可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方法.pdf

本发明公开了一种可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方法，包括以下步骤：(1)将膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠、磷钼酸和去离子水在常温下搅拌反应；(2)反应结束后，减压抽滤，洗涤滤饼至中性，并将滤饼自然干燥；(3)将滤饼氧化，得到氧化石墨烯GO；(4)再减压抽滤，洗涤滤饼至中性，并在去离子水中对其超声；(5)加入PAM分散液，再超声后抽滤；(6)将滤液通过微波辐射还原，得到可溶性石墨烯纳米片。本发明成本低、简便、快速，不需要用任何光催化剂或者还原剂，实现了大规模的生产绿色环保稳定的可溶性石墨烯分散体。

权利要求书
1.  一种可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方法，其特征在于，包 括以下步骤：
(1)将膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠、磷钼酸和去离子水在常温下搅拌 反应；
(2)反应结束后，将步骤(1)所得混合物减压抽滤，洗涤所得滤饼至 中性，并将所述滤饼自然干燥；
(3)将所述滤饼氧化，得到氧化石墨烯GO；
(4)再对步骤(3)所得物质减压抽滤，洗涤滤饼至中性，并在去离子 水中对所得滤饼超声；
(5)在所述超声后的GO溶液加入PAM(聚丙烯酰胺)分散液，再超 声后抽滤；
(6)将滤液通过可见光还原，得到可溶性石墨烯复合材料。

2.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(1)中膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠和磷钼酸各 1g，去离子水20ml，反应时间为10h。

3.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(2)中的干燥时间为6h。

4.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(3)中通过去离子水和双氧水各20ml来氧化， 氧化时间为3h。

5.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(4)中的超声在30ml去离子水中完成，超声时 间为30min。

6.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(5)中的PAM分散液，加入量为1ml， 5mg/ml，超声时间为30min。

7.  根据权利要求1所述的可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方 法，其特征在于，所述步骤(6)中通过可见光照射6h来完成还原。

说明书可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方法
技术领域
本发明涉及一种石墨烯的制备方法，特别是指一种可溶性石墨烯复合材 料的制备方法。
背景技术
氧化石墨还原法是目前制备石墨烯最热门的方法，所用的还原剂主要有 水合肼、硼氢化钠、对苯二胺等，虽然这些还原剂能有效的将氧化石墨烯还 原，但是其巨大的毒性限制了推广和应用。最近，有人又先后用抗坏血酸、 葡萄糖、柠檬酸、氨基酸、硫化物等绿色氧化剂，但是他们的还原效果没有 水合肼好。而且，先前的研究显示，这种方法导致在石墨分散体中引入了一 些杂质和残余的还原剂。此外，超声后的氧化石墨烯(GO)分散体的还原导 致它亲水性的显著下降并最终导致它们不可逆的聚集和沉淀，这将大大影响 石墨烯优异性能的发挥。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提出一种可见光还原合成可溶性石墨烯复 合材料的方法，通过该方法制备的石墨烯性能稳定。
基于上述目的本发明提供的一种可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料 的方法，包括以下步骤：
(1)将膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠、磷钼酸和去离子水在常温下搅拌 反应；
(2)反应结束后，将步骤(1)所得混合物减压抽滤，洗涤所得滤饼至 中性，并将所述滤饼自然干燥6h；
(3)将所述滤饼氧化，得到氧化石墨烯GO；
(4)再对步骤(3)所得物质减压抽滤，洗涤所得滤饼至中性，并在去 离子水中对所得滤饼超声；
(5)在超声后的GO溶液里加入PAM(聚丙烯酰胺)分散液，再超声 抽滤；
(6)通过可见光还原，得到可溶性石墨烯复合材料。
优选地，所述步骤(1)中膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠和磷钼酸各 1g，去离子水20ml，反应时间为10h。
优选地，所述步骤(3)中通过去离子水和双氧水各20ml来进行氧化， 氧化时间为3h。
优选地，所述步骤(4)中的超声在30ml去离子水中完成，超声时间为 30min，以达到完成修饰的目的。
优选地，所述步骤(5)中PAM分散液为1ml，5mg/ml，超声时间为 30min。取5mg聚丙烯酰胺溶解在1ml蒸馏水中60℃加热，得到5mg/ml所 述PAM分散液。
优选地，所述步骤(6)中通过可见光PL-X300D专用氙灯光源照射6h 来完成还原。
从上面所述可以看出，本发明提供的可见光还原合成可溶性石墨烯复合 材料的方法，通过可见光辐射法还原超声后的氧化石墨来制备稳定的可溶性 石墨烯复合材料，该方法成本低、简便、快速，不需要用任何光催化剂或者 还原剂，实现了大规模的生产绿色环保稳定的可溶性石墨烯复合材料 GNs/PAM。
附图说明
图1为本发明实施例氧化石墨烯GO的UV图；
图2为本发明实施例样品可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的UV图；
图3为本发明实施例原料膨胀石墨的SEM图；
图4为本发明实施例氧化石墨的SEM图；
图5为本发明实施例样品可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的SEM图；
图6为本发明实施例样品可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的照片。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，以下结合具体实施 例，并参照附图，对本发明进一步详细说明。
本说明书中公开的任一特征，除非特别叙述，均可被其他等效或具有类 似目的的替代特征加以替换。即，除非特别叙述，每个特征只是一系列等效 或类似特征中的一个例子而已。
一种可见光还原合成可溶性石墨烯复合材料的方法，包括以下步骤：称 取膨胀石墨、过硫酸钠、钒酸钠和磷钼酸各1g，以及去离子水20ml，置于 50ml的烧杯中，常温下搅拌反应10h。反应结束后，减压抽滤，洗涤滤饼至 中性，取滤饼自然干燥6h。将滤饼置于50ml烧杯中，加入去离子水和双氧 水各20ml，反应3h，完成氧化过程，得到氧化石墨烯GO。减压抽滤，洗涤 滤饼至中性，放入30ml去离子水中超声30min，完成修饰过程。在超声后的 氧化石墨烯溶液里加入PAM分散液1ml(取5mg聚丙烯酰胺溶解在1ml蒸 馏水中60℃加热，得到5mg/ml PAM分散液)，再超声30min后抽滤，取滤 液，通过可见光PL-X300D专用氙灯光源照射6h来完成还原过程，得到可溶 性石墨烯复合材料。
对上述氧化石墨烯GO和石墨烯RGO的样品通过紫外光谱仪(UV) (T6北京普析通用仪器有限公司生产)进行分析：波长为210-400nm(见图 1和图2)。
由图1可以看出，由膨胀石墨制备的氧化石墨在233nm处出现了强吸收 峰，这与标准谱图所示氧化石墨的特征峰相符。说明，由膨胀石墨通过氧化 生成了氧化石墨。图2可以看出，氧化石墨经可见光还原后在233nm处的特 征峰消失，同时在270nm处出现了吸收峰，其符合石墨烯的特征峰。这说明 氧化石墨经过可见光处理，还原成了石墨烯。氧化石墨经过可见光辐射还原 后，石墨烯的结构保持，这与石墨烯的SEM照片分析是一致的。
对膨胀石墨、氧化石墨和可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的样品通过 日本日立公司生产的S4800型扫描电镜SEM进行分析(见图3、图4和图 5)，其中各参数如下，加速电压：20kV，放大倍率：25～200.000，分辨率： 3.5nm，真空度：6×l0-6Pa。
图3为原料膨胀石墨的SEM图，可以看出，膨胀石墨外观呈疏松的长条 状，这是因为天然石墨在热膨胀过程中二氧化碳等小分子气体的快速脱离使 得石墨发生折叠。
图4为氧化石墨烯GO的SEM图，图中氧化石墨烯GO是片层结构聚 集，这主要是在氧化、清洗、干燥、超声剥离过程后，GO表面的含氧官能 团使层间距增大，减弱了层片之间的作用力，导致部分层片剥离，图中的 GO聚集在一起。
图5为可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的SEM图，可以看出，石墨烯 呈片状结构，其片层很薄且片层的长厚比很大，使其表面积增大，吸附能力 增强，表明制得的石墨烯完整性好，具有比膨胀石墨和氧化石墨更大的表面 积。
对可溶性石墨烯复合材料GNs/PAM的样品拍照，图6为可溶性石墨烯 复合材料GNs/PAM的照片，可以看出，石墨烯复合材料GNs/PAM为可溶性 的均一溶液，而不加PAM分散剂生成的石墨烯为不溶性的沉淀物。
本发明并不局限于前述的具体实施方式。本发明扩展到任何在本说明书 中披露的新特征或任何新的组合，以及披露的任一新的方法或过程的步骤或 任何新的组合。