开孔含量且具有均匀的泡孔结构，所述聚氨酯泡沫通过工业多异氰酸酯组分A与组分B反应可获得，所述组分A包含A1基于所述有机多异氰酸酯组分A计010重量的2,2二苯基甲烷二异氰酸酯，A2基于所述有机多异氰酸酯组分A计030重量。
3、的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和A3基于所述有机多异氰酸酯组分A计2575重量的4,4二苯基甲烷二异氰酸酯，所述组分B由下列成分组成B1基于组分B计2070重量的聚氧化烯多元醇，其具有2560MGKOH/G的羟基值和24的数均官能度，B2基于组分B计2050重量的聚氧丙烯多元醇，其具有300900MGKOH/G的羟基值和254的数均官能度，B3基于组分B计025重量的聚氧化烯多元醇，其具有150550MGKOH/G的羟基值和2的官能度，B4基于组分B计020重量的含酯基团的多元醇，其具有200500MGKOH/G的羟基值和25的数均官能度，B5基于组分B计0115重量的环氧丙烷环氧乙烷共聚物，其。
4、具有25200MGKOH/G的羟基值和58的官能度，B6基于组分B计03重量的甘油，B6基于组分B计17重量的水，B8基于组分B计054重量的催化剂，B9任选的助剂和/或辅助剂，其中NCO指数为85125，优选100120，并且组分B1B9的总和为100重量。2根据权利要求1所述的硬质聚氨酯泡沫用于生产复合材料元件和夹层结构的用途。3根据权利要求1所述的硬质聚氨酯泡沫用于汽车和公共车辆构造中，更特别是用于汽车内饰、车顶衬里和立柱装饰，以及作为印刷工业的基底和作为建筑应用的隔离墙的用途。4复合材料元件，其基于根据权利要求1所述的硬质聚氨酯泡沫。5夹层结构，其基于根据权利要求1所述的硬质聚氨酯泡沫。
5、。权利要求书CN104072717A1/9页3具有均匀的泡孔尺寸分布和均匀的开孔含量的硬质聚氨酯泡沫技术领域0001本发明涉及主要是开孔的冷可变形的硬质聚氨酯泡沫，所述泡沫拥有均匀的泡孔结构，具有相似的泡孔尺寸和相似的物理性能，更特别是相似的开孔含量。这些泡沫适合于生产汽车内饰，更特别是车顶衬里和立柱装饰。背景技术0002硬质聚氨酯PU泡沫作为夹层结构成型夹层板的内层及其在汽车内饰生产中的用途本身是已知的。0003用作车顶衬里或立柱装饰的夹层结构如今通常通过冷成型法由相应的夹层板制备。在此方法中，将所述硬质PU泡沫板两个侧面装有热固性粘合剂和增强材料，如玻璃纤维和/或天然纤维垫或网，和/或玻璃。
6、纤维粗纱，并且装有纸质外层、热塑性膜和/或非纺织纤维网，以及任选的装饰层，并且使所述泡沫板经历变形和在模具中在100150温度下压制为夹层架构。0004在泡沫厚板称为“箱式发泡”的批量生产中，在泡沫块内泡孔尺寸和物理性能并特别是开孔含量存在差别。在顶部和底部区域，泡孔尺寸小于中部的。块中央的泡孔尺寸通常最大。在使用EP0437787A1中所描述种类的异氰酸酯和多元醇配制剂的情况下，泡沫块内的泡孔尺寸取决于它们的位置相互明显不同。开孔含量和较不明显地其它物理性能同样也起伏不定。特别在体积为几立方米且高度大约1M的大尺寸块的情况下，发现在泡沫块的下部区域开孔含量明显较低。0005在EP043778。
7、7A1中，密度为2530KG/M3的热塑性可变形硬质PU泡沫通过二苯基甲烷二异氰酸酯MDI和聚苯基聚亚甲基多异氰酸酯PMDI的MDI含量为7090重量的混合物与多元醇混合物反应制备，其中2,4二苯基甲烷二异氰酸酯基于异氰酸酯混合物计构成1230重量和基于异氰酸酯混合物计1030重量为聚苯基聚亚甲基多异氰酸酯PMDI，所述多元醇混合物由5070重量基于多元醇配制剂的羟基值为28600的二和/或三官能聚氧化烯多元醇、2035重量的羟基值为150440的二官能邻苯二甲酸聚酯、210重量的甘油、357重量的水、031重量的可结合叔胺催化剂和012重量的硅酮泡沫稳定剂构成。0006然而，这些泡沫取决于泡。
8、沫块的位置在泡沫结构上显示出相当大的差别。在顶部和底部，所述泡沫是更细孔的，即泡孔尺寸更小，而在中部泡沫是更粗孔的，因此泡孔尺寸更大。这对进一步加工形成例如轿厢顶部衬里是有害的。将泡沫块切成板，所述板取决于它们在泡沫块内的位置相比之下具有不同的泡孔尺寸。当这些板被加工形成夹层结构时这会导致复杂化。发明内容0007本发明的目的是制备具有极为均匀的泡孔结构的主要为开孔的硬质PU泡沫。由说明书CN104072717A2/9页4此制备的板能够通过冷成型法压制成夹层结构，例如汽车内饰和轿厢顶部衬里。0008已经令人惊讶地发现通过使用六官能的聚氧化烯多元醇，泡沫块内的泡孔尺寸相互之间的差别明显小得多。同时。
9、，泡沫块内的物理性能也更加均匀，并且因此在进一步加工成夹层结构时，例如，粘合剂的计量加入可保持更加恒定并因此可以降低废品率。0009本发明提供了主要为开孔的冷可成型硬质聚氨酯PU泡沫，根据DINISO459086具有50体积开孔含量和均匀的泡孔结构，所述聚氨酯泡沫通过工业多异氰酸酯组分A与组分B反应可获得，所述组分A包含A1基于所述有机多异氰酸酯组分A计010重量，优选018重量，更优选015重量的2,2二苯基甲烷二异氰酸酯，A2基于所述有机多异氰酸酯组分A计030重量，优选1025重量的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和A3基于所述有机多异氰酸酯组分A计2575重量，优选3555重量的4,4二苯基。
10、甲烷二异氰酸酯，所述组分B由下列成分组成B1基于组分B计2070重量，优选2545重量的聚氧化烯多元醇，其具有2560MGKOH/G的羟基值和24的数均官能度，B2基于组分B计2050重量的聚氧丙烯多元醇，其具有300900MGKOH/G的羟基值和254的数均官能度，B3基于组分B计025重量，优选520重量的聚氧化烯多元醇，其具有150550MGKOH/G的羟基值和2的官能度，B4基于组分B计020重量的含酯基的多元醇，其具有200500MGKOH/G的羟基值和25的数均官能度，B5基于组分B计0115重量，优选015重量的环氧丙烷环氧乙烷共聚物，其具有25200MGKOH/G的羟基值和58。
11、，优选6的官能度，B6基于组分B计03重量的甘油，B7基于组分B计17重量，优选465重量，更优选5666重量的水，B8基于组分B计054重量的催化剂，B9任选的助剂和/或辅助剂，其中NCO指数为85125，优选100120，并且组分B1B9的总和为100重量。0010所述NCO指数是NCO基团数与对NCO基团成反应活性的基团数之比乘以100。0011本发明的硬质泡沫用于生产复合材料元件，优选夹层结构。0012本发明进一步提供了基于本发明的硬质泡沫的复合材料元件，优选夹层结构。0013所述硬质泡沫和使用它们生产的复合材料元件优选用于汽车构造和公共车辆构造中，而且，例如用作印刷工业中的基底和建筑。
12、应用中的隔离墙。0014测定泡孔尺寸泡孔尺寸和泡孔尺寸分布如下测定用保险刀片将泡沫样品切成厚度大约3MM的片。使用来自KEYENCE的光学显微镜，在透射光下用16倍放大率将每一个泡沫样品的切割表面制作5张照片。泡孔尺度通过OLYMPUS的ANALYSISPRO图像分析软件测量。说明书CN104072717A3/9页50015在0179的角度以1间距的所有直径的算数平均值给出了各泡孔的平均直径。对每个泡沫样品中大约1000个单个的泡孔进行测量以便得到统计上相关的值。由平均直径测定所述算术平均值、标准偏差、中值和最大与最小值。0016“主要为开孔的”应当理解为是指根据DINENISO4590198。
13、6开孔含量为50或更高。0017“冷可成型”是指所述硬质泡沫夹层可以根据已知的冷成型法变形。0018本发明的所述硬质PU泡沫优选通过批量法制备。它们优选用于生产汽车内饰，更特别是车顶衬里和立柱装饰。0019使用的多异氰酸酯组分优选包含4,4、2,4和2,2二苯基甲烷二异氰酸酯和聚苯基聚亚甲基多异氰酸酯的混合物粗MDI。特别确定了粗MDI等级，其具有的二苯基甲烷二异氰酸酯异构体含量为5070重量。0020优选用作组分B1的是羟基值范围为2540MGKOH/G的聚氧化烯多元醇，其优选通过环氧乙烷和/或环氧丙烷与三元醇，例如甘油、三羟甲基丙烷，或与二元醇，例如乙二醇、水、1,2丙二醇、新戊二醇、双酚。
14、等的反应可得。0021优选用作组分B2的是羟基值范围为380650MGKOH/G的聚氧化烯多元醇，其优选通过环氧乙烷和/或环氧丙烷与多元醇，例如甘油、三羟甲基丙烷、三乙醇胺、乙二胺、邻甲苯二胺、糖和/或山梨糖醇与二醇的混合物等的反应可得。0022优选用作组分B3的是羟基值范围为150550的二官能聚氧化烯多元醇，其优选通过环氧乙烷和/或环氧丙烷与二醇，例如乙二醇、二甘醇、1,2或1,3丙二醇、1,4丁二醇、新戊二醇、双酚等的反应可得。0023发现优选用作组分B4的是含有酯基团和位于200500MGKOH/G的羟基值范围的多元醇，其优选通过邻苯二甲酸酐、对苯二甲酸、间苯二甲酸、戊二酸、琥珀酸和/。
15、或己二酸与乙二醇、二甘醇或丙二醇、丁二醇、己二醇、三羟甲基丙烷、甘油等的酯化作用可制备。特别优选使用邻苯二甲酸酐、二甘醇与环氧乙烷的反应产物。0024用作组分B5的优选为羟基值范围为25200的六官能的环氧丙烷环氧乙烷共聚物，其优选通过环氧乙烷和环氧丙烷与山梨糖醇及其异构体的反应可获得。特别优选相对于B510重量的环氧乙烷单元比例。0025催化剂B8包括加速产生泡沫的反应的化合物。所考虑的那些包括金属有机化合物，优选有机锡化合物，如有机羧酸的锡II盐，例如乙酸锡II、辛酸锡II、乙基己酸锡II和月桂酸锡II，和有机羧酸的二烷基锡IV盐，例如二乙酸二丁基锡、二月桂酸二丁基锡、马来酸二丁基锡、二乙。
16、酸二辛基锡，铋盐和锌盐，以及叔胺如三乙胺、三丁胺、二甲基环己基胺、二甲基苄基胺、N甲基咪唑、N甲基、N乙基和N环己基吗啉、N,N,N,N四甲基乙二胺、N,N,N,N四甲基丁二胺、N,N,N,N四甲基己1,6二胺、五甲基二亚乙基三胺、四甲基二氨基乙基醚、双二甲基氨基丙基脲、二甲基哌嗪、1,2二甲基咪唑、1氮杂双环3,3,0辛烷、1,4二氮杂双环2,2,2辛烷和链烷醇胺化合物，如三乙醇胺、三异丙醇胺、N甲基和N乙基二乙醇胺和二甲基乙醇胺。所考虑的催化剂进一步包括如下三二烷基氨基S六氢三嗪、更特别是三N,N二甲基氨基S六氢三嗪，四烷基铵盐，例如N,N,N三甲基N2羟丙基甲酸铵、N,N,N三甲基N2羟。
17、丙基2乙基己酸铵，四烷基氢氧化铵如四甲基氢氧化铵，碱金属氢氧化物如氢氧化钠，碱金说明书CN104072717A4/9页6属醇盐如甲醇钠和异丙醇钾，以及具有120个C原子和任选地悬挂的OH基团的脂肪酸的碱金属盐或碱土金属盐。0026优选使用对异氰酸酯呈反应活性的叔胺例如N,N二甲基氨基丙基胺、双二甲基氨基丙基胺、N,N二甲基氨基丙基N甲基乙醇胺、二甲基氨基乙氧基乙醇、双二甲基氨基丙基氨基2丙醇、N,N二甲基氨基丙基二丙醇胺、N,N,N三甲基N羟乙基双氨基乙基醚、N,N二甲基氨基丙基脲、N2羟丙基咪唑、N2羟乙基咪唑、N2氨基丙基咪唑、2二甲基氨基乙基甲基氨基丙醇、1,13二甲基氨基丙基亚胺基双2。
18、丙醇和/或EPA0629607中描述的乙酰乙酸乙酯、聚醚多元醇与1二甲基氨基3氨基丙烷的反应产物，以及特别地，N,N二甲基氨基丙基胺的妥尔油酰胺盐。0027可以使用的助剂和/或辅助剂B9例如包括着色剂、泡沫稳定剂、无机填料、乳化剂、开孔剂和阻燃剂。0028适合的泡沫稳定剂的实例包括硅氧烷聚氧化烯共聚物、有机聚硅氧烷、乙氧基化的脂肪醇和烷基酚、脂肪酸基的氧化胺和甜菜碱以及蓖麻油和/或蓖麻油酸的酯。0029例如，活性开孔剂包括石蜡、聚丁二烯、脂肪醇和任选的聚氧化烯改性的二甲基聚硅氧烷。0030根据本发明任选伴随使用的助剂和/或辅助剂B9的其它实例有乳化剂、反应抑制剂、抵抗老化和风化的稳定剂、塑化剂。
19、、无机阻燃剂、含磷和/或含卤素的有机阻燃剂、具有抑真菌活性和抑菌活性的物质、颜料和染料、以及本身已知的常规有机和无机填料。可以举例的乳化剂包括乙氧基化的烷基酚、脂肪酸的碱金属盐、硫酸化脂肪酸的碱金属盐、磺酸的碱金属盐以及脂肪酸的盐和胺。0031关于上述助剂和/或辅助剂的使用方式和作用方式的进一步详情例如在KUNSTSTOFFHANDBUCH,POLYURETHANE,VOLUMEVII,CARLHANSERVERLAG,MUNICH,VIENNA，第二版，1983中进行了描述。0032本发明的泡沫通过多元醇配制剂与多异氰酸酯组分以通常100150100200的重量比混合来制备。所述混合通常通过。
20、低压打泡机，例如CANNONC300或HENNECKEHK5000R完成。块的生产批量进行，其中将可发泡的混合物倾倒入适当尺寸的箱中，所述箱子的底面积由轿厢顶部衬里后来的尺寸测定。所述块随后被切割成或以本领域行话来说劈开成相应的板。0033下面实施例的目的意在更详细地说明本发明。具体实施方式0034本发明的实施例和对比例硬质PU泡沫的制备本发明实施例1包含如下组分的混合物组分B300重量份聚醚醇B1，基于甘油/环氧丙烷/环氧乙烷，OH值为28MGKOH/G，官能度为3，340重量份聚醚醇B2，基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷，OH值为550MGKOH/G，官能度为3，说明书CN104072717A5。
21、/9页7150重量份聚酯醚醇B4，基于邻苯二甲酸酐/二甘醇/环氧乙烷，OH值为300MGKOH/G，官能度为2，120重量份聚醚醇B3，基于丙二醇/环氧丙烷，OH值为512MGKOH/G，官能度为2，050重量份聚氧化烯多元醇B5，基于山梨糖醇/环氧丙烷/环氧乙烷，OH值为100MGKOH/G和官能度为6，640重量份水B7180重量份如EP0629607A2所述的乙酰乙酸乙酯、聚醚多元醇和1二甲基氨基3氨基丙烷的反应产物，具有大约23的官能度和111MGKOH/G的OH值B8，030重量份硅酮泡沫稳定剂来自MOMENTIVEPERFORMANCEMATERIALS的NIAXSILICONES。
22、R234B9，050重量份来自德国KRTEN的ISLCHEMIE的ISOPURN黑色糊料B9与182重量份工业异氰酸酯混合，其中所述异氰酸酯具有基于有机多异氰酸酯组分A计大约14重量的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和基于有机多异氰酸酯组分A计大约45重量的4,4二苯基甲烷二异氰酸酯比例，并且NCO含量为318重量。0035对比例1包含如下组分的混合物组分B300重量份聚醚醇B1，基于甘油/环氧丙烷/环氧乙烷，OH值为28MGKOH/G，官能度为3，340重量份聚醚醇B2，基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷，OH值为550MGKOH/G，官能度为3，150重量份聚酯醚醇B4，基于邻苯二甲酸酐/二甘醇/环氧乙。
23、烷，OH值为300MGKOH/G，官能度为2，120重量份聚醚醇B3，基于丙二醇/环氧丙烷，OH值为512MGKOH/G，官能度为2，030重量份硅酮泡沫稳定剂来自MOMENTIVE的NIAXSILICONESR234B9，640重量份水B7180重量份如EP0629607A2中描述的乙酰乙酸乙酯、聚醚多元醇与1二甲基氨基3氨基丙烷的反应产物B8，050重量份来自德国KRTEN的ISLCHEMIE的ISOPURN黑色糊料B9与182重量份工业异氰酸酯混合，其中所述异氰酸酯具有基于有机多异氰酸酯组分A计大约14重量的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和基于有机多异氰酸酯组分A计大约45重量的4,4二苯基。
24、甲烷二异氰酸酯比例，并且NCO含量为318重量。0036制得了块尺寸为30CM30CM30CM的泡沫块。测试和评价取自大尺寸块14M22M10M的这些泡沫块和泡沫板。0037为此，切掉泡沫块303030CM底部5CM。这一区域通常具有在反应结束时泡孔打开产生的缺陷。除此之外，使用1CM厚的泡沫板用于测定泡孔尺寸底部。使用位于此上方的5CM厚的泡沫板用于测定物理性能。接着是3CM厚的一层，不使用该层。在其上方1CM厚的层中测量泡孔尺寸中部。在其上面大约5CM的层用于测定物理性能中部，接着是一个4CM厚的层，不使用该层。然后分离出1CM板用于测定泡孔尺寸顶部，并且在其上方分离出具有5CM最大厚度的。
25、层，由该层确定物理性能顶部。说明书CN104072717A6/9页80038表1下表包含了本发明实施例1的泡孔尺寸如文中上面所述测量的0039D90意思是来自泡沫块的顶部区域的全部泡孔的90具有高达536M的尺寸，在泡沫块的中部区域高达601M和在泡沫块的底部区域高达564M。所述算术平均值是来自1004次单独测量的平均值。第5栏中报告的平均值表示其左边的三个数字的平均值。相应的标准偏差是326M。0040类似地，例如，D25意思是来自顶部区域的全部泡孔的25具有高达192M的尺寸，在中部高达213M和在泡沫块的底部区域高达188M。0041相应地，D10、D50和D75意思是全部泡孔的分别1。
26、0、50和75具有来自所述三个区域的相应的尺寸。0042表2下表包含了对比例1的泡孔尺寸0043观察一半或更多的泡孔D50、D75、D90，由于使用六官能的聚醚醇所以泡孔尺寸分布变得显著更均匀。这一发现由所报告的标准偏差以及由不同泡孔结构的目测比较可以直接看出。0044表3下表包含了由本发明的实施例1得到的物理性能说明书CN104072717A7/9页90045表4下表包含了由对比例1得到的物理性能0046物理性能拉伸强度和断裂伸长率也全部变得更加均匀。然而，特别地，开孔含量变得明显更加均匀，并且这样改善了进一步加工为夹层结构，因为不必连续地调节要施加的粘合剂的量以改变粘合剂到开放的孔中的渗透。
27、。更加恒定的断裂伸长率也是有利的，因为这意味着使用的增强材料不必经常进行调节并且可以减少随后的机械加工。0047本发明实施例2包含如下组分的混合物组分B300重量份聚醚醇B1，基于甘油/环氧丙烷/环氧乙烷，OH值为28MGKOH/G，官能度为3，342重量份聚醚醇B2，基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷，OH值为550MGKOH/G，官能度为3，150重量份聚酯醚醇B4，基于邻苯二甲酸酐/二甘醇/环氧乙烷，OH值为310MGKOH/G，官能度为2，120重量份聚醚醇B3，基于丙二醇/环氧丙烷，OH值为512MGKOH/G，官能度为2，030重量份聚氧化烯多元醇B5，基于山梨糖醇/环氧丙烷/环氧乙烷，O。
28、H值为100MGKOH/G，官能度为6，19重量份类似于EP0629607的乙酰乙酸乙酯、基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷的聚醚醇OH值为550MGKOH/G与1二甲基氨基3氨基丙烷的反应产物B8，030重量份硅酮泡沫稳定剂来自MOMENTIVEPERFORMANCEMATERIALS的NIAXSILICONESR234B9，说明书CN104072717A8/9页1058重量份水B705重量份ISOPURN黑色糊料B9与172重量份工业异氰酸酯混合，其中所述异氰酸酯具有基于有机多异氰酸酯组分A计大约21重量的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和基于有机多异氰酸酯组分A计大约44重量的4,4二苯基甲烷二异氰酸。
29、酯比例，并且NCO含量为大约319重量。0048对比例2包含如下组分的混合物组分B300重量份聚醚醇B1，基于甘油/环氧丙烷/环氧乙烷，OH值为28MGKOH/G，官能度为3，345重量份聚醚醇B2，基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷，OH值为550MGKOH/G，官能度为3，150重量份聚酯醚醇B4，基于邻苯二甲酸酐/二甘醇/环氧乙烷，OH值为310MGKOH/G，官能度为2，120重量份聚醚醇B3，基于丙二醇/环氧丙烷，OH值为512MGKOH/G，官能度为2，19重量份类似于EP0629607的乙酰乙酸乙酯、基于三羟甲基丙烷/环氧丙烷的聚醚醇OH值为550MGKOH/G与1二甲基氨基3氨基丙烷的。
30、反应产物B8，030重量份硅酮泡沫稳定剂来自MOMENTIVEPERFORMANCEMATERIALS的NIAXSILICONESR234B9，58重量份水B705重量份ISOPURN黑色糊料B9与172重量份工业异氰酸酯混合，其中所述异氰酸酯具有基于有机多异氰酸酯组分A计大约21重量的2,4二苯基甲烷二异氰酸酯和基于有机多异氰酸酯组分A计大约44重量的4,4二苯基甲烷二异氰酸酯比例，并且NCO含量为大约319重量。0049表5下表包含了由本发明的实施例2得到的物理性能0050表6下表包含了由对比例2得到的物理性能说明书CN104072717A109/9页110051本发明的实施例2与对比例2的比较显示根据本发明使用六官能的多元醇，即使在少量的情况下，在总密度的发散上也产生了25的提高由标准偏差表示。压缩强度的发散提高了63，开孔含量的发散提高了40，以及断裂伸长率的发散提高了64。该类泡沫板的提高的机械性能均匀性对于进一步加工具有相当大的益处，因为进一步加工不必总是一次又一次地调节以适合改变的性能，例如随后的进一步加工过程中粘合剂的吸收或增强材料的使用。说明书CN104072717A11。