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1、10申请公布号CN104030265A43申请公布日20140910CN104030265A21申请号201310068923622申请日20130304C01B31/02200601B82Y30/0020110171申请人海洋王照明科技股份有限公司地址518000广东省深圳市南山区南海大道海王大厦A座22层申请人深圳市海洋王照明技术有限公司深圳市海洋王照明工程有限公司72发明人周明杰钟辉王要兵袁新生74专利代理机构深圳市隆天联鼎知识产权代理有限公司44232代理人刘抗美刘耿54发明名称氮掺杂碳纳米管及其制备方法57摘要本发明涉及一种氮掺杂碳纳米管及其制备方法，该方法包括以下步骤将碳纳米管置于。
2、反应器中等离子体下12小时，得到改性的碳纳米管；将所述改性的碳纳米管与掺氮剂混合，充分搅拌后干燥，向反应器中通入惰性气体，使反应器中形成惰性气氛后升温至800900，保持051H反应后降至室温；对所得的固体产物进行清洗并干燥，得到所述氮掺杂碳纳米管。本发明的氮掺杂碳纳米管及其制备方法中，经等离子体处理的碳纳米管缺陷较多，在进行氮掺杂时氮含量较高。而且本发明的制备方法成本低，容易实现大规模工业化生产。51INTCL权利要求书1页说明书4页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书4页10申请公布号CN104030265ACN104030265A1/1页21一种氮掺杂碳纳。
3、米管的制备方法，其特征在于，包括如下步骤将碳纳米管置于反应器中等离子体下12小时，得到改性的碳纳米管；将所述改性的碳纳米管与掺氮剂混合，充分搅拌后干燥，向反应器中通入惰性气体，使反应器中形成惰性气氛后升温至800900C，保持051H反应后降至室温；对所得的固体产物进行清洗并干燥，得到所述氮掺杂碳纳米管。2根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述碳纳米管的纯度为99。3根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述氦气等离子体的发出功率为100300W。4根据权利要求1或3所述的制备方法，其特征在于，所述等离子体为氩气等离子体或氦气等离子体。5根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所。
4、述掺氮剂为氨水或尿素，所述改性的碳纳米管与掺氮剂的质量比为1115。6根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述搅拌的时间为2小时，所述搅拌后干燥的温度为80、干燥的时间为6H。7根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述惰性气体为氩气、氮气或氦气，所述惰性气体通入时的流速为400ML/MIN。8根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述升温的速率为520/MIN。9根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，对所述固体产物清洗并干燥的操作如下将所述固体产物加入浓度为10的盐酸溶液中搅拌4小时后过滤，再用去离子水洗涤干净，然后置于60C真空烘箱中干燥12H。10一种权利要求1至9任一。
5、所述的制备方法制得的氮掺杂碳纳米管。权利要求书CN104030265A1/4页3氮掺杂碳纳米管及其制备方法技术领域0001本发明涉及化学材料合成领域，尤其涉及一种氮掺杂碳纳米管及其制备方法。背景技术0002二十世纪九十年代，碳材料作为储能材料的使用推动了超级电容器、锂离子电池的大力发展。而碳纳米管作为一种一维的碳材料，具有非常高的电导率，而且碳纳米管非常容易衍生化，所以其衍生物也受到研究者的广泛关注0003碳纳米管衍生物主要有氮掺杂碳纳米管和硼掺杂碳纳米管。其中，氮掺杂碳纳米管中的氮原子比碳原子外层多一个电子，呈N型掺杂，相比不进行掺杂的碳纳米管具有更好的储能性能，且氮掺杂碳纳米管的氮含量越高。
6、，储能位点越多，其储能性能也就越好。0004目前，容易实现的大规模工业化制备氮掺杂碳纳米管的方法为高温热掺杂法，但这种方法目前最大的问题是所制备的氮掺杂碳纳米管氮含量较低。从氮掺杂的机制可知，氮掺杂优先在无序处进行。因此，增加碳纳米管上的无序结构会对氮掺杂有很大帮助。发明内容0005本发明的目的在于解决上述现有技术存在的问题和不足，提供一种氮掺杂碳纳米管及其制备方法，经等离子体处理的碳纳米管缺陷较多，在进行氮掺杂反应时可达到较高的氮含量。0006本发明针对上述技术问题而提出的技术方案为一种氮掺杂碳纳米管的制备方法，包括如下步骤0007将碳纳米管置于反应器中等离子体下12小时，得到改性的碳纳米管。
7、；0008将所述改性的碳纳米管与掺氮剂混合，充分搅拌后干燥，向反应器中通入惰性气体，使反应器中形成惰性气氛后升温至800900C，保持051H反应后降至室温；0009对所得的固体产物进行清洗并干燥，得到所述氮掺杂碳纳米管。0010所述碳纳米管的纯度为99。0011所述氦气等离子体的发出功率为100300W。0012所述等离子体为氩气等离子体或氦气等离子体。0013所述掺氮剂为氨水或尿素，所述改性的碳纳米管与掺氮剂的质量比为1115。0014所述搅拌的时间为2小时，所述搅拌后干燥的温度为80、干燥的时间为6H。0015所述惰性气体为氩气、氮气或氦气，所述惰性气体通入时的流速为400ML/MIN。。
8、0016所述升温的速率为520/MIN。0017对所述固体产物清洗并干燥的操作如下将所述固体产物加入浓度为10的盐酸溶液中搅拌4小时后过滤，再用去离子水洗涤干净，然后置于60C真空烘箱中干燥12H。0018本发明还包括利用上述制备方法制得的氮掺杂碳纳米管。0019与现有技术相比，本发明的氮掺杂碳纳米管及其制备方法，存在以下的优点00201经等离子体处理的碳纳米管缺陷较多，在进行氮掺杂时氮含量较高。说明书CN104030265A2/4页400212本发明的制备方法成本低，容易实现大规模工业化生产。00223与其他制备方法相比，本发明所用设备和工艺简单，便于操作。具体实施方式0023以下结合实施例。
9、，对本发明予以进一步地详尽阐述。0024本发明的氮掺杂碳纳米管的制备工艺流程大致如下碳纳米管改性碳纳米管氮掺杂碳纳米管。0025具体地，本发明的氮掺杂碳纳米管的制备过程分为以下步骤0026（1）改性碳纳米管将纯度为99的碳纳米管置于发出功率为100300W的等离子体下，反应12小时得到改性的碳纳米管；0027其中，等离子体为氢气等离子、氩气等离子体或氦气等离子体。0028（2）制备氮掺杂碳纳米管将改性的碳纳米管加入到溶有尿素的无水乙醇溶液的反应器中（改性的碳纳米管与掺氮剂的质量比为1115），充分搅拌2小时后在80下干燥6H，置于流速为400ML/MIN的惰性气体气氛中后升温（升温速率为520。
10、/MIN）至800900C，保持051H后降至室温；对反应器的选择不进行限定，优选为试管；0029用浓度为10的盐酸洗去所得固体产物中的杂质并过滤，用去离子水清洗所述固体产物，在60C下的真空烘箱中干燥12小时，得到氮掺杂碳纳米管。0030其中，掺氮剂为氨水或尿素。0031经步骤（1）的处理后（将碳纳米管经等离子体处理），碳纳米管会产生较多缺陷，在后续进行氮掺杂反应时，可提高碳纳米管的氮含量。掺氮剂尿素可为反应提供氮源，经改性的碳纳米管与氮源在高温下反应，可更好的提高氮掺杂碳纳米管的氮含量，从而增加氮掺杂碳纳米管的储能位点，大大提高其储能性能。0032以下再以实施例14对本发明的氮掺杂碳纳米管。
11、的制备方法进行具体说明。0033实施例100341改性碳纳米管将纯度为99的碳纳米管置于氦气等离子体下，功率调为100W，处理2小时，得到改性后的碳纳米管；00352制备氮掺杂碳纳米管将改性的碳纳米管加入溶有氨水的无水乙醇溶液的试管中（碳纳米管与尿素的质量比为12），搅拌2小时，置于80下干燥6小时，再置于流速为400ML/MIN的氩气，形成氩气气氛，以20C/MIN升温速率升温至800C，并保持1小时，在流速为400ML/MIN的氩气气氛下降至室温，将所得的固体产物加入浓度为10的HCL溶液中，搅拌4小时，过滤后用去离子水洗涤，将固体产物置于60C真空烘箱中干燥12小时后，得到氮掺杂碳纳米管。
12、。0036实施例200371改性碳纳米管将纯度为99的碳纳米管置于氩气等离子体下，功率调为150W，处理1小时，得到改性后的碳纳米管；00382制备氮掺杂碳纳米管将改性的碳纳米管加入溶有尿素的无水乙醇溶液中（碳纳米管与尿素的质量比为13），搅拌2小时，置于80下干燥6小时，再置于流速为400ML/MIN的氮气，形成氮气气氛，以10C/MIN升温速率升温至850C，并保持05小时，在流速为400ML/MIN的氮气气氛下降至室温，将所得的固体产物加入浓度为10的HCL溶说明书CN104030265A3/4页5液中，搅拌4小时，过滤后用去离子水洗涤，将固体产物置于60C真空烘箱中干燥12小时后，得到。
13、氮掺杂碳纳米管。0039实施例300401改性碳纳米管将纯度为99的碳纳米管置于氦气等离子体下，功率调为200W，处理2小时，得到改性后的碳纳米管；00412制备氮掺杂碳纳米管将改性的碳纳米管加入溶有尿素的无水乙醇溶液的试管中（碳纳米管与尿素的质量比为15），搅拌2小时，置于80下干燥6小时，再置于流速为400ML/MIN的氦气，形成氦气气氛，以5C/MIN升温速率升温至800C，并保持05小时，在流速为400ML/MIN的氦气气氛下降至室温，将所得的固体产物加入浓度为10的HCL溶液中，搅拌4小时，过滤后用去离子水洗涤，将固体产物置于60C真空烘箱中干燥12小时后，得到氮掺杂碳纳米管。004。
14、2实施例400431改性碳纳米管将纯度为99的碳纳米管置于氩气等离子体下，功率调为300W，处理15小时，得到改性后的碳纳米管；00442制备氮掺杂碳纳米管将改性的碳纳米管加入溶有氨水的无水乙醇溶液中（碳纳米管与尿素的质量比为11），搅拌2小时，置于80下干燥6小时，再置于流速为400ML/MIN的氩气，形成氩气气氛，以15C/MIN升温速率升温至900C，并保持1小时，在流速为400ML/MIN的氩气气氛下降至室温，将所得的固体产物加入浓度为10的HCL溶液中，搅拌4小时，过滤后用去离子水洗涤，将固体产物置于60C真空烘箱中干燥12小时后，得到氮掺杂碳纳米管。0045对以上实施例1至4中制得。
15、的氮掺杂碳纳米管进行元素成分分析，得出下表1中各主要元素含量的百分比组成数据。0046表10047碳元素（）氮元素（）氧元素（）实施例1898921实施例287710419实施例384613222实施例490381160048从以上表中的数据可知，按照本发明的方法所制备的氮掺杂碳纳米管的氮含量较高，均在8以上，最高达到132。这说明，本发明的氮掺杂碳纳米管储能位点多，储能性能高。0049本发明的氮掺杂碳纳米管及其制备方法，存在以下的优点经等离子体处理的碳纳米管缺陷较多，在进行氮掺杂时氮含量较高，且制备方法成本低，容易实现大规模工业化生产，所用的设备和工艺简单，便于操作。0050上述内容，仅为本发明的较佳实施例，并非用于限制本发明的实施方案，本领域普说明书CN104030265A4/4页6通技术人员根据本发明的主要构思和精神，可以十分方便地进行相应的变通或修改，故本发明的保护范围应以权利要求书所要求的保护范围为准。说明书CN104030265A。