一种用于去除氦3气体中氚的氚阱装置及其除氚方法.pdf

本发明公开的是一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置及其除氚方法。本发明包括一种氚阱装置，其包括外层壳体，位于外层壳体内部的内层壳体，出气端端口位于内层壳体内部下方的进气管，固定在内层壳体内部的加热腔体，设置在进气管的出气端端口上方且填充于加热腔体与内层壳体之间的海绵钛，设置在内层壳体内部且位于海绵钛上方的膨胀预留空间，以及进气端端口位于膨胀预留空间内的出气管；本发明还包括利用该氚阱装置除氚方法。本发明适用于高温高压的氦-3回路中氚的去除，具有性能可靠，结构紧凑，可减小热损失和氚的渗透量等优点，对保证功率跃增试验的安全性和成功运行具有非常重要的意义。

权利要求书
1.   一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：包括外层壳体（1），位于外层壳体（1）内部的内层壳体（2），出气端端口位于内层壳体（2）内部下方的进气管（4），固定在内层壳体（2）内部的加热腔体（5），设置在进气管（4）的出气端端口上方且填充于加热腔体（5）与内层壳体（2）之间的海绵钛（6），设置在内层壳体（2）内部且位于海绵钛（6）上方的膨胀预留空间（7），以及进气端端口位于膨胀预留空间（7）内的出气管（8）。

2.   根据权利要求1所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述加热腔体（5）以及内层壳体（2）的壁体上设置一层2～2.5um的Al2O3陶瓷涂层。

3.   根据权利要求1所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述外层壳体（1）和内层壳体（2）之间呈真空设置或/和填充有保温材料（9）。

4.   根据权利要求1所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述出气管（8）和进气管（4）上均设置有气体过滤器。

5.   根据权利要求1～4任一项所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述内层壳体（2）内部底端设置有气体分布器（3），该气体分布器（3）位于海绵钛（6）下方、进气管（4）的出气端端口上方。

6.   根据权利要求5所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述进气管（4）的出气端端口从外层壳体（1）顶部延伸入内层壳体（2）内并从内层壳体（2）顶端贯穿海绵钛（6）后延伸到气体分布器（3）下方。

7.   根据权利要求6所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述出气管（8）的进气端端口从外层壳体（1）的顶部延伸入内层壳体（2）内，该外层壳体（1）外部的进气管（4）和出气管（8）上还分别设置有一个阀门（10），该外层壳体（1）外部顶端还设置有防护帽（11）。

8.   根据权利要求7所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述气体分布器（3）上方设置有用于放置海绵钛（6）的丝网（12）。

9.   根据权利要求8所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，其特征在于：所述丝网（12）和气体分布器（3）之间的内层壳体（2）上设置有內壳连接缝，所述防护帽（11）与外层壳体（1）之间以及內壳连接缝上均分别通过法兰（13）连接，所述法兰（13）的连接处还设置有金属密封垫片。

10.   如权利要求1～9任一项所述的一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置的除氚方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）通过进气管将氦-3气体预热后通入到内层壳体的内部下方，预热后温度达到40℃～70℃；
（2）氦-3气体通过海绵钛，海绵钛与氦-3气体中的氚在370℃～400℃条件下反应生成固态氚钛化合物；
（3）该固态氚钛化合物从该氦-3气体中分离后即完成除去氦-3气体中氚的过程。

说明书一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置及其除氚方法
技术领域
本发明涉及一种氚阱装置，具体涉及的是一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，以及利用该氚阱装置除去氦-3气体中氚的方法。
背景技术
在核电站的整个寿期内，由于反应性控制可能造成燃料元件局部或整体的功率跃增。对高燃耗燃料结构，在稳态辐照试验时元件不会破损，但在功率跃增条件下则有可能发生破损。因此，燃料元件堆内瞬态行为试验是研究高性能燃料组件在Ⅰ、Ⅱ类工况下保持其完整性的重要步骤。
氦-3回路是开展高性能燃料元件在功率跃增工况下的安全性和可靠性试验的重要环节，这种试验是不可能在动力堆上进行的，一般的方法是在研究堆上模拟各种功率变化方式，取得燃料行为数据，建立数学模型，从而设计合理的参数或限制运行模式来提高燃料元件的安全性。
氦-3回路能利用气体吸收体在不改变试验堆功率的情况下快速、均匀地改变单个试验燃料元件辐照功率，且氦-3回路的变化速度和幅度容易控制，因此成为多数国外研究堆进行功率跃增试验的方法。氦-3是较大中子吸收截面的气体吸收体，基于氦-3气体密度与吸收中子特性成比例，可通过压缩或卸压改变燃料元件周围环屏管中氦-3气体的压力，从而改变气体中子吸收体浓度，控制辐照试验中燃料元件的瞬态功率。因此氚钛反应是在一个较大压力范围内进行，氦-3回路的压力变化范围为可达到0.15～4.5MPa。
并且在氦-3回路中，氦-3气体在堆内吸收中子通过(n, p)反应会产生放射性氚。氚具有高的扩散性和危害性，难以防护，而且对氚的环境排放要求很高，因此设计“除”氚装置对整个试验回路的安全具有很重要的作用。
发明内容
本发明的目的在于解决现有氦-3回路中产生的放射性氚难以捕集和防护的问题，针对燃料元件功率瞬态试验氦-3回路提供一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，本发明还提供了该一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置的除氚方法。
由于氦-3回路在国内没有建成，尚未有可借鉴的经验，国外仅有几个发达国家掌握了此项技术，且该技术属于核心技术，公开的氚阱详细设计资料非常少。为了攻克氦-3回路装置设计的关键技术，具备立足国内对氦-3回路的关键设备进行设计和制造能力，发明人依据氚的产量、氚钛化学反应、温度、压力、还有氚衰变氦释放等因素，设计了氚阱对氦-3回路进行功率调节过程中产生的氚进行去除的装置，该装置对保证氦-3回路的安全性和功率跃增试验的成功进行具有非常重要的作用。
为解决上述缺点，本发明的技术方案如下：
一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，包括外层壳体，位于外层壳体内部的内层壳体，出气端端口位于内层壳体内部下方的进气管，固定在内层壳体内部的加热腔体，设置在进气管的出气端端口上方且填充于加热腔体与内层壳体之间的海绵钛，设置在内层壳体内部且位于海绵钛上方的膨胀预留空间，以及进气端端口位于膨胀预留空间内的出气管。
现有技术中除氚器是采用的催化氧化-吸附除氚法，该方法是把氦-3气体中的氚氧化为氚化水，再通过干燥剂床被吸附除去，在此过程中，氚化水蒸汽或液体可能扩散，导致氦-3气体中依然有氚存在。本发明选择海绵钛作为除氚材料，解决了上述问题。即，通过氚与海绵钛在高温条件下反应后，海绵钛有效将气体状的氚生成固态氚钛化合物，进而防止氚再次扩散到氦-3气体中，有效使氚从氦-3气体中分离出来。因而，本发明适用于高温高压的氦-3气体环境。
当前广泛使用的贮氚容器一般选用贫化铀或ZrCo，虽然吸氚反应温度很低，但生成的氚化物在遇见空气极易着火，不适合在氦-3回路长期运行的需要。同时由于氦-3气体是循环流过氚阱进行除氚的，因此氦-3气体通过氚阱时的气体阻力必须较小，而贫化铀或ZrCo床是固体结实材料，气体阻力较大。本发明选择海绵钛作为除氚材料，其属于疏松结构，气体流过的阻力比较小，同时生成的氚化钛稳定性很好，在室温下空气中不会自燃，着火温度最小也要400℃以上，与水也不发生反应，这样可以保证氦-3回路在长期正常运行的安全和在事故状态下不发生大的危险。因此，本发明适用于氦-3回路的循环运行和安全要求。
本发明中由于高压氦-3回路中氚的释放和材料氦脆很严重，则需要充分考虑氚包容的有效性问题，通过外层壳体和内层壳体的双层设置，可有效解决上述问题。即，本发明采用双层包套结构，氚阱的内层壳体形成氚的初级包容系统，当内层壳体因氦脆失效时，瞬间释放的氚阱进入双层包套结构的外层壳体，构成氚的次级包容屏障。
同时，通过外层壳体和内层壳体的双层设置，本发明非常适用于高压氚源在连续较长时间下运行，通过该设置可有效减少由外壳渗透入环境的氚量，即减少了放射性氚的释放量，运行时安全性高。本发明由于氚阱使用频繁，且在较高温度和压力下工作，因此采用双包套包容方式，极大地减小了氚的高温高压渗透。即，本发明中的外层壳体既起到保温绝热的作用，又能形成氚的第二层包容屏障，效果十分显著。
本发明中由于海绵钛氢化时会发生体积膨胀，可能产生强大的膨胀应力撑破内层壳体，因而基于上述原因，本发明在海绵钛上方内层壳体内的顶部设置有膨胀预留空间，由于太大的自由空间会增大氦-3气体的容积，本发明中该膨胀预留空间优选为预留25%的自由空间。
由于氚属于强渗透放射性核素，在氚阱的加热腔体以及内层壳体的壁体上利用化学气相沉积法制备设置一层2～2.5um的Al2O3陶瓷涂层，提高其高温高压抗氚渗透能力。
作为一种优选地设置方式，所述外层壳体和内层壳体之间呈真空设置或/和填充有保温材料。即，本发明的外层壳体和内层壳体之间放置微孔硅酸钙绝热层，并抽成一定真空，以增加其绝热效果，同时可减少氚外泄。
由于海绵钛吸氚一定时间后还会粉末化并伴随产生细小的氧化物颗粒，这些氧化颗粒会随系统中气体的流动扩散到整个氦-3回路中，进而引起氚污染扩散。因而，本发明在所述出气管上还设置有气体过滤器，为了达到最好地效果，该进气管上也设置有另一气体过滤器。
所述内层壳体内部底端设置有气体分布器，该气体分布器位于海绵钛下方、进气管的出气端端口上方。本发明中气体分布器的设置，有效对氦-3气体进行分散，即当含氚的氦-3气体通过海绵钛时，避免气体通过海绵钛时发生偏流的情况，有效得到高的吸附除氚效率，并提高本发明中设备的使用寿命。
进一步，所述进气管的出气端端口从外层壳体顶部延伸入内层壳体内并从内层壳体顶端贯穿海绵钛后延伸到气体分布器下方。通过进气管贯穿海绵钛的设置，可有效对进入海绵钛内的气体进行预热，进而有效避免常温含氚的氦-3气体直接进入反应室，以引起钛的异常膨胀和β相变。本发明可先将含氚气体预热到约40℃～70℃，再进入海绵钛中与钛反应，从而有效保证海绵钛反应室能严格控制工作温度条件，有利于提高反应室的使用寿命。
更进一步，所述出气管的进气端端口从外层壳体的顶部延伸入内层壳体内，该外层壳体外部的进气管和出气管上还分别设置有一个阀门，该外层壳体外部顶端还设置有防护帽。该防护帽的设置是为了方便氚阱在运输和退役过程中，有效保护顶部结构，防止阀门失效引起氚的泄露。本发明中进气管和出气管上的阀门位置应离外层壳体表面有一定距离，减少由于吸氚过程的热传递。该阀门应使用紧凑型阀，进而减小阀的尺寸。
为了进一步避免气体通过海绵钛时发生偏流的情况，同时防止海绵钛吸氚粉末化后落入内层壳体下部，堵塞进气管下端口；所述气体分布器上方设置有用于放置海绵钛的丝网。
本发明中的氚阱采用的是全金属结构，尽可能采用焊接连接方式，保证设备的密封性。考虑到系统维修维护的需要，内层壳体下端为不宜用焊接连接方式连接的部位，因而采用金属密封垫片法兰连接，即，所述丝网和气体分布器之间的内层壳体上设置有內壳连接缝，所述防护帽与外层壳体之间以及內壳连接缝上均分别通过法兰连接，所述法兰的连接处还设置有金属密封垫片。该金属密封垫片需避免使用抗氚辐照性能较差的有机成弹性密封材料。
一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置的除氚方法，包括以下步骤：
（1）通过进气管将氦-3气体预热后通入到内层壳体的内部下方，预热后温度达到40℃～70℃；
（2）氦-3气体通过海绵钛，海绵钛与氦-3气体中的氚在370℃～400℃条件下反应生成固态氚钛化合物；
（3）该固态氚钛化合物从该氦-3气体中分离后即完成除去氦-3气体中氚的过程。
本发明与现有技术相比，具有以下优点及有益效果：
1、本发明通过海绵钛的设置可有效满足氦-3回路中高温、高压的条件，在不影响氦-3回路的同时，该设置可有效捕集氦-3气体中的氚、固化氚，保证试验回路中氦-3气体的纯度，对燃料元件堆内瞬态试验的实现具有重要作用；
2、本发明中选择海绵钛作为除氚材料，它属于疏松结构，氦-3气体流过的阻力比较小，适合氦-3回路循环除氚的需要；同时生成的氚化钛稳定性好，在室温下空气中不会自燃，与水也不发生反应，适用于氦-3回路长期运行的安全；
3、本发明中双包套包容方式，当内层壳体因氦脆失效时，瞬间释放的氚进入双层包套结构的外层壳体，构成氚的次级包容屏障，有效防止放射性氚释放到环境中，进一步提高环境安全性能；同时，该双包套包容方式适于在较高温度和压力下工作，便于氚阱装置的频繁使用；
4、本发明中氚阱装置使用内层壳体内部的加热腔体进行加热，外层壳体保温的方式，结构紧凑，热损失小；
5、设计安全、紧凑和高效的氚处理设备，效果十分显著。
附图说明
图1为本发明的整体结构示意图。
其中，图中附图标记对应的零部件名称为：
1－外层壳体，2－内层壳体，3－气体分布器，4－进气管，5－加热腔体，6－海绵钛，7－膨胀预留空间，8－出气管，9－保温材料，10－阀门，11－防护帽，12－丝网，13－法兰。
具体实施方式
下面结合实施例及其附图，对本发明作进一步地详细说明，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
一种用于去除氦-3气体中氚的氚阱装置，如图1所示，包括外层壳体1，位于外层壳体1内部的内层壳体2，出气端端口位于内层壳体2内部下方的进气管4，固定在内层壳体2内部的加热腔体5，设置在进气管4的出气端端口上方且填充于加热腔体5与内层壳体2之间的海绵钛6，设置在内层壳体2内部且位于海绵钛6上方的膨胀预留空间7，以及进气端端口位于膨胀预留空间7内的出气管8。
其中，本实施例中外层壳体1和内层壳体2均设置成圆柱型，内层壳体2与加热腔体5之间的海绵钛6厚度设置成较薄的状态，进而有利于热传递的均匀性，保证海绵钛6的温度均匀。内层壳体属于薄长圆环柱，因此其气阻比较小，可减小后续气体循环泵的提升压力。
同时，为使内层壳体2内的海绵钛6受热均匀，并在氦-3气体流过海绵钛6时有比较长的停留时间，因而海绵钛6的环形厚度尽量选择较小值，相应增加整个海绵钛6的高度，如图1所示。
且由于氦-3回路是连续循环运行的，其除氚后的氦-3气体需要重新送入堆内进行反应，调节燃料元件功率，因此氦-3气体通过氚阱装置时阻力不能太大，否则会导致后续的气体循环泵提升压力过高，因而海绵钛6的环形厚度和高度需要在保证海绵钛6气体阻力允许的范围内进行设置。
为了加快压力调节的响应时间，减小调压器的压缩容积，因此尽量减小氚阱装置中空隙容积，这样就可以减小整个氦-3回路的气体容积。同时，氦-3气体比较昂贵，因此减少氦-3容积可增加试验的经济性。本实施例中氚阱装置上的外层壳体1高度优选设置成560mm，该外层壳体1的直径则设置成240mm。
本发明中加热腔体是通过加热丝进行加热，因考虑到内腔中的加热丝可能会产生故障，本发明中该电加热丝的数量选择两条，其中一条为备用电加热丝，进而保证了易损部件的替换。且由于海绵钛6和氚接触时需要较高的反应温度，因而可在加热腔体5内壁和与内层壳体2外壁处设置两个测温点，用来控制电加热丝的加热功率。
本发明的氚阱装置采用全金属结构，尽可能采用焊接连接方式，保证设备的密封性。
本发明中利用上述氚阱装置除氚的具体工作步骤如下：
（1）氚阱在投入使用前必须先活化，把氚阱抽成真空，将氚阱中的海绵钛加热到600℃以上大约两个小时，移除易挥发的杂质和海绵钛表面的氧。充分除气后充入0.1MPa的高纯氢气，充分吸收后，然后再加热到600℃除气，慢慢的降至室温，结束活化为贮氚做准备。
（2）打开电加热丝的开关，电加热丝进行加热，热量自加热腔体5向海绵钛6传递，直至海绵钛6处温度达到370℃～400℃，控制电加热丝持续加热，使海绵钛6处温度一直保持在370℃～400℃；
（3）预热氦-3气体，通过预热后温度可达到40℃～70℃，再通过进气管将预热后的氦-3气体通入到内层壳体的内部下方；
（4）预热后的氦-3气体穿过内层壳体内部上方的海绵钛，海绵钛与氦-3气体中的氚在370℃～400℃条件下反应生成固态氚钛化合物；
（5）该固态氚钛化合物从该氦-3气体中分离后即完成除去氦-3气体中氚的过程。
实施例2
本实施例与实施例1的区别在于，本实施例增加了一些辅助结构，进而达到更好地效果，具体设置方式如下：
所述外层壳体1和内层壳体2之间呈真空设置或/和填充有保温材料9。即本发明中外层壳体1和内层壳体2之间即可仅仅呈真空设置，也可仅仅填充有保温材料9，同时也可在呈真空设置的同时再填充保温材料9。本实施例中外层壳体1和内层壳体2之间的结构优选为呈真空设置的同时再填充保温材料9。即本实施例中在外层壳体1和内层壳体2之间放置微孔硅酸钙绝热层，并抽成一定真空，以增加其绝热效果，同时可减少氚外泄。通过上述设置，该氚阱装置外层壳体1的外壁温度可维持至室温状态。
所述加热腔体5以及内层壳体2的壁体上设置一层2～2.5um的Al2O3陶瓷涂层。所述出气管8和进气管4上均设置有气体过滤器。通过气体过滤器即可有效过滤出氦-3气体中存在的固态氚钛化合物粉末。
实施例3
本实施例与实施例1或实施例2的区别在于，本实施例优化了内层壳体内的具体结构设置，从而使通入海绵钛中的气体分布更加均匀，具体设置方式如下：
本实施例中所述内层壳体2内部底端设置有气体分布器3，该气体分布器3位于海绵钛6下方、进气管4的出气端端口上方。所述气体分布器3上方设置有用于放置海绵钛6的丝网12。
所述进气管4的出气端端口从外层壳体1顶部延伸入内层壳体2内并从内层壳体2顶端贯穿海绵钛6后延伸到气体分布器3下方。
本发明中的氦-3气体通过气体分布器3的分布后，有效均匀的分散到丝网12下方，然后氦-3气体通过丝网12上的网孔均匀进入到海绵钛6中，有效提高海绵钛6的利用效率，从而增加本发明的使用寿命。
实施例4
本实施例与实施例3的区别在于，本实施例中考虑到系统维修维护的需要，优化了内层壳体和外层壳体的具体结构，进而有效方便本发明中氚阱装置的退役及维护处置，其具体设置如下：
本实施例中，所述出气管8的进气端端口从外层壳体1的顶部延伸入内层壳体2内，该外层壳体1外部的进气管4和出气管8上还分别设置有一个阀门10，该外层壳体1外部顶端还设置有防护帽11；所述防护帽11与外层壳体1之间通过法兰13连接，所述法兰13的连接处还设置有金属密封垫片。
同时，所述丝网12和气体分布器3之间的内层壳体2上设置有內壳连接缝，该內壳连接缝也通过另一法兰13连接，在该法兰13的连接处还设置有另一金属密封垫片。
本发明中氚阱装置的设计寿命是两年，并且只使用一次。当氚阱装置达到使用寿命后，需对氚阱装置进行更换。更换的具体操作步骤如下：
将使用后的氚阱装置从手套箱中取出来，关闭氚阱装置中进气管和出气管上的阀门，防止贮存的氚外泄，同时将氚阱装置的防护帽盖上。然后整个氚阱装置将被转运到一个安全的地方贮存起来，比如废物暂存库中。整个贮存空间设置通风，避免氚衰变的热过度聚集和减小释放到操作人员活动区的氚浓度。等氚阱装置里的氚衰变到可以接受的水平时，整个氚阱装置可以当做一个低放废物处理。
上述实施例仅为本发明的优选实施例，并非对本发明保护范围的限制，但凡采用本发明的设计原理，以及在此基础上进行非创造性劳动而作出的变化，均应属于本发明的保护范围之内。