一种离子液体的制备方法.pdf

一种离子液体的制备方法，包括以下步骤：a、将叔胺化合物、叔亚胺化合物或叔磷化合物与碳酸酯反应，得到含有季铵阳离子或季鏻阳离子的中间体；b、将a步骤中生成的中间体与亚胺化合物反应；或者将a步骤中生成的中间体进行水解，然后再与亚胺化合物或者亚胺盐反应。根据该方法制得的亚胺型季铵或季鏻离子液体特别适用于对卤素离子敏感的电化学系统，例如锂离子二次电池、电化学超级电容器等。根据该方法，原料无毒无害、反应条件温和，对生产设备要求不高，原则上可以使用所有常规的适用液相反应的反应容器，加料、混料、蒸馏、过滤等操作也简单。

权利要求书
1.  一种离子液体的制备方法，包括：
a、将叔胺化合物、叔亚胺化合物或叔磷化合物与碳酸酯反应，得到含有季铵阳离子或 季鏻阳离子的中间体；
b、将a步骤中生成的中间体与亚胺化合物反应；或者将a步骤中生成的中间体进行水 解，然后再与亚胺化合物或者亚胺盐反应。

2.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述的含有季铵阳离子中 间体具有如下结构：其中，R、R’、R1、R2、R3选自含碳 氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基，和含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、 碘其中至少一种元素的前述有机基团；R、R’、R1、R2、R3可以是相同的基团，也可以 是不同的基团；R1、R2、R3可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成 环状基团。

3.  根据权利要求2所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述含有季铵阳离子中间 体选自N-甲基-N-乙基吡咯烷鎓甲基碳酸盐、N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓甲基碳酸盐、N- 甲基-N-丙基哌啶鎓甲基碳酸盐、N-甲基-N-丁基哌啶鎓甲基碳酸盐、N，N-二甲基-N- 苄基-N-十二烷基铵甲基碳酸盐，N-甲基-N，N-二乙基-N-（2-甲氧基）乙基铵甲基碳 酸盐、三乙基甲基铵甲基碳酸盐和三甲基正己基铵甲基碳酸盐，1-甲基-3-乙基咪唑鎓 甲基碳酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-2-丙基吡唑鎓甲基碳酸盐、1- 甲基-3-九氟丁基苯并咪唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基吡啶鎓甲基碳酸盐、1-甲基-3-五氟乙 基吡啶鎓甲基碳酸盐、1-甲基喹啉鎓甲基碳酸盐、3-甲基噁唑鎓甲基碳酸盐、3-甲基-2- 甲氧基噻唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-1-三氟甲基吡咯烷鎓甲基碳酸盐中的至少一种。

4.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述含有季鏻阳离子中间 体具有如下结构：其中，R、R’、R1、R2、R3选自含碳氢的 烷基、烯基、炔基、苯基、芳基，和含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其 中至少一种元素的前述有机基团；R、R’、R1、R2、R3结构可以是相同的基团，也可以 不同的基团；R1、R2、R3可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环 状基团。

5.  根据权利要求4所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述含有季鏻阳离子中间 体选自四甲基鏻甲基碳酸盐、二甲基二乙基鏻甲基碳酸盐、甲基三乙基鏻甲基碳酸盐、 甲基三正丁基鏻甲基碳酸盐、甲基三苯基鏻甲基碳酸盐和甲基二乙基（环己基甲基）鏻 甲基碳酸盐、三甲基十二烷基鏻甲基碳酸盐、三甲基三氟甲基鏻甲基碳酸盐中的至少一 种。

6.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述亚胺化合物具有如式1 或式2所示的结构，所述亚胺盐具有如式3或式4所示的结构：
式1：HN(CmF2m+1SO2)(CnF2n+1SO2)；
式2：HN(CnF2n+1SO2)2）；
式3：MN(CmF2m+1SO2)(CnF2n+1SO2)；
式4：MN(CnF2n+1SO2)2）；
其中，m、n为大于等于0的整数，M选自第一主族和第二主族的金属元素。

7.  根据权利要求6所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述亚胺化合物选自
中的至少一种。

8.  根据权利要求6所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述亚胺盐选自
中的至少一种。

9.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述b步骤中的反应在溶 剂中进行，所述溶剂选自醇、醚、酮、羧酸酯、碳酸酯、腈、烷烃、卤代烃、芳香烃中 的至少一种。

10.  根据权利要求9所述的离子液体的制备方法，其特征在于，所述溶剂选自甲醇、乙醇、 丙酮、碳酸二甲酯中的至少一种。

11.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于b步骤中由a步骤中生成的 含有季铵阳离子或季鏻阳离子的中间体可以直接与如式1或式2所示的亚胺化合物反应 制得离子液体。

12.  根据权利要求11所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物的摩尔比为0.5～1.5。

13.  根据权利要求12所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物的摩尔比为0.8～1.2。

14.  根据权利要求13所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物的摩尔比为0.95～1.02。

15.  根据权利要求14所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应温度为0～80℃。

16.  根据权利要求15所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应温度为10～60℃。

17.  根据权利要求16所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应温度为20～40℃。

18.  根据权利要求17所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应压力为0.05～2Mpa。

19.  根据权利要求18所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应压力为0.09～0.5Mpa。

20.  权利要求19所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳离子 或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应压力为0.095～0.12Mpa。

21.  根据权利要求11所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应时间为0.5～12小时。

22.  根据权利要求21所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物反应的反应时间为2～4小时。

23.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，中间体与水的摩尔比≤1。

24.  根据权利要求23所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，中间体与水的摩尔比为1～0.05。

25.  根据权利要求24所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，中间体与水的摩尔比为1～0.5。

26.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应温度为0～100℃。

27.  根据权利要求27所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应温度为10～80℃。

28.  根据权利要求28所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中含有季铵或季鏻 阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应温度为60～80℃。

29.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应压力为0.05～2Mpa。

30.  根据权利要求30所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应压力为0.09～0.5Mpa。

31.  权利要求31所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳离子 或季鏻阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应压力为0.095～0.12Mpa。

32.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应时间为0.5～24小时。

33.  根据权利要求33所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体与水进行水解反应时，反应时间为2～8小时。

34.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的摩尔比为0.95～ 1.20。

35.  根据权利要求35所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的摩尔比为0.95～ 1.02。

36.  根据权利要求35所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应温度为0～ 100℃。

37.  根据权利要求37所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应温度为10～ 80℃。

38.  根据权利要求38所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应温度为10～ 60℃。

39.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应压力为0.05～ 2Mpa。

40.  根据权利要求40所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应压力为0.09～ 0.5Mpa。

41.  根据权利要求41所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应压力为0.095～ 0.12Mpa。

42.  根据权利要求1所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应时间为0.5～24 小时。

43.  根据权利要求43所述的离子液体的制备方法，其特征在于，b步骤中所述含有季铵阳 离子或季鏻阳离子的中间体水解后与亚胺化合物或亚胺盐反应的反应时间为2～12小 时。

44.  一种用于锂离子电池的电解液，含有根据权利要求1所述的方法制备的离子液体。

45.  一种锂离子电池，含有根据权利要求45所述的电解液。

说明书一种离子液体的制备方法
技术领域
本发明涉及一种离子液体的制备方法，特别涉及一种阴离子是亚胺离子的离子液体的制备方法。 
背景技术
离子液体（ionic liquid）是完全由离子组成的液态物质，在室温或低温（-97℃～100℃）下为液体，因此又称室温/低温熔融盐(room/low temperature molten salt），或称液体有机盐（liquid organic salt）。离子液体的种类很多，根据有机阳离子的不同，可以将离子液体分为季铵盐类、季鏻盐类、含氮杂环鎓盐类等，含氮杂环型离子液体包括咪唑鎓盐类、吡啶鎓盐类、哌啶盐类、吡咯烷盐类等。组成离子液体的阴离子种类繁多，无机阴离子包括F-、Cl-、Br-、I-、NO3-、CO32-、PF6-、BF4-、C2O42-、SO42-、PO43-、Al2Cl7-等，有机阴离子包括CH3COO-、CF3SO3-、C4H9SO3-、CF3COO-、N(CF3SO2)2-、N(C2F5SO2)2-、N(C4F9SO2)2-、N[(CF3SO2)(C4F9SO2)]-、C(CF3SO2)3-等。从理论上讲，离子液体的种类可以有1018种之多。几种常见的亚胺型离子液体的阳离子和阴离子的结构如下所示： 

20世纪70年代，美国科学家John S.Wilks首次把离子液体应用于电池体系。20世纪90年代以来，人们对离子液体在锂离子二次电池的应用展开了深入研究，离子液体作为电解 质溶剂用于锂离子二次电池的可行性和优越性日益受到业内专家的认可和重视。相比目前广泛使用的碳酸酯类有机溶剂，离子液体用作锂离子二次电池的电解质溶剂具有优势：（1）液程温度范围宽，例如普遍用于锂离子二次电池的电解质溶剂碳酸二甲酯（DMC），其液态范围比较窄，为2℃～90℃，大部分离子液体的液态上限温度可以达到大约300℃（分解温度），甚至某些离子液体的液态范围宽至-70℃～400℃，扩大了锂离子二次电池的使用温度范围（比如向高温延伸）；（2）离子液体是离子性物质，溶解离子化合物能力强，且浓度可调控，几种常见锂盐如LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(SO2CF3)2等在相应的离子液体中均可溶解，并且能够达到较高的浓度，可以满足锂离子二次电池用作动力电池时对电解质中锂离子浓度的要求；（3）导电性良好，不含锂盐的条件下，其本身的电导率也可以达到1～10mS·cm-1级别；（4）稳定性好，离子液体具有较好的热稳定性和化学稳定性，大多数离子液体的分解温度在400℃以上，化学稳定性体现在离子液体在一般条件下与常用的锂离子二次电池电极材料如LiFePO4、LiCoO2、Li4Ti5O12、石墨等不起化学反应；（5）离子液体即使在大于100℃温度下也无显著蒸汽压，当电池在高温环境下运行时，电池内不会产生过高气压而使电池发生形变，例如应用于铝塑膜软包电池，不易造成“鼓包”现象；（6）无闪点，燃点高，某些离子液体即使用明火也很难点燃，目前使用的碳酸酯溶剂易燃、易爆，应用于锂离子二次电池存在安全隐患，离子液体有望解决锂离子二次电池的安全性问题。 
目前，作为电解质溶剂应用于锂离子二次电池的离子液体主要有阴离子为四氟硼酸根（BF4-）、六氟磷酸根（PF6-）、三氟甲基磺酸根（CF3SO3-）、二（三氟甲基磺酰）亚胺（N(CF3SO2) 2-）等的季铵盐类、哌啶盐类、吡咯烷盐类、咪唑鎓盐类、吡啶鎓盐类离子液体。不同阴阳离子的组合对离子液体电解质的物理和化学性质影响很大，并直接影响锂离子二次电池的性能发挥。近年来，众多研究表明阴离子是亚胺离子的离子液体往往具有更低的熔点，与多种阳离子结合可以形成熔点低于零度的熔盐，拓宽了阳离子的选择范围，使具有更高电化学稳定性的季铵阳离子、哌啶阳离子、吡咯烷阳离子得以应用于锂离子二次电池系统。例如N-甲基-N-丁基哌啶二（三氟甲基磺酰）亚胺盐[PP13-TFSI]的熔点为-18℃，被用于Li/LiCoO2电池系统表现优异，正极的比容量可以发挥至150mAh·g-1，库仑效率可以达到100%，循环数十周无明显衰减（许金强等，《化学学报》第63卷18期1733页）；苏州大学郑洪河研究小组发现N,N,N-三甲基-N-己基二（三氟甲基磺酰）亚胺季铵盐应用于硬碳为负极的锂离子二次电池，即使在80℃高温下电池也充放电正常，离子液体阳离子在硬碳负极 不发生嵌入及脱嵌行为，他们认为该离子液体与硬碳结合具有应用前景（RSC Adv.,2012,2,4904–4912）。 
制备亚胺型离子液体的方法通常是先将sp3-杂化的叔胺化合物或sp2-杂化的叔亚胺化合物与卤代烃RX（R为烃基，X为Cl、Br或I）在适当的条件和合适的溶剂中反应，生成阴离子是卤离子的季铵化合物；然后在适当的条件和合适的溶剂中与亚胺锂盐如LiN(SO2F)2、LiN(SO2CF3)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(C4F9SO2)2等进行置换反应，合成季铵-亚胺型离子液体。此合成路线同样适用于季鏻-亚胺型离子液体的制备。以制备N-甲基-N-丙基吡咯烷二（三氟甲基磺酰）亚胺盐为例，通常的合成路线如下所示： 

以制备P-甲基-P,P-二乙基-P-环己基亚甲基二（三氟甲基磺酰）亚胺季鏻盐为例，通常的合成路线如下所示： 


上述合成方法在相关文献中被广泛采用。其中第一步季铵/鏻化反应较易进行，尤其是卤代烃是碘或溴代烃类时，但碘或溴代烃价格高，使用便宜的氯代烃可以降低制备成本。第二步反应是阴离子交换反应，亚胺型离子液体是疏水性的，卤化季铵/鏻盐在水中与二（三氟甲基磺酰）亚胺锂（LiN(CF3SO2)2）发生阴离子交换反应后生成的亚胺型离子液体与水自然分层，大部分副产物卤化锂留于水相，残留于油相的卤化锂通过用蒸馏水多次洗涤的方法除去。离子液体往往与卤化盐混溶，并且卤化锂在水中的溶解度亦不非常大。因此，微量卤素离子极易残留于离子液体中，依靠简单洗涤的方法很难彻底去除，进一步提纯需要依靠其它技术手段，如离子交换树脂等，但这无疑会导致制备成本上升。也可以通过萃取的方法提纯，如采用有机溶剂CH2Cl2把离子液体从产物混合物中萃取出来，使卤化锂停留在水相。但是，该方法带来萃取溶剂的回收问题，而且卤素离子残留于离子液体也是不可避免。特别是应用于锂离子二次电池系统时，由于卤素离子（比如氯离子Cl-）对铝集流体、电池外壳、极耳等腐蚀相当严重，并且被氧化后的卤素单质对正负极极片、隔膜、电解液等破坏力也极大，因此，对离子液体的纯度要求高，卤素离子越少越好，最好是彻底去除。 
目前，由于制备离子液体的方法大多局限于从卤代烃出发的传统路线，因此当离子液体应用于电化学系统时不可避免地引发许多因微量卤素离子而导致的有害现象发生，阻碍了离子液体在电化学系统的应用。要彻底去除卤素离子，不得不采用高端提纯方法，这无疑又会增加离子液体的制备成本，导致其价格居高不下，同样阻碍离子液体在电化学系统的广泛应用。 
综上所述，需要开发一种在制备过程中不含卤素离子的亚胺型季铵/鏻离子液体的制备 方法。 
发明内容
本发明提供了一种离子液体的制备方法，该离子液体为含有季铵盐阳离子或季鏻盐阳离子，和亚胺型阴离子的离子液体。 
例如，亚胺型季铵盐离子液体的阳离子可以选自以下结构，但不限于以下结构： 

上述季铵阳离子结构中的R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6选自含碳氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基，和含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其中至少一种元素的上述有机基团。R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6可以是相同的基团，也可以是不同的基团；R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环状基团。优选地，季铵盐阳离子选自以下结构： 


优选地，季鏻阳离子选自以下结构： 

根据本发明的离子液体的制备方法，包括： 
a、将叔胺化合物、叔亚胺化合物或叔磷化合物与碳酸酯反应，得到含有季铵阳离子或季鏻阳离子的中间体； 
b、将a步骤中生成的中间体与亚胺化合物或者亚胺盐反应；或者将a步骤中生成的中间体进行水解，然后再与亚胺盐反应。 
含有季铵阳离子中间体具有如下结构：其中，R、R’、R1、R2、R3选自含碳氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基，和含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其中至少一种元素的前述有机基团；R、R’、R1、R2、R3结构可以是相同的基团，也可以是不同的基团；R1、R2、R3可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环状基团。季铵阳离子中间体优选自以下一种：N-甲基-N-乙基吡咯烷鎓甲基碳酸盐、N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓甲基碳酸盐、N-甲基-N-丙基哌啶鎓甲基 碳酸盐、N-甲基-N-丁基哌啶鎓甲基碳酸盐、N，N-二甲基-N-苄基-N-十二烷基鎓甲基碳酸盐，N-甲基-N，N-二乙基-N-（2-甲氧基）乙基铵甲基碳酸盐、三乙基甲基铵甲基碳酸盐和三甲基正己基铵甲基碳酸盐，1-甲基-3-乙基咪唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-3-丁基咪唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-2-丙基吡唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-2-九氟丁基苯并咪唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基吡啶鎓甲基碳酸盐、1-甲基-3-五氟乙基吡啶鎓甲基碳酸盐、1-甲基喹啉鎓甲基碳酸盐、3-甲基噁唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-2-甲氧基噻唑鎓甲基碳酸盐、1-甲基-1-三氟甲基吡咯鎓甲基碳酸盐中的至少一种。 
含有季鏻阳离子中间体具有如下结构：其中，R、R’、R1、R2、R3选自含碳氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基，和含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其中至少一种元素的上述有机基团。R、R’、R1、R2、R3结构可以是相同的基团，也可以是不同的基团；R1、R2、R3可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环状基团。含有季鏻阳离子中间体优选自四甲基鏻甲基碳酸盐、二甲基二乙基鏻甲基碳酸盐、甲基三乙基鏻甲基碳酸盐、甲基三正丁基鏻甲基碳酸盐、甲基三苯基鏻甲基碳酸盐和甲基二乙基（环己基甲基）鏻甲基碳酸盐、三甲基十二烷基鏻甲基碳酸盐、三甲基三氟甲基鏻甲基碳酸盐中的至少一种。。 
根据本发明的实施方式，上述亚胺化合物具有如式1或式2所示的机构，亚胺盐具有如式3或式4所示的结构： 
式1：HN(CmF2m+1SO2)(CnF2n+1SO2)； 
式2：HN(CnF2n+1SO2)2）； 
式3：MN(CmF2m+1SO2)(CnF2n+1SO2)； 
式4：MN(CnF2n+1SO2)2）； 
其中，m、n为大于等于0的整数，m和n可以是相同的整数，也可以是不相同的整数；M选自第一主族和第二主族的金属元素，如Li、Na、K、Rb、Mg、Ca等。优选地，M选自Li、Na和K。 
根据本发明的一种实施方式，上述亚胺化合物具有如式1或式2所示的结构，该亚胺化合物选自 
中的至少一种。 
根据本发明的实施方式，上述亚胺盐具有如式3或式4所示的结构，该亚胺盐选自： 
中的至少一种。 
本发明的离子液体制备方法中，a步骤和/或b步骤中的反应均在一定的溶剂中进行，本发明对各步化学反应所用到的溶剂不作具体要求。通常，溶剂可以选自醇类（优选甲醇、乙醇）、醚类、酮类（优选丙酮）、碳酸酯类（优选碳酸二甲酯）、腈类、烷烃、卤代烃、芳香烃中的至少一种。进一步地，溶剂可以选自甲醇、乙醇、丙酮和碳酸二甲酯中的至少一种。 
根据本发明的离子液体制备方法，a步骤中生成的中间体可以直接与如式1或式2所示的亚胺化合物反应制得离子液体。该方法反应步骤少，操作简单，在常温常压下即可以反应。通常，a步骤生成的含有季铵或季鏻阳离子的中间体与亚胺化合物的摩尔比为0.5～1.5，优选0.8～1.2，特别优选0.95～1.02。反应物的摩尔比会对产物离子液体的纯度造成影响。若加入的亚胺化合物稍微过量，则少量未反应的亚胺化合物残留于反应体系中；反之，若亚胺化合物不足，则a步骤中生成的中间体未能反应完全，残留于反应体系中，该反应对温度不敏感，通常反应温度为0～80℃，优选10～60℃，特别优选20～40℃下进行。反应压力通常为0.05～2Mpa绝对压力，优选0.09～0.5Mpa绝对压力，特别优选0.095～0.12Mpa绝对压力。该反应所需时间通常为几分钟至数小时，优选0.5～12小时，特别优选2～4小时。反应完全之后，可以通过蒸馏或减压蒸馏的方式除去反应副产物。为了确保离子液体的纯度，可以通过用蒸馏水多次洗涤或有机溶剂萃取等方法提纯。 
根据本发明的离子液体制备方法，a步骤中生成的含有季铵或季鏻阳离子的中间体也可以水解之后再与如式3或式4所示的亚胺盐反应制得离子液体。为了使水解反应进行彻底，可以加入过量的水，并且在加热条件下反应。a步骤中生成的含有季铵或季鏻阳离子的中间体与水的摩尔比通常不大于1，优选1～0.05，特别优选1～0.5。该水解反应通常在0～100℃温度下进行，优选10～80℃，特别优选60～80℃下进行。反应压力通常为0.05～2Mpa绝对压力，优选0.09～0.5Mpa绝对压力，特别优选0.095～0.12Mpa绝对压力。该反应所需时间通常为几分钟至数小时，优选0.5～24小时，特别优选2～8小时。反应完全之后，可以通过蒸馏或减压蒸馏的方式除去反应副产物或多余的反应物水，为了确保最终产物离子液体的纯度，可以通过重结晶等方法提纯水解产物（碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐），也可以不加处理直接进行下一步阴离子交换反应。 
水解完成后，经过水解后的产物（碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐）与亚胺盐发生阴离子交换反应，其摩尔比，通常为0.9～1.5，优选0.95～1.2，特别优选0.95～1.02。反应物的摩尔比会对产物离子液体的纯度造成影响。最好加入的亚胺盐稍微过量，以确保阴离子交换反应进行完全，碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐被彻底消耗，最终全部转化为亚胺型离子液体和无机碳酸氢盐（如LiHCO3、NaHCO3、KHCO3等）。少量未反应的亚胺盐残留于反应系统中，与离子液体混于一相，较难通过蒸馏或减压蒸馏或洗涤或萃取或重结晶等方法除去。亚胺盐，尤其是亚胺锂盐，本身就可以充当电解质锂盐，因此离子液体中的亚胺盐对离子液体应用于锂离子二次电池系统不会造成明显影响。上述阴离子交换反应通常在0～100℃温度下进行，优选10～80℃，特别优选10～60℃下进行。反应压力通常为0.05～2Mpa绝对压力，优选0.09～0.5Mpa绝对压力，特别优选0.095～0.12Mpa绝对压力。该反应所需时间通常为几分钟至数小时，优选0.5～24小时，特别优选2～12小时。反应完全后，通过过滤等简单方法即可以分离除出无机碳酸氢盐，通过蒸馏或减压蒸馏等方法除去有机溶剂最终获得本发明的离子液体。 
根据本发明的离子液体制备方法，a步骤中生成的含有季铵或季鏻阳离子的中间体也可以水解之后与如式1或式2所示的亚胺化合物反应制得离子液体。亚胺化合物由于N元素上取代基的强吸电子性使N元素上的氢具有较强活性，可以与水解产物（碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐）发生反应，生成离子液体的同时释放出H2CO3（CO2+H2O）。碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐与亚胺化合物的摩尔比，也可以看作含有季铵或季鏻阳离子的中间体与亚胺盐的摩尔比，通常为0.9～1.5，优选0.95～1.2，特别优选0.95～1.02。反应物的摩尔比会对产物离子液体的纯度造成影响。最好加入的亚胺化合物稍微不足，然后再逐步加入适量亚胺盐，特别是亚胺锂盐，以确保碳酸氢季铵盐或碳酸氢季鏻盐被彻底消耗，最终全部转化为亚胺型离子液体，碳酸氢根以CO2+H2O和无机碳酸氢盐（如LiHCO3、NaHCO3、KHCO3等）的形式被彻底除去。上述反应通常在0～100℃温度下进行，优选10～80℃，特别优选10～60℃下进行。反应压力通常为0.05～2Mpa绝对压力，优选0.09～0.5Mpa绝对压力，特别优选0.095～0.12Mpa绝对压力。该反应所需时间通常为几分钟至数小时，优选0.5～24小时，特别优选2～12小时。反应完全后，通过蒸馏或减压蒸馏等方法除去有机溶剂以及水，最终获得本发明的离子液体；如果加了适量亚胺锂盐，可以事先通过过滤等简单方法分离除去无机碳酸氢盐，然后再通过蒸馏或减压蒸馏等方法除去有机溶剂以及水。 
本发明提供的离子液体制备方法中不会引入卤素离子，比如卤代烃作为季铵或季鏻化试剂，而是选择无毒无害、被用作锂离子二次电池电解液主要溶剂成分的碳酸酯作为烷基化试剂，直接烷基化后产物与亚胺化合物反应或者水解之后与亚胺金属盐发生阴离子交换反应，通过蒸馏或减压蒸馏等方法去除溶剂后制得亚胺型季铵或季鏻离子液体，无需进一步提纯就可以直接应用于锂离子二次电池。 
本发明提供了一种离子液体的方法，根据该方法制得的亚胺型季铵或季鏻离子液体特别适用于对卤素离子敏感的电化学系统，例如锂离子二次电池、电化学超级电容器等。根据该方法，原料无毒无害、反应条件温和，对生产设备要求不高，原则上可以使用所有常规的适用液相反应的反应容器，加料、混料、蒸馏、过滤等操作也简单。 
具体实施方式
以下的具体实施例对本发明进行了详细的描述，然而本发明并不限制于以下实施例。 
根据本发明的一种实施方式，制备的离子液体为二（三氟甲基磺酰）亚胺型季铵离子液体。该离子液体的制备方法包括：a、将叔胺化合物与碳酸二烷酯反应，生成含有季铵阳离子的中间体，化学反应式如下： 

b、将a步骤中生成的含有季铵氧离子的中间体与亚胺化合物（比如HN(CF3SO2)2）反应，或者将a步骤中生成的含有季铵氧离子的中间体水解，然后再与亚胺锂盐（比如LiN(CF3SO2)2）发生阴离子交换反应或者与非盐类的亚胺化合物反应，化学反应式如下所示： 

或者 

或者 

根据本发明的另一种实施方式，制备的离子液体为二（三氟甲基磺酰）亚胺型季鏻离子液体。该离子液体的制备方法包括：a、将叔膦化合物与碳酸二酯反应，生成含有季鏻氧离子的中间体，化学反应式如下： 

b、将a步骤中生成的含有季鏻氧离子的中间体与亚胺化合物（比如HN(CF3SO2)2）反应，或者将a步骤中生成的含有季鏻氧离子的中间体水解，然后再与亚胺化合物（比如LiN(CF3SO2)2或HN(CF3SO2)2）发生阴离子交换反应，化学反应式如下所示： 

或者 

根据本发明的实施方式，上述化学反应式(5)-(12)中R、R’、R1、R2、R3选自含碳氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基、或者含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其中至少一种元素的上述有机基团；R、R’、R1、R2、R3可以是相同的基团，也可以是不同的基团；R、R’、R1、R2、R3可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环状基团。例如，亚胺型季铵离子液体的阳离子可以选自以下结构，但不限于以下结构： 


上述季铵阳离子结构中的R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6选自含碳氢的烷基、烯基、炔基、苯基、芳基、或者含有硼、硅、氮、磷、氧、硫、氟、氯、溴、碘其中至少一种元素的前述有机基团。R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6可以是相同的基团，也可以是不同的基团；R、R’、R1、R2、R3、R4、R5、R6可以是分别独立的取代基团，也可以作为相邻基团而联合成环状基团。优选地，季铵阳离子选自以下结构： 

优选地，季鏻阳离子选自以下结构： 

实施例1： 
将500.00g（4.42mol）N-正丙基吡咯与1000mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，在120℃和约1.0MPa下反应6小时，得到浅黄色至棕色的溶液，冷却后有白色固体析出，过滤，得到第一批白色固体；将滤液浓缩后冷却，过滤得到第二批白色固体；再经过两次浓缩操作，得到第三批和第四批白色固体。合并白色固体，共得到880.00g(对应于N-正丙基吡咯的收率为98%)白色至浅黄色固体，即N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓甲基碳酸盐。将此盐溶于500mL甲醇，室温搅拌，然后慢慢加入1216.73g(4.33mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺的600mL甲醇溶液，有大量气体产生。加完后再反应0.5小时，减压蒸馏除去低沸点物，在110℃负压条件下干燥4小时，得到1715.24g(产率97%)无色至浅黄色的N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例2： 
将500.00g（4.42mol）N-正丙基吡咯与500.20g二甲基碳酸酯、500mL甲醇一起置于压力容器中，在135℃和约1.2Mpa压力下反应3小时，得到浅黄色至棕色的溶液，在60℃下搅拌并加入100g水，有白色固体析出，冷却后过滤，得到第一批白色固体；将滤液浓缩后冷却，过滤得到第二批白色固体；再经过两次浓缩操作，得到第三批和第四批白色固体。合并白色固体，共得793.61g(对应于N-正丙基吡咯的收率为95%)即N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓碳酸氢盐。将此盐溶于500mL甲醇，于45℃搅拌，然后慢慢加入1205.40g(4.20mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺锂的600mL丙酮溶液，出现大量白色沉淀。加完后再反应1小时，冷却并静置4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在100℃负压下干燥3小时，得到1678.93g(产率98%)无色至浅黄色的N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例3： 
将500.00g（3.94mol）N-正丁基吡咯与900mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，在110℃和0.6～0.7Mpa压力下反应8小时，得到浅黄色至棕色的溶液，在45℃下搅拌并加入90g水，有白色固体析出，冷却后过滤，得到第一批白色固体；将滤液浓缩后冷却，过滤得到第二批白色固体；再经过两次浓缩操作，得到第三批和第四批白色固体。合并白色固体，共得759.83g(对应于N-正丁基吡咯的收率为95%)即N-甲基-N-丁基吡咯烷鎓碳酸氢 盐。将此盐溶于500mL甲醇，于常温搅拌，然后慢慢加入1133.22g(3.74mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺钠的800mL丙酮溶液，出现大量白色沉淀。加完后再反应1小时，静置4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在110℃和负压条件下干燥2小时，得到1562.50g(产率99%)无色至浅黄色的N-甲基-N-正丁基吡咯烷鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例4 
将500.00g（3.55mol）N-正丁基哌啶与900mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，在120℃和0.9～1.0Mpa压力下反应3小时，得到浅黄色至棕色的溶液，在45℃下搅拌并加入90g水，有白色固体析出，冷却后过滤，得到第一批白色固体；将滤液浓缩后冷却，过滤得到第二批白色固体；再经过两次浓缩操作，得到第三批和第四批白色固体。合并白色固体，共得739.54g(对应于N-正丁基哌啶的收率为96%)即N-甲基-N-丁基哌啶鎓碳酸氢盐。将此盐溶于500mL甲醇，于60℃搅拌，然后慢慢加入1084.60g(3.40mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺钾的800mL丙酮溶液，出现大量白色沉淀。加完后再反应1小时，冷却并静置4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在90℃和真空下干燥4小时，得到1456.17g(产率98%)无色至浅黄色的N-甲基-N-丁基哌啶鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例5 
将500.00g（3.88mol）N，N-二甲基正己胺与1000mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，在155℃和1.4～1.6Mpa压力下反应3小时，得到浅黄色至棕色的溶液，冷却后有白色固体析出；在室温条件下边搅拌边慢慢加入1447.80g(3.80mol)双（五氟乙基磺酰）亚胺的800mL甲醇溶液，有大量气体产生。加完后再反应0.5小时，减压蒸馏除去低沸点物，在110℃和真空下干燥2小时，得到1997.93g(后一反应产率98%)无色至浅黄色的N，N，N-三甲基正己铵双（五氟乙基磺酰）亚胺盐。 
实施例6 
将500.00g（3.55mol）N-正丁基哌啶与351.45g二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，加入800mL甲醇，在125℃和1.0～1.1Mpa压力下反应5小时，得到浅黄色至棕色的溶液，冷却后有白色固体析出；然后于室温条件下搅拌，慢慢加入629.88g(3.48mol)双（氟磺酰）亚胺的500mL甲醇溶液，有大量气体产生。加完后再反应0.5小时，减压蒸馏除去低沸点物，在80℃和真空条件下干燥6小时，得到1145.89g(产率98%)无色至浅黄色的N-甲基-N-丁基哌啶鎓双（氟磺酰）亚胺盐。 
实施例7 
将500g（4.35mol）N，N-二乙基正丙胺与1000mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，在115℃和约0.7Mpa压力下反应8小时，得到浅黄色至棕色的溶液，在70℃下搅拌并加入100g水，有白色固体析出；6小时后冷却至室温，边搅拌边慢慢加入813.45g(4.35mol)双（氟磺酰）亚胺锂的600mL甲醇溶液，产生大量白色沉淀。加完后再反应1小时，静置 4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在100℃和真空条件下干燥6小时，得到1321.53g(产率98%)无色至浅黄色的N-甲基-N，N-二乙基正丙基季铵双（氟磺酰）亚胺盐。 
实施例8 
将500.00g（4.24mol）三乙基膦与572.40g二甲基碳酸酯一起置于压力容器（事先用氮气置换压力容器内的空气）中，加入600mL甲醇，于145℃和1.6～1.7Mpa压力下反应12小时，得到浅黄色至棕色的溶液，在60℃下搅拌并加入100g水，有白色固体析出，过滤，得到第一批白色固体；将滤液浓缩后冷却，过滤得到第二批白色固体；再经过两次浓缩操作，得到第三批和第四批白色固体。合并白色固体，共得到575.79g(对应于三乙基膦的收率为70%)白色至浅黄色固体，即甲基三乙基鏻碳酸氢盐。将此盐溶于300mL甲醇，室温搅拌，然后慢慢加入852.39g(2.97mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺锂的600mL甲醇溶液，产生大量白色沉淀。加完后再反应1小时，静置4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在80℃和真空条件下干燥12小时，得到1203.07g(产率约98%)无色至浅黄色的甲基三乙基季鏻双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例9 
将500g（2.48mol）三丁基膦与800mL二甲基碳酸酯一起置于压力容器中（事先用氮气置换压力容器内的空气），于145℃和1.4～1.5Mpa压力下反应8小时，得到浅黄色至棕色的溶液，冷却后有白色固体析出；在室温条件下边搅拌边慢慢加入418.69g(1.49mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺的400mL甲醇溶液，产生大量气体；然后每10分钟加入1.00g双（三氟甲基磺酰）亚胺锂，直至不再有白色沉淀生成为止，过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在80℃和真空条件下干燥6小时，得到727.94g(两步反应产率约59%)无色至浅黄色的甲基三丁基季鏻双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例10 
将300g（3.80mol）吡啶与500g二甲基碳酸酯一起置于压力容器（事先用氮气置换压力容器内的空气）中，加入600mL甲醇，于145℃和1.6～1.8Mpa压力下反应5小时，得到浅黄色至棕色的溶液；冷却至室温后边搅拌边慢慢加入828.95g(2.95mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺的600mL甲醇溶液，产生大量气体；加完后再反应0.5小时，然后每10分钟加入1.00g双（三氟甲基磺酰）亚胺锂直至不再有白色沉淀生成为止，过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在100℃和真空条件下干燥4小时，得到1080.11g(两步反应收率约76%)无色至浅黄色的甲基吡啶鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例11 
将300g（3.80mol）吡啶与408.24g二甲基碳酸酯一起置于压力容器（事先用氮气置换压力容器内的空气）中，加入600mL甲醇，于145℃和1.6～1.8Mpa压力下反应5小时，得到浅黄色至棕色的溶液；在60℃下搅拌并加入90g水，有白色固体析出，反应6小时后冷却至室温，边搅拌边慢慢加入含双（三氟甲基磺酰）亚胺锂的甲醇溶液直至不再有沉 淀产生，静置4小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在100℃和真空条件下干燥4小时，得到1051.69g(收率约74%)无色至浅黄色的甲基吡啶鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。 
实施例12： 
将500g（4.42mol）N-正丙基吡咯与406g二甲基碳酸酯一起置于压力容器中，加入500mL甲醇，在115℃和0.8Mpa条件下反应8小时；反应结束后，在室温条件下，搅拌，慢慢加入1191.4g(4.24mol)双（三氟甲基磺酰）亚胺的600mL甲醇溶液，有大量气体产生。加完后再反应0.5小时，然后加入51.66g（0.18mol）双（三氟甲基磺酰）亚胺锂，继续搅拌2小时，静置6小时后过滤，将滤液减压蒸馏除去低沸点物，在110℃和真空下干燥2小时，得到1787.08g(产率99%)无色至浅黄色的N-甲基-N-丙基吡咯烷鎓双（三氟甲基磺酰）亚胺盐。