用于产生太赫兹辐射的方法和设备 政府资助研究
与这里公开的主题有关的一些研究受到美国国家科学基金的资助，资助号为NSF-ECS-0547019和NSF-OISE-0530220，以及受到美国空军科学研究局的资助，资助号为FA9550-05-1-0435。美国政府拥有一些公开的主题的特定权利。
背景技术
太赫兹(THz)谱范围(f≈1-10THz；λ≈30-300微米；一般介于远红外和微波波段之间)长期以来缺乏高效的、窄波段和可调谐的半导体源，特别是紧凑的电泵浦的室温半导体源。一段时间以来，p掺杂的锗激光器是唯一可用的THz区域的半导体源。然而，这种源仅能工作在温度低于液氮的温度下(也就是说需要低温冷却)。
近来，已经开发出针对THz谱范围的基于半导体的量子级联激光器(QCL)，其在脉冲模式下的最大工作温度被报道为178开氏度(发射频率为～3THz)。但是，对这些激光器来说，一些严重的局限是固有的。首先，它们的可调谐性由于增益谱(gain spectrum)狭窄而受到固有限制。第二，它们的工作温度可能会保持限制在低温温度，这是由于通过低能量THz跃迁的粒子数反转的基本要求所致；特别是，由于THz辐射的窄能带跃迁特性，随着工作温度的升高，有更多的机会产生高能态的非辐射损耗，电子弛豫的附加隧道成为可能，从而妨碍粒子数反转。基于光导开关或者混频器技术，可替代的源可以在室温下工作，但是效率低，体积大且具有较宽的发射波段。
在其它涉及QCL的研究工作中，QCL被实现为在中红外谱带(例如～5到10微米)以多个不同的波长同时发射激光。在一个这种例子中，单个量子级联有源区同时最多产生三个不同的波长；在另一个例子中，被设计为以不同的波长产生中红外线的两个有源区被整合到单个QCL波导结构中，从该结构中以几百毫瓦的功率水平实现双波长产生。
差频产生(DFG，Difference-frequency generation)是非线性光学过程，其中，频率为ω1和ω2的两束(通常被称为“泵浦”束)在具有二阶非线性极化率χ(2)的介质中相互作用，以产生频率为ω＝ω1-ω2的辐射。频率为ω＝ω1-ω2的波的强度由表达式给出W(ω=ω1-ω2)=ω28ϵ0c3n(ω1)n(ω2)n(ω)|χ(2)|2×W(ω1)W(ω2)Seff×lcoh2,---(1)]]>这里，lcoh=1/(|k→-(k→1-k→2)|2+(α/2)2)]]>是相干长度，W(ωi)，n(ωi)和分别为功率、折射率以及频率为ωi的束的波向量。α代表在不同频率ω的损失，Seff是相互作用的有效面积，并且假设介质是对两个泵浦都是透明的，且在DFG过程中的泵浦功率的损耗可以被忽略。根据方程(1)，对于有效的DFG，需要使用具有大χ(2)的材料，输入高强度的束，并达到较低的损失以及相位匹配，|k→-(k→1-k→2)|≈0.]]>
可以采用DFG来通过采用存在好的激光源的红外(IR)或可见谱范围中的泵浦频率ω1和ω2来产生THz辐射。多种研究努力已经报道了通过使用两个连续波(CW)或脉冲激光器外部地泵浦非线性光学晶体，诸如LiNbO3或GaAs，在室温下实现窄带THz的产生。一个这种努力报道了基于由来自两个激光二极管的输出泵浦的LiNbO3中的DFG的CW THz产生，所述两个激光二极管以大约1.5微米的波长工作，每个激光二极管的功率水平约在1W，其中，可以在190到200微米(1.5-1.6THz)之间调谐该THz输出。所检测的THz信号的输出功率在次纳瓦(sub-nanowatt)水平。这些经由DFG产生THz辐射的努力一般依赖于与非线性介质关联的低损失以及相位匹配以提高转换效率。特别是，它们使用来自高强度脉冲固态激光器(通常约1GW/cm2，通常被非线性晶体的损伤阈值限制)地聚焦光束，并通过透明非线性晶体中真正的相位匹配或准相位匹配得到数十毫米的大相干长度。这种方法提供了宽的谱可调谐性，并且的确可以在室温下工作。但是，这需要强大的激光泵浦以及一般而言复杂的光学设备，最后得到庞大且笨拙的THz源。
根据方程(1)，DFG中产生的信号的强度正比于二阶非线性极化率的平方，因此如果使用具备更高的二阶非线性极化率的非线性材料，基于DFG的输出功率就可以大幅提高。就这点而言，自从1980年代后期以来的研究已经确立可通过调整与量子阱结构相应的能级从而与被称为子带间跃迁的在同一波段内的光学跃迁相对应，来设计在中红外和远红外区域具有显著光学非线性的非对称单个或耦合量子阱结构。特别地，一个研究测量了在耦合量子阱结构中在60微米(5THz)时DFG的二阶非线性极化率χ(2)为106pm/V(即，比诸如LiNbO3、GaP、GaAs的传统的非线性晶体的二阶非线性极化率大4个数量级)。
前述过程的机理如图1所示。其中来自CO2激光器的波长约10微米(分别相应于箭头102和104所代表的能量跃迁)的两个中红外光束产生波长约62微米(对应于箭头106所代表的能量跃迁)的差频信号。理论上，这种χ(2)会使得即使在相对低的泵浦强度和短的相干长度的情况下都能够有效率地产生THz。然而，所有相互作用的场都与子带间跃迁谐振，因此在这些结构中得到高的光学非线性。这导致了泵浦光束以及THz DFG光束的强烈吸收，因此不可避免地限制了THz DFG的效率。
【发明内容】
本申请主要公开了基于差频产生(DFG)产生太赫兹(THz)辐射的量子级联激光器(QCL)的具有进步性的设备和方法。
通过本发明所公开的概念，申请人已经认识到并着重提出了通过图1所示的过程示例的高二阶光学非线性提供一种潜在的具有吸引力的实现DFG过程的可选方法。然而，为了实际部署该过程，显著吸收的问题需要实质性地减轻或克服。不过，申请人已经认识到并提出解决该吸收问题的方法。具体地，如果在为高二阶非线性设计的量子阱结构中实现粒子数反转，使得大多数载流子被发现出现在较高的能级3上(图1所示的最高能级)，而能级1和2被显著地消耗，显著吸收得到有效减轻。换一种说法，吸收问题可以通过设计一有源非线性半导体设备来解决，其中，来自于耦合量子阱的能态同时提供激光增益以及显著的二阶非线性极化率χ(2)。
在现有的一些研究工作中，在QCL结构中，带有粒子数反转的谐振二阶非线性极化率的整合演示了二阶谐波产生(second-harmonicgeneration)。然而，该方法先前并未被DFG所采纳，因为对高χ(2)和粒子数反转整合的好处与激光器设计的挑战是相伴的，而后者对于THzDFG而言是尤其严重的。然而，申请人也已经克服了这样的设计上的挑战，以有效地在QCL结构中实现DFG。
因此，本申请公开了基于QCL中的差频产生(DFG)提供太赫兹(THz)辐射的本发明的设备和方法的各种具体实施例。例如，在一个实施例中，高二阶非线性极化率和粒子数反转被整合在支持产生两个单独的中红外频率的QCL中。在这些实施例中产生THz辐射的基本物理原理是在耦合量子阱非线性区域中的谐振DFG，类似于图1所示的过程。然而，与基于这样的结构的先前的研究相比，根据本发明的具有进步性的实施例，整合的非线性有源区在能态3中具有粒子数反转。中红外辐射在该过程中作为内腔式光泵浦，但是因为在能态3中发生的粒子数反转，该泵浦的谐振吸收被抑制，因此，在这一原则下，QCL腔的总长度可以为相干非线性光学产生作出贡献。由此得到一种紧凑的THz辐射半导体源，其包括泵浦激光器和DFG非线性区。在其他方面，相比于此前的THz QCL的设计(非基于DFG)，根据本发明所公开的具有进步性的概念，使得更高的工作温度和更宽的可调谐THz辐射成为可能。
总之，本申请公开的一种具体实施例为本发明的设备，其包括具有整合在QCL的有源区中的显著的二阶非线性极化率(χ(2))的量子级联激光器(QCL)，其中QCL被配置为产生第一频率为ω1的第一辐射，第二频率为ω2的第二辐射，以及基于来自于该非线性极化率的差频产生(DFG)的第三频率为ω3＝ω1-ω2的第三辐射。
另一具体实施例为本发明的方法，其包括：在量子级联激光器(QCL)的有源区中整合显著的二阶非线性极化率(χ(2))，由此产生第一频率为ω1的第一辐射，第二频率为ω2的第二辐射，以及基于来自于该非线性极化率的差频产生(DFG)的第三频率为ω3＝ω1-ω2的第三辐射。
应当指出，所有前述概念以及在下面更详细讨论的其他概念(假定这些概念不是互斥的)的组合被仔细地考量作为本发明在此公开的主题的一部分。特别地，在本申请最后部分出现的权利要求的主题的所有组合被仔细地考量作为本发明在此公开的主题的一部分。同时还应当指出，在任何参考文献引入的公开中出现的本发明所明确的术语都应当采用与本发明公开的具体概念最为一致的意思。
【附图说明】
图1是概念性示出在具有显著光学非线性的非对称单个或耦合量子阱结构中的差频产生(DFG)的概念的能级图。
图2是根据本公开的一个发明实施例的能级图，其概念性地示出在涉及形成QCL的有源区的两个整合的量子级联结构的量子级联激光器(QCL)中的差频产生(DFG)。
图3根据本公开的一个发明实施例示出配置为基于有源区中的DFG产生THz辐射的示例性QCL的一般布局和尺度。
图4(a)、图4(b)、图4(c)和图4(d)根据本公开的一个发明实施例示出图3所示的QCL的波导结构、折射率分布和波导模式的附加细节。
图5(a)和图5(b)根据本公开的一个发明实施例分别示出图3和图4(a)所示的QCL的有源区的第二QC结构(a)和第一QC结构(b)的一个周期的计算得到的导带图。
图5(c)是根据本公开的一个发明实施例的能级图，示出基于在图5(a)和图5(b)所示的导带图的THz谐振DFG过程。
图6是根据本公开的一个发明实施例的曲线图，示出来自与图3和图4(a)中的QCL相似的示例性QCL的典型中红外发射谱，以及这种QCL的典型电流-电压(I-V)和光输出与电流之间关系(L-I)的特征。
图7a是根据本公开的一个发明实施例的曲线图，示出从与图3和图4(a)中所示的脊形QCL相似的示例性脊形QCL收集的不同温度下的THz谱。
图7b是根据本公开的一个发明实施例的曲线图，示出对于与图3和图4(a)中所示的脊形波导QCL相似的示例性脊形波导QCL，峰值THzDFG功率以及总的中红外发射功率与注入电流的依赖关系，以及THzDFG功率与两个中红外泵浦功率乘积的关系。
图8(a)和图8(b)根据本公开的另一个发明实施例的QCL，分别示出中红外激光模式和THz模式的强度分布以及波导的结构。
图9和图10针对根据本公开的另一个发明实施例的基于DFG的QCL分别示出能级图和导带图，该QCL包括与高非线性极化率整合的单个量子级联结构以产生泵浦和DFG频率二者。
图11根据本公开的另一个发明实施例示出QCL的波导结构的横截面。
图12示出根据本公开的一个发明实施例示出图11的波导结构的顶视图。
图13示出对于图11中所示QCL的束缚到连续QC结构的一个周期的计算的导带图。
图14示出对于图11中所示的QCL的中红外和THz的计算的波导模式，以及波导折射率分布图。
图15(a)、图15(b)、图15(c)和图15(d)示出根据图11所示的波导结构设计的示例性QCL的各种操作特性。
【具体实施方式】
下面的内容为根据本公开的用于产生太赫兹辐射的方法和设备的各种相关概念和实施例的更为详细的描述。应当了解上面所引入的并在下面更为详细讨论的各种概念可以以任何多种方式实现，所公开的概念并不局限于任何特定的实现方式。具体实现和应用的例子仅提供为说明之用。
根据本公开的方法和设备的各种实施例中，在基于两个中红外(IR)“泵浦”源的量子级联激光器(QCL)中实现差频产生(DFG)以提供太赫兹(THz)辐射的示例性标准包括：1)将显著二阶非线性极化χ(2)与粒子数反转整合进QCL的有源区中；2)设计对于中红外泵浦源以及来自于DFG的THz辐射均具有合适的低损失的波导；以及3)提供DFG的相位匹配。这些标准中的每一个会在下面依序讨论。
根据一个实施例，QCL中的DFG通过采用两个整合在一起的量子级联结构以形成QCL的有源区来实现，其中，一个QC结构被配置为支持两个中红外泵浦源之一的谐振，另一个QC结构被配置为支持两个中红外泵浦源的另外一个的谐振，该QC结构的一个或两个被配置为具有显著的二阶非线性极化率以支持基于DFG的THz辐射。图2经由针对各QC结构的能量图概念性地示出这种实现的一个例子。在图2所示的过程中，第一QC结构被配置为支持以泵浦频率ω1发出激光(对应于能量跃迁510)，而第二QC结构被配置为支持以泵浦频率ω2发出激光(对应于能量跃迁512)。在该实施例的一方面中，第二QC结构也配置为具有高非线性极化率χ(2)；因此，其同时用作支持粒子数反转和DFG的区域(对应于能量跃迁514)。图2中的点状箭头示意性地示出经过该设备的电流(载流子路径)。
在一个实施例中，经图2中的能量图概念性地示出的QC结构可以通过采用“三量子阱”或“二声子谐振”结构作为用于泵浦频率ω1的第一QC结构，并采用“束缚到连续”结构作为用于带有整合的非线性的泵浦频率ω2的第二QC结构来实现。个别地，已知各设计都在室温下工作。但是二声子或三量子阱QC设计不具有DFG的高非线性极化率，申请人已经认识到且了解了束缚到连续QC设计可以支持DFG的高二阶非线性极化率，以及束缚到连续设计可以针对多个不同的情况进行优化(例如，不同泵浦频率以及由此产生的DFG)。
考虑到上述情况，配置为基于DFG产生THz辐射的QCL的一个实施例包括具有两个QC结构或“子堆栈”的有源区。在该实施例的不同方面中，第一QC结构包括多级的“二声子谐振”结构，该结构支持对应于第一泵浦频率ω1的第一激光发射波长；以及第二QC结构包括多阶段“束缚到连续”结构，该结构支持对应于第二泵浦频率ω2的第二激光发射波长并同时具有对THz DFG的可感知的二阶非线性极化率χ(2)。在一个基于该实施例的示例性实现中，第一QC结构可以包括20级的二声子谐振结构，该结构对于第一泵浦频率ω1支持大约7.6微米的激光发射波长(且对于DFG具有相对小的χ(2))；且第二QC结构可以包括30级的束缚到连续结构，该结构支持与第二泵浦频率ω2相对应的大约8.7微米的激光发射波长。此外，该第二QC结构被配置为对于THz DFG来说具有显著大的χ(2)(例如，在大约60微米)。
根据本公开基于上面结合图2讨论的设计考虑的一个实施例(QCL的有源区中的两个QC结构)，图3示出被配置为基于有源区103中的DFG产生THZ辐射的示例性QCL 100的一般布局和尺度，且图4(a)、图4(b)、图4(c)和图4(d)示出QCL构造、结构和操作特征的附加细节，包括波导结构、折射率分布图以及中红外以及太赫兹波长的波导模式。在一个实现中，这种QCL可以基于InGaAs/AlInAs异质结构，通过分子束外延(MBE)生长，并晶格匹配到InP基底。
更具体地，参考图4(a)，在一个实施例中，MBE生长在InP基底122上开始，n掺杂为n＝1.3-1.8×1017cm-3，具有1.6微米厚的GaInAs层116，n掺杂为n＝5×1016cm-3(第一低掺杂缓冲层)作为下部波导核心。在该下部波导核心116的顶部，生长20级“二声子谐振”结构112和30级“束缚到连续”结构114，作为该QCL的有源区103，其中，两个QC结构112和114被200nm厚的GaInAs间隔物(未在图4(a)中示出)隔开，其n掺杂为n＝5×1016cm-3。在该实施例中，两个QC结构使用的材料为Al0.48In0.52As和In0.53Ga0.47As，且该两个结构的层的顺序，以纳米为单位(从注入阻挡层开始，参见图5(a)和图5(b))分别为：40，20，7，60，9，59，10，52，12，38，12，32，12，32，16，31，19，31，22，30，22，29以及40，18，9，54，11，53，11，48，22，34，14，33，13，32，15，31，19，30，23，29，25，29。阻挡层以斜体字表示，下划线的层被掺杂到n＝4×1017cm-3。
生长以1.5微米厚的GaInAs层118结束，n掺杂为n＝5×1016cm-3(第二低掺杂缓冲层)，作为上部波导核心。然后，晶片被送到MOCVD腔，并且10微米厚、n掺杂为n＝1017cm-3的InP层120生长在上面，以为中红外和THz模式二者提供顶部波导覆层。如图3所示，材料可能被处理成深度蚀刻的脊形波导，大约2mm长、15-25微米宽，且在该脊的侧壁上具有400nm厚的Si3N4绝缘层110以及Ti/Au(20nm/400nm)顶接触108。非合金Ge/Au接触124沉积在基底122的背面。包括Al2O3/Au(200nm/50nm)层(未在图4(a)中示出)的高反射涂层被沉淀在该设备的后表面上。而且，光栅105选择性地布置在该波导结构的表面并被配置为沿着波导管的长度提取DFG辐射。
针对λ＝7.6微米(b)、8.7微米(c)和60微米(d)的模式，图4(b)、图4(c)和图4(d)示出在TM00波导模式下的磁场强度。Hx的值被规格化，使得∫(Hx)2dz[以μm为单位]＝1。还示出了折射指数分布图，其中，具有大非线性极化率的区域画了阴影。可以使用针对二元化合物的数据和具有说明自由载流子贡献的弛豫时间常数τ＝10-13秒的Drude模型之间的线性插值得到Al0.48In0.52As和In0.53Ga0.47As化合物的折射率。已知该方法在中红外区使用良好；然而，应注意，因为存在Reststrahlenband(剩余射线带)近似以及光学声子能量对材料成分的强依赖性，其对于60μm的波长不是非常准确。对于20μm宽的脊形波导中的TM00模式，分别针对7.6μm、8.7μm和60μm的波长获得3.266+i×0.00057、3.248+i×0.00080以及2.981+i×0.161的有效折射率neff。根据该数据，对应于大约为22μm的相干长度lcoh＝1/|k-(k1-k2)|，相位失配k-(k1-k2)被估计为大约(420+170i)cm-1。
图5(a)示出具有整合的二阶光学非线性的“束缚到连续”第二QC结构114的30级堆叠的一个周期520的计算出的导带图，其示出为图3和图4(a)所示的QCL 100的有源区103的形成部分。相似的，图5(b)示出构成QCL 100的有源区103的部分的“二声子谐振”QC结构112的20级堆叠的一个周期522的计算出的导带图。在这些图中，波浪形曲线代表相关量子状态波函数的模的平方。对于DFG重要的“束缚到连续”部分的电子状态在图5(a)中以粗体示出并标记为1-5。两个结构的注入阻挡层525(即，电子需要隧穿以到达该结构的阻挡层)被表示为图中最左侧的阻挡层。
基于图5(a)和图5(b)所示的导带图，图5(c)的能级图中示出了图3和图4(a)中所示的QCL 100的有源区103中的THz谐振DFG过程的图表，来自于图5(a)的相关能级在图5(c)中以粗体表示且也被标记。特别地，图5(c)示出QCL 100被配置为基于来自于非线性极化率的差频产生(DFG)来产生第一频率ω1的第一辐射(524)、第二频率ω2的第二辐射(526)、以及第三频率为ω＝ω1-ω2的第三辐射(528)。在该DFG过程中，二阶非线性极化率的表达式由下式给出：其中，Ne为上激光能级1中的电子密度，n和n’为状态的密度簇中(图3a)的能级，ezij、ωij以及Γij为状态i和j之间的跃迁的双极矩阵元素、频率和展宽。此处假设电子数量大多数在上激光能级1上，下激光能级上的电子数量忽略。在该具体的示例性实现中，对χ(2)最大的贡献来自于图5(a)和图5(c)的状态1、3和4。将计算得到的双极矩阵元素和能量间隔插入方程(2)中，并假设展宽Γij≈10meV，电子数量大多数在上激光态上，则对于在7.6和8.7微米波长的两激光泵浦之间的DFG过程，二阶非线性极化率χ(2)≈4×105pm/V。实际上，对给定的实现来说χ(2)的实际值可能较小，这是因为激光态中的电子数量分布更为均匀。此外，子带间跃迁能量和线宽的值不确定也可能导致χ(2)的实际值更小。如在下面与图11和段
相结合讨论的，用于更准确估χ(2)的更精炼的形式可以考虑激光“增益＝损失”的条件。
对根据上面结合图3和图4(a)讨论过程构造的示例性QCL进行了各种测量。利用傅里叶变换红外波谱仪进行中红外和THz发射的波谱测量。分别使用汞镉碲检测器和氦冷却的硅辐射热计对中红外和THz进行波谱测量。分别利用校准的热电堆检测器和校准的辐射热计对中红外和THz发射进行功率测量。功率收集效率对中红外来说估计约为70％，而对THz测量来说估计低于10％。下面进一步讨论的各个图中呈现的数据没有根据收集效率进行校正。为了区分中红外泵浦和THz DFG，使用了光学滤波器。
在图6的插图中示出了来自如上面结合图3和图4(a)所述构造的示例性脊形波导设备的典型的中红外发射谱。泵浦发射波长约为λ≈7.6μm和λ≈8.7μm。该设备在双波长模式下在高至大约250开氏度的温度下工作，并在室温下提供单个波长发射(λ≈7.6μm)。图6也示出温度为10开氏度，脉冲模式(200kHz的60ns脉冲)下，利用20μm宽、2mm长具有背面高反射涂层的脊形器件的设备的电流-电压(I-V)特征和光输出与电流关系(L-I)的特征。7.6μm和8.7μm泵浦激光的峰值功率分别以下部的两条曲线绘制。没有针对估计的70％的功率收集效率对该数据进行校正。
在图7a中示出了在不同温度收集的来自代表性脊形波导QCL的THz波谱。从20μm宽、2mm长、带有背面高反射涂层的脊形器件获得这些波谱。此外，以脉冲模式操作该器件，其中，500kHz、60纳秒的脉冲，峰值电流为3.6安培。THz信号的波谱位置与中红外泵浦的频率的差相一致。10开氏度和80开氏度时的最大DFG输出功率相当，且150开氏度时的最大DFG输出功率大约小了5倍，150K是在该具体示例性设备中观察到DFG的最高温度。DFG信号随温度降低可以归因于中红外泵浦强度随温度的减小。特别地，10开氏度和80开氏度时两个中红外泵浦的峰值功率的乘积是相似的，而150开氏度时峰值功率的乘积大约小了4倍。
图7b中示出了在10开氏度时典型设备的峰值THz DFG功率和总中红外发射功率与注入电流的依赖关系。图7b的插图中绘制了THz DFG功率与两个中红外泵浦功率的乘积的关系。方程1所预期的线性依赖关系可清晰地观察到，其斜度效率为11nW/W2。该数据没有分别针对中红外和THz测量估计为70％和10％的功率收集效率进行校正。
为了估计QCL中的THz DFG转换效率，应该考虑穿过QCL波导的χ(2)的变化以及波导中非均匀的场强分布。在下面的分析中，假设泵浦波的功率远大于DFG发射的功率，并利用通用的教科书的方法来推导出在耦合TM极化波导模式的情况下的DFG转换效率的表达式。
由频率为ω1和ω2的两个中红外泵浦以频率ω＝ω1-ω2引出的非线性极化P(2)用作频率为ω的波的辐射源。对于耦合量子阱系统，P(2)被垂直于波导层极化，因此，仅对TM极化波导模式有贡献。在波导中频率为ω的模式下的磁场幅度可以写作H(x，y，z，t)＝Hω(x，z)×h(y)×ei(ωt-ky)， (S1)其中，图4(a)中所示坐标系Hω(x，z)×ei(ωt-ky)是无源波导(即没有P(2))中的模式，且h(y)是在其在波导中随P(2)传播时引起模式强度的增加的缓慢变化的幅度。将H(x，y，z，t)的表达式插入波方程并忽略h(y)的二阶导数(使用缓变幅度近似)，我们得到：2ik∂h(y)∂y×Hω(x,z)ei(ωt-ky)=iω∂P(2)(x,y,z,t)∂y,---(S2)]]>这里，我们利用了Hω(x，z)×ei(ωt-ky)是无源波导的波方程的解这一事实。利用不同阶的波导模式的正交性，对于h(y)我们得到：∂h(y)∂y=ω2k∫Hω(x,z)∂P(2)(x,y,z,t)∂ye-i(ωt-ky)dxdz∫(Hω(x,z))2dxdz,---(S3)]]>由中红外泵浦模式的电场引起的非线性极化P(2)(x,y,z,t)=ϵ0χ(2)(x,z)Eω1z(x,z)Eω2z(x,z)×e-i((ω1-ω2)t-(k1-k2)y),---(S4)]]>其中，是在频率为ωi的模式的电场幅度的z分量。利用TM极化模式中电场和磁场之间的关系，我们有：Eωiz(x,z)=neffωicHωi(x,z)ϵ0ϵωi(x,z),---(S5)]]>其中，和ki是在频率为ωi的模式的有效折射率和波向量。将方程(S4)和(S5)插入方程(S3)中，并对y进行积分，我们得到：h(y)≈-ϵ0ω2∫Hω(x,z)neffω1cHω1(x,z)ϵ0ϵω1(x,z)neffω2cHω2(x,z)ϵ0ϵω2(x,z)χ(2)(x,z)dxdz∫(Hω(x,z))2dxdz×ei(k-(k1-k2))yi(k-(k1-k2)),---(S6)]]>其中，我们利用了ω＝ω1-ω2的事实并假设(k1-k2)/k≈1。为了计算DFG发射的功率，我们对频率为ω的模式的时间平均Poynting向量进行积分，W(ω)≈<∫E(x,z,t)H(x,z,t)dxdz>=2neffωc∫(Hω(x,z))2ϵ0ϵω(x,z)dxdz×(h(y))2,---(S7)]]>其中，<...>是时间平均，且真实的场强表示为E(x,z,t)=Eωz(x,z)e-iωt+c.c..]]>将来自于方程(S6)中关于h(y)的表达式插入方程(S7)并用泵浦波的两个强度对表达式进行标准化，我们得到经过一些简化后的DFG波的功率的表达式：W≈18neffωneffω1neffω2ω2ϵ0c3×∫(Hω(x,z))2ϵω(x,z)dxdz|∫Hω(x,z)Hω1(x,z)ϵω1(x,z)Hω2(x,z)ϵω2(x,z)χ(2)(x,z)dxdz|2(∫(Hω(x,z))2dxdz)2∫(Hω1(x,z))2ϵω1(x,z)dxdz∫(Hω2(x,z))2ϵω2(x,z)dxdzW1W2×lcoh2---(S8)]]>这里，Wi是频率为ωi的模式的功率，以及lcoh＝1/|k-(k1-k2)|。通过假设ε(x，z)≈(neff)2，可以进一步简化该表达式，然后我们得到：W≈ω28ϵ0c3neffωneffω1neffω2×|χ(2)|2SeffW1W2×lcoh2,---(S9)]]>其中，χ(2)是QCL波导中非线性极化率的峰值，反应的有效面积Seff由下式给出Seff=|χ(2)|2∫(Hω(x,z))2dxdz∫(Hω1(x,z))2dxdz∫(Hω2(x,z))2dxdz|∫Hω(x,z)Hω1(x,z)Hω2(x,z)χ(2)(x,z)dxdz|2,---(S10)]]>注意，对于平面波，光束强度为I＝W/S，χ(2)为常量。我们重新得到平面波近似下的DFG强度的表达式。
为了估计QCL波导中的THz DFG转换效率，我们利用图4(b)、图4(c)和图4(d)中所示的模式分布图对方程(S10)中的积分进行估算，并参考图4(a)忽略场强在x方向上的依赖性。假设中红外泵浦是TM00模式并验证DFG对TM00模式最有效率，对20μm宽的脊形设备，我们得到Seff≈1800μm2。当lcoh＝22μm，这导致内部转换效率ηint＝W/(W1W2)为～700μW/W2，此处，功率Wi是在QCL波导内侧测得的。为了估算外部转换效率，ηext＝W/(W1W2)，其中，功率Wi是在QCL波导外部测得的，我们可以利用Fresnel公式以及计算的neff来估算激光器前面的透射率。我们得到对于所有的三个波长的功率透射系数～0.7，并得到ηext～1mW/W2。注意，对于λ＝60μm以及～15×20μm2的脊形波导横截面，实际的前面透射系数可能比由Fresnel公式给出小很多，这也会导致较小的ηext值。
总之，在上面结合图4(a)的实施例讨论的例子中，没有企图实现相位匹配，也没有最大化相干长度。TM00泵浦和THz DFG模式之间的相位失配k-(k1-k2)估计约为420cm-1，且THz DFG的损失α估计为～340cm-1，参见方程(1)，其转换成～22μm的相干长度。利用lcoh＝22μm，χ(2)≈4×105pm/V的理论估计，并假设中红外仅在TM00模式下激发，预测DFG转换效率在波导架构下为1mW/W2的数量级(order)。针对中红外和THzDFG信号收集效率校正了的转换效率的测量值约为50nW/W2。该差异可能来自于许多因素，包括在许多高阶侧边模式下的中红外激发，实际的χ(2)值显著偏小，较差的THz波失耦等。
虽然在图4(a)的实施例中采用通过金属有机物化学气相沉积(MOCVD)生长的10μm厚的InP顶部波导覆层120以为中红外和THz模式提供介电模式限制，根据另一个实施例，采用组合的介电/金属-表面-等离子体波导结构，其中，中红外泵浦被限制在该介电波导核心，且该THz模式被金属层/壁所引导，这与在先研究的THz QCL(非基于DFG)的结构相类似。尽管该金属层对THz模式有效，但它们对中红外场引入了高的损失。因此，中红外模式应当与金属化壁具有低的重叠。这可以通过如此的设计得到：中红外模式被定位在厚的THz波导的中心，自然在壁上消失，因此与金属有非常小的重叠。
根据本公开的另一个发明实施例，图8(b)示出这种包括表面等离子体波导结构180的QCL 100A的例子；而图8(a)示出该QCL 100A的中红外激光模式(中间的窄图)和THz模式(较宽的图)的强度分布。特别地，在大约10.5μm厚的示例性波导中，对中红外模式和THz模式，沿生长方向(从波导顶部计起的距离)示出了图8(a)所示的强度分布，所述波导由同时用作电流注入的接触的两个金属壁170和172形成。如图8(b)所示，整合的有源区103占据了波导的中央区域(例如，4至5μm)。该波导的其余部分包括低掺杂的缓冲材料(例如层116和118，相似于图4(a)中所示的那些层)。一方面，因为中红外泵浦模式的窄分布，在一些实现中不必像THz QC激光器那样将整个波导用有源区填充。另一方面，光栅182可选地放置在表面等离子体波导结构180的表面并配置为沿着波导的长度提取DFG辐射。
根据另一实施例，基于DFG的QCL可能包括与高非线性极化率整合的单个量子级联结构，以产生泵浦和DFG频率二者。图9和图10分别示出这种设备的能量图和导带图。该设计基于对二声子谐振结构的变型。在图9和图10中，负责激光动作和高二阶非线性的能级用粗体表示并标注为1、2和3。1到3或2到3的激光跃迁被设计为具有相同的振子强度，对应于THz辐射的频率差为60μm。进行平均为～5×1016cm-3的掺杂，并假设电子数量被状态1和2均匀共享，则60μm DFG的非线性极化率可大到8×105pm/V。
在根据本公开的用于产生THz辐射的QCL的各种实施例中，QCL可以操作为产生连续波(CW)或者脉冲辐射，也可以基于受控的工作温度变化配置为可变化地调谐第一、第二和第三频率。为此，根据各实施例的设备还可以包括耦合到QCL(例如，参见图4(a)和图8(b))的热电(TE)冷却器190，以控制(稳定在固定的点或变化)该QCL的工作温度。一方面，该TE冷却器可以是单级或多级的冷却器，也可以配置为提供大约195至295开氏度范围的QCL工作温度。
在依照上述发明概念的另一个示例性实现中，欲对图4(a)所示的一般性的波导结构进行各种变型以实现这样的THz QCL：该THz QCL可以被调整为不同的工作波长和/或工作性能度量。图11示出了一种例子，其QCL的波导结构与图4(a)中所示的大体相似，但是根据本公开的另一个发明实施例其具有一些变化。在一个基于图11所示的波导结构的示例性实现中，根据上述概念的DFG的THz QCL可以被设计为以波长λ1＝8.9μm和λ2＝10.5μm的中红外操作，并产生λ≈60μm的太赫兹输出，其在80开氏度为7μW的输出功率，在250开氏度时为大约1μW的输出功率，并且在300开氏度(亦即大约为室温或以上)时大约300nW的输出功率。
更具体地，图11所示的QCL 100B是基于由分子束外延(MBE)生长的In0.53Ga0.47As/In0.52Ga0.48As异质结构。特别地，MBE生长始于n掺杂为9×1016cm-3的InP基底122B，具有设计为以10.5μm进行发射的30级的二声子谐振QC结构112B，随后是n掺杂为3×1016cm-3的100纳米厚的GaInAs间隔物(未在图11中示出)以及设计为以8.9μm进行发射的30级的束缚到连续QC结构114B。对于该示例性设备，从注入阻挡层开始，该束缚到连续结构114B的一个周期的层顺序(以为单位)为40/24/7/65/8/64/8/58/22/40/13/38/14/37/15/36/19/36/25/36/25/35，而二声子谐振结构112B的一个周期的层顺序为40/20/7/60/9/59/10/52/14/38/12/32/12/32/16/31/19/31/22/30/22/29。阻挡层以斜体表示，下划线的层被掺杂为n＝3×1017cm-3。在图13中示出了该束缚到连续结构在施加偏压为37kV/cm时一个周期的计算的导带图。如上所述，波浪形曲线代表波函数的模的平方。对于DFG重要的电子态以粗体表示并标记为1至3。
在图11的QCL 100B中，MBE生长以n掺杂为3×1016cm-3的50nm厚的GaInAs层(图11中未示出)结束。上波导覆层包括3.5μm厚的层120B1和0.2μm厚的InP层120B2，其n掺杂分别为5×1016cm-3和5×1018cm-3，然后用MOCVD生长在上面。与图4(a)所示的QCL相同，在一些实现中，材料可以处理成深度蚀刻的脊形波导，其大约2mm长，15至25μm宽(例如参见图3)，且该脊的侧边壁上具有400nm厚的Si3N4绝缘层110B，以及具有Ti/Au(20nm/400nm)顶接触108B。非合金Ge/Au接触124B可以被沉积在基底122B的背面上。此外，高反射涂层(例如包括Al2O3/Au(200nm/50nm)层)可以被沉淀在该设备的后表面上。此外，光栅105B可以可选择性地沉积在波导结构的表面并被配置为沿着波导的长度提取DFG辐射。
再次参考上面结合方程(2)讨论的，在图11的QCL 100B中，该束缚到连续结构114B具有对于DFG明显的χ(2)。上激光态的电子密度可以通过“增益＝损失”条件确定。介质中带有粒子数反转的激光增益由下面的表达式给出：其中，neff(ωi)为该激光模式的有效折射率，n指低激光能级。QCL的“增益＝损失”条件由下式给出：gmax×Γ＝αwg+αm (4)其中，gmax为方程(3)中激光增益的峰值，Γ是带有有源区的模式交叠因子(modal overlap factor)，αwg和αm分别为波导和镜像损失。对于QCL100B，参数分别取Γ≈0.4，αwg≈8cm-1，αm≈3cm-1，则得到gmax≈28cm-1。取Γij≈7.5meV，从方程(2)、(3)、(4)中可以发现，对于我们的设备的DFG过程，ΔNe≈2×1015cm-3，|χ(2)|≈4×104pm/V。
关于上面结合图4(a)讨论的波导结构，指出了图4(a)和图11结构之间的一些不同。首先，有源区和波导层的掺杂降低了，这导致了THz波的损失的减少。第二，现在为相位匹配k＝k1-k2设计了波导。利用对中红外泵浦和THz波的TM00模式计算的的有效折射率，以及THz模式损失，图11的QCL的关联长度(参见方程1)在25至60μm宽的脊中大约为50至80μm，其大约比图4(a)的QCL的关联长度大三倍。lcoh的限制因子为THz下的波导损失，其计算为α≈250cm-1。应当了解，通过进一步减小基底、波导层和有源区的掺杂，可以将α减小到100cm-1以下。
图12示出图11的波导结构的一个实现的顶视图。正如上面所指出的，该波导可以被处理形成深蚀刻脊形波导，其大约2mm长25μm宽，包括锥形部分360、向前面370的方向展宽到大约60μm。此外，包括Al2O3/Au(200nm/50nm)层的高反射涂层可以被沉淀在后表面380上。一方面，该锥形部分360提高了来自于波导的THz辐射的外耦合效率。图14中示出IR和THz波的计算的波导模式，以及波导折射率分布图。在图14中，TM00波导模式中的磁场强度在右轴表示，折射率分布在左轴表示，波长分别为λ＝8.9μm(细黑线)以及60μm(粗灰线)。同样，以灰色显示的是有源区的两部分。
对于测量，根据图11所示的波导结构的示例性QCL在250kHz重复率60ns脉冲的脉冲模式下操作。使用两个2”直径的抛物线镜面收集辐射：一个具有5cm的聚焦长度以收集来自设备的光，另一个具有15cm的聚焦长度以将其重聚焦至热电堆或者汞镉碲化物(MCT)检测器以进行中红外测量，或重聚焦至氦制冷的校准的硅辐射热计以进行THz测量。针对我们的设置的70％的收集效率校正了中红外功率。波谱使用傅里叶变换红外波谱仪取得。对于THz测量，使用光学过滤器阻挡中红外辐射。这些示例性的QCL以双重波长工作直到室温。图15(a)中示出了电流-电压特性、两个中红外泵浦功率的乘积W(ω1)×W(ω2)对电流的依赖关系以及典型设备的典型发射谱。作为比较，图15(b)中也示出了THz DFG波谱，其使用图15(a)中的中红外波谱激发。
由于波导中次波长THz模式限制，一方面来自QCL的THz DFG输出可能显著地发散，THz外耦合效率可能较差。相应地，在另一个实施例中，如图12所示，硅超半球透镜390可选择地附着在输出面370上或者与其实现光学通信(例如与其适当接近)。在一个示例性实现中，透镜390可以是直径2mm、高1.19mm的高阻硅超半球透镜，放置在输出面370的5μm之内。对于透镜准直，来自QCL的中红外输出可以利用MCT检测器成像。在一些实现中，与没有透镜的设备相比，带有透镜的QCL的收集的THz DFG功率输出提高了25倍。在其它方面，该提高来自于提高的收集效率(从估计小于10％到大约100％)以及THz外耦合效率的增加。图15(c)中示出在不同温度收集的具有透镜的设备的典型THz DFG波谱。在高至室温的情况下观察到了THz输出，其THz功率，对收集效率进行修正后，从80开氏度时大约7μW降低至250开氏度时的1μW以及室温时的300nW。该趋势在图15(d)中示出，其中画出了不同温度下的中红外泵浦功率的乘积。图15(d)中的数据表明，THz功率输出的下降很大程度上来自于中红外泵浦功率的下降(参见方程1)，而此时THz DFG转换效率保持在常量～5μW/W2。(d)中的测量以及所有波谱的测量都是用在重复速率为250kHz、60ns 3.5A的脉冲电流下操作的设备进行的。
总之，根据各实施例，所公开的QCL设备被配置为同时以三个红外波长产生窄波段辐射，由此扩展到整个中远红外区域。这种光源可以发现应用在例如各种材料的波谱仪、远程感应(包括爆炸检测)以及射电天文外差式接收器的本地振荡器中。
尽管这里已描述和阐述了各种本发明的实施例，本领域技术人员可以容易地想到许多其它手段和/或结构来执行这些功能和/或得到这些结果和/或实现一个或多个此处描述的优点。任一这些改变或变型都在这里公开的本发明的实施例的范围内。更一般地说，本领域技术人员可以容易地了解此处描述的所有的参数、维度、材料和配置都是示例性的，实际的参数、维度、材料和/或配置将依赖于使用本发明教导的具体应用。本领域技术人员会认识到或使用不超出常规的实验能够确定与此处公开的实施例等同的许多方式。因此可以理解，前面给出的实施例仅是示例性方式，在所附的权利要求书和等同物的范围内，本发明实施例可能被与此处描述和要求保护的不同地进行实践。本公开的发明性实施例适用于此处描述的每一单独的特征、系统、部件、材料、工具和/或方法。此外，如果这种特征、系统、部件、材料、工具和/或方法不是完全不一致的，任何两个或更多这些特征、系统、部件、材料、工具和/或方法的组合也包括在本公开的发明范围内。
所有这里定义和使用的定义，都应当理解为控制在辞典的定义、参考文献所引入的文献中的定义，和/或已定义术语的普通意思。
在说明书和权利要求书中使用的非限定冠词“一”，除非有明确相反的明示，均应理解为“至少一个”之意。
在说明书和权利要求书中使用的短语“和/或”，应该理解为其所连接的元素的“每一个或二者均是”，也就是说，这些元素在一些情况下相连接出现，而在另一些情况下不相连接出现。以“和/或”列示的多个元素应当以同样的方式解释，也就是说，“一个或多个”这些元素相连接。其它元素可以选择性地出现，而不是具体由“和/或”短语具体定义的元素出现，无论这些可选择出现的其它元素与这些由“和/或”短语具体定义的元素是相关还是不相关的。因此，作为一个不具备限制性的例子，在指“A和/或B”时，当其与开放式结尾的语言，例如”包括”相连接使用时，在一种情况下，其仅指A(可选择性地包括非B的其它元素)；在另一种情况下，其仅指B(可选择性地包括非A的其它元素)；而在又一种情况下，其指A和B(可以选择性地包括其它元素)；等。
在说明书和权利要求书中使用的“或”，应该理解为与上面定义的“和/或”的意义相同。例如，当在一个列表中分隔项目时，“或”或“和/或”应当解释为包括，也就是说，包括至少一个，但是也包括多于一个数目或者列表中的元素，以及可选择地包括其它未列在表中的元素。仅当有明确相反指示的词语，例如“仅仅一个”或者“恰好一个”，或者当使用在权利要求书中时，“由......组成”是指恰好包括一个元素或者元素的列表。一般说来，当前面具有排除性的术语，如“任一个”、“其中之一”、“仅其中之一”或“恰好其中之一”时，此处使用的术语“或”仅仅解释为表明排除了替代物(也就是说，一个或另一个，但不是二者均有)。“主要由......组成”当用在权利要求书中时，其具有其在专利法律领域中的一般含义。
在说明书和权利要求书中使用的短语“至少一个”，在指向一个或多个元素组成的列表时，应该理解为至少一个元素从任意一个或多个列表中的元素中选择出来，但是并不必定包括在元素列表中具体列出的每一个元素的至少一个，而且，也不排除任何元素列表中的元素的组合。这一定义也允许：元素可以选择性地出现，而不是具体定义在短语“至少一个”所指的元素列表中的元素，无论这些元素与那些具体定义的元素相关还是不相关。因此，作为一个非限制性的例子，“至少A和B中的一个”(或者等同地，“至少A或B中的一个”，或者等同地，“至少A和/或B中的一个”)，在一种情况下，指至少一个，可选择性地包括多于一个A，且没有B出现(可以选择性地包括非B的元素)；在另一种情况下，指至少一个，可选择性地包括多于一个B，且没有A出现(可以选择性地包括非A的元素)；在又一种情况下，指至少一个，可选择性地包括多于一个A，且至少一个，可选择性地包括多于一个B(可以选择性地包括其它元素)，等。
还应当理解，除非有明确相反的明示，在权利要求中的任何方法，其包括超过一个步骤或动作，该方法中的该些步骤或动作的顺序并不必然限制在该方法中的该些步骤或动作被引用的顺序。
在权利要求书以及在上面的说明书中，所有的连接短语，例如“包含”、“包括”、“带有”、“具备”、“含有”、“涉及”、“具有”、“包含有”以及类似的表述应当理解为开放式结尾的，也就是说，其表示包括但不限于。仅仅有连接短语“由......组成”和“主要由......组成”应当分别是封闭式或半封闭式的连接短语，就像美国专利局专利审查程序手册2111.03部分所提出的那样。