1、10申请公布号CN102056657A43申请公布日20110511CN102056657ACN102056657A21申请号200980121451822申请日2009040961/043,47020080409USB01J19/00200601C10J3/02200601C10J3/46200601C10J3/57200601C07C1/04200601C07C29/15220060171申请人万罗赛斯公司地址美国俄亥俄州72发明人韦恩W西蒙斯罗伯特德韦恩利特特里马扎内茨安娜利通科维奇74专利代理机构北京邦信阳专利商标代理有限公司11012代理人王昭林何可54发明名称使用微通道工艺技术将碳
2、质材料转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚的方法57摘要本发明涉及一种将碳质材料转化为含有甲烷、甲醇和/或二甲醚的目标产物的方法,该方法包括在大于约700的温度下气化所述碳质材料以形成合成气;以及使所述合成气流过微通道反应器中的两个或更多个反应区域以将所述合成气转化为所述目标产物。30优先权数据85PCT申请进入国家阶段日2010120886PCT申请的申请数据PCT/US2009/0399942009040987PCT申请的公布数据WO2009/126765EN2009101551INTCL19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书6页说明书34页附图12页CN102056664A1
3、/6页21一种将碳质材料转化为含有甲烷、甲醇和/或二甲醚的目标产物的方法,所述方法包括A在至少约700的温度下气化所述碳质材料以形成合成气;BI在第一反应温度下使所述合成气流过微通道反应器中的第一反应区域与第一催化剂接触以形成中间产物组合物,所述中间产物组合物包含合成气和所述目标产物,所述合成气在所述第一反应区域中的接近平衡的转化率为至少约5,并且在所述第一反应区域与热交换器之间交换热量;以及BII在另一个反应温度下使来自前述步骤的所述中间产物组合物流过所述微通道反应器中的另一个反应区域与另一种催化剂接触以形成所述目标产物,所述合成气在所述另一个反应区域中的接近平衡的转化率为至少约5;并且在所
4、述另一个反应区域与所述热交换器之间交换热量。2根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述另一个反应区域中的平均温度比所述第一反应区域中的平均温度低至少约5。3根据权利要求1或权利要求2所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包括至少一个工艺微通道,所述第一反应区域和所述另一个反应区域位于所述工艺微通道内。4根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤BI和BII的过程中在所述微通道反应器内将蒸汽用作热交换流体,并且在步骤A的过程中在气化剂的存在下气化所述碳质材料,将来自步骤BI和BII的蒸汽用作步骤A的过程中的气化剂。5根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤A之前
5、在氮气分离器中使氮气与空气分离以提供富氧空气或纯化的氧气,并且在步骤A的过程中在所述富氧空气或纯化的氧气的存在下气化所述碳质材料。6根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在微通道分离器中使用离子液体作为吸收液体使所述氮气与所述空气分离。7根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤A之前使所述碳质材料热解,生成热解油,所述热解油在步骤A的过程中被气化。8根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤BI之前,在一个或多个热交换器中冷却在步骤A的过程中形成的所述合成气。9根据权利要求8所述的方法,其特征在于,所述一个或多个热交换器为微通道热交换器。10根据前述权
6、利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述合成气含有杂质并且在步骤BI之前使用含有离子液体的微通道分离器使所述杂质和所述合成气分离。11根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述合成气含有杂质并且在步骤BI之前使用变温吸附或变压吸附微通道分离器使所述杂质和所述合成气分离。12根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述合成气含有杂质并且在步骤BI之前使用含有纳米纤维或纳米复合膜的微通道分离器使所述杂质和所述合成气分离。13根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述合成气含有杂质并且权利要求书CN102056657ACN102056664A2/6页3在步骤BI
7、之前使用ZNO防护床使所述杂质和所述合成气分离。14根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述碳质材料包括煤、油、生物质、固体废弃物或上述两种或更多种物质的混合物。15根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述碳质材料包括生活固体废弃物、有害废弃物、垃圾衍生燃料、轮胎、垃圾、污水污泥、动物排泄物、石油焦炭、垃圾、废物、农业废弃物、玉米秸秆、柳枝稷、木屑、木材、草屑、建筑垃圾材料、塑料材料、轧棉废弃物、堆填区沼气、沼气、天然气或上述两种或更多种物质的混合物。16根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在逆流固定床气化炉、并流固定床气化炉、流化床气化炉或、气流床气
8、化炉、熔融金属反应器或等离子气化系统中气化所述碳质材料。17根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在气化剂的存在下气化所述碳质材料。18根据权利要求17所述的方法,其特征在于,所述气化剂包括蒸汽、氧气、空气或上述两种或更多种物质的混合物。19根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在熔融金属反应器中所述碳质材料和蒸汽与熔融金属接触并反应生成所述合成气。20根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述合成气包括H2和CO,所述H2与CO的比在约05约4的范围内。21根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤A中制得的合成气包括H2与CO,并且在步骤B
9、I之前将额外量的H2添加至所述合成气。22根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤A中制得的合成气进一步包括固体颗粒,在步骤BI之前从所述合成气中除去所述固体颗粒。23根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤A中制得的合成气进一步包括水,在步骤BI之前从所述合成气中除去所述水的至少一部分。24根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤BI之后但在步骤BII之前在另外的反应温度下使在步骤BI中形成的所述中间产物组合物流过所述微通道反应器中另外的反应区域与另外的催化剂接触以形成另一种中间产物组合物,所述另一种中间产物组合物包括合成气和所述目标产物,所述
10、合成气在所述另外的反应区域中的接近平衡的转化率为至少约5;并且在所述另外的反应区域与所述热交换器之间交换热量。25根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,CO在所述第一反应区域中的转化率在约5约95的范围内,并且CO在所述另一个反应区域中的转化率在约5约99的范围内。26根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,步骤BI中的所述第一催化剂具有与步骤BII中的所述另一种催化剂相同的组成。27根据权利要求24所述的方法,其特征在于,所述另外的催化剂具有与步骤BI中的所述第一催化剂或步骤BII中的所述另一种催化剂相同的组成,或者具有与步骤BI中的所述第一催化剂和步骤BII中的所述另
11、一种催化剂都相同的组成。28根据权利要求125中的任一项所述的方法,其特征在于,步骤BI中的所述第权利要求书CN102056657ACN102056664A3/6页4一催化剂具有与步骤BII中的所述另一种催化剂不同的组成。29根据权利要求24所述的方法,其特征在于,所述另外的催化剂具有与步骤BI中的所述第一催化剂或步骤BII中的所述另一种催化剂不同的组成,或者具有与步骤BI中的所述第一催化剂和步骤BII中的所述另一种催化剂都不同的组成。30根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个与至少一个热交换通道热力学接触的工艺微通道。31根据前述权利要求中的任一项所述
12、的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道。32根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道,每一个热交换通道与至少一个工艺微通道热力学接触,至少一根使合成气流入所述工艺微通道的歧管,至少一根使产物流出所述工艺微通道的歧管,至少一根使热交换流体流入所述热交换通道的歧管以及至少一根使所述热交换流体流出所述热交换通道的歧管。33根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,将多个所述微通道反应器设置在容器内,每一个微通道反应器包含多个工艺微通道和多个热交换通道,每一个热交换通道与至少一个工艺微通道热力学接触,在
13、所述容器中设有使所述合成气流入所述工艺微通道的歧管、使所述产物流出所述工艺微通道的歧管、使热交换流体流入所述热交换通道的歧管以及使所述热交换流体流出所述热交换通道的歧管。34根据权利要求33所述的方法,其特征在于,每一个微通道反应器包含约100约50,000个工艺微通道,并且所述容器包含1约1000个微通道反应器。35根据权利要求33或权利要求34所述的方法,其特征在于,所述容器为承压容器。36根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道的内部高度上至约10MM。37根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道的长度上至约10米。38根据前述权利要求3135中的任一项所述的
14、方法,其特征在于,所述工艺微通道和热交换通道由下述材料制成钢、铝、钛、镍、铜、前述金属中的任意金属的合金、蒙乃尔合金、因康镍合金、黄铜、石英、硅或者前述两种或更多种物质的组合。39根据权利要求30所述的方法,其特征在于,在所述工艺微通道中流动的流体与所述工艺微通道中的表面特征接触,与所述表面特征的接触将干扰性的流动引入所述流体。40根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述热交换通道包括微通道。41根据权利要求3135或38中的任一项所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道和所述热交换通道具有矩形的横截面。42根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或所述另一种催化
15、剂包含氧化铜、氧化锌和/或氧化铝。43根据权利要求42所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或所述另一种催化剂进一步包含一种或多种稀土元素、锆、铱、铬、银、镓、钒、钼、钨、钛的氧化物,或上述两种或多种物质的混合物。44根据权利要求141中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或所述另一种催化剂包含镍、铁、钴、钌、钼、钒、钛、前述金属中的任意金属的氧化物,或前述金权利要求书CN102056657ACN102056664A4/6页5属和/或氧化物中的两种或更多种的混合物。45根据权利要求141中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或所述另一种催化剂包含自由金属形式的钒
16、和/或钼、钒和/或钼的氢氧化物、钒和/或钼的氧化物和/或钒和/或钼的硫化物,以及属于元素周期表中的IA、IIA或IIIB族的一种或多种金属的一种或多种盐、氢氧化物、氧化物或硫化物。46根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或所述另一种催化剂是颗粒状固体的形式。47根据权利要求145中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含一个或多个工艺微通道,所述第一催化剂和/或所述另一种催化剂涂覆在所述工艺微通道的内壁上或者生长在所述工艺微通道的内壁上。48根据权利要求145中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或另一种催化剂担载在具有流经构型、流过构
17、型或蛇形构型的载体上。49根据权利要求145中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或另一种催化剂担载在具有泡沫体、毡毯体、团块体、翅片体的构型或上述两种或更多种构型的组合的载体上。50根据权利要求145中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或另一种催化剂担载在含有多个平行相间的翅片的翅片组件形式的载体上。51根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道,所述工艺微通道具有至少一个热交换壁,在所述微通道反应器内用于热交换的热通量在所述热交换壁的每平方厘米表面积上约001约500瓦特之间的范围内。52根据前述权利要求中的任一项
18、所述的方法,其特征在于,所述第一反应区域和/或所述另一个反应区域内的压力在上至约50个大气压的范围内。53根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一反应区域中的平均温度在约150约400的范围内,并且所述第二反应区域中的平均温度比所述第一反应区域中的平均温度低至少约5。54根据权利要求152中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一反应区域中的平均温度在约250约850的范围内,并且所述第二反应区域中的平均温度比所述第一反应区域中的平均温度低至少约5。55根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一反应区域和/或所述第二反应区域中的接触时间为上至约2000毫秒。5
19、6根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道含有在所述工艺微通道中按照一个方向流动的流体,并且所述热交换通道含有按照与所述工艺微通道内的流体流动并流或逆流的方向流动的流体。57根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道含有在所述工艺微通道中按照一个方向流动的流体,并且所述热交换通道含有按照与所述工艺微通道内的流体流动错流的方向流动的流体。58根据权利要求30所述的方法,其特征在于,所述工艺微通道的长度和所述热交换通道的长度大概相同。权利要求书CN102056657ACN102056664A5/6页659根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包
20、含至少一个工艺微通道,所述第一反应区域和所述另一个反应区域位于所述工艺微通道内,所述热交换器包含与所述第一反应区域热力学接触的第一热交换区域以及与所述另一个反应区域热力学接触的另一个热交换区域,所述第一热交换区域包含一个或多个热交换通道,所述另一个热交换区域包含一个或多个热交换通道,所述第一热交换区域为所述第一反应区域提供冷量,所述另一个热交换区域为所述另一个反应区域提供冷量,所述另一个反应区域中的平均温度低于所述第一反应区域中的平均温度。60根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述第一催化剂和/或另一种催化剂包含分级的催化剂。61根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于
21、,所述微通道反应器的质量指标因子小于约50。62根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道,在所述工艺微通道内流动的流体的表观速率为至少约001M/S。63根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道,在所述工艺微通道内流动的流体的空速为至少约1000HR1。64根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道,在所述工艺微通道内流动的流体的压降为每米上至约10个大气压。65根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道,在
22、所述工艺微通道内流动的流体的雷诺数在约10约4000的范围内。66根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述碳质材料包含非食物碳质材料。67根据权利要求165中的任一项所述的方法,其特征在于,所述碳质材料包括食物源。68根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器包含多个工艺微通道,通过将波形设置在平面薄片之间制得所述工艺微通道。69根据权利要求68所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器进一步包括多个与所述工艺微通道热力学接触的热交换通道,通过将波形设置在平面薄片之间制得所述热交换通道。70根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述目标产物包括甲
23、醇,所述方法进一步包括将所述甲醇转化为一种或多种烯烃。71根据权利要求71所述的方法,其特征在于,在微通道反应器中将所述甲醇转化为一种或多种烯烃。72根据权利要求70或71所述的方法,其特征在于,在硅磷酸铝催化剂的存在下将所述甲醇转化为一种或多种烯烃。73根据权利要求169中的任一项所述的方法,其特征在于,所述目标产物包含甲烷,所述方法进一步包括将所述甲烷转化为乙烷、乙烯或其混合物。74根据权利要求73所述的方法,其特征在于,在微通道反应器中将所述甲烷转化为乙烷、乙烯或其混合物。75根据权利要求73或权利要求74所述的方法,其特征在于,在氧化偶联催化剂的存权利要求书CN102056657ACN
24、102056664A6/6页7在下将所述甲烷转化为乙烷、乙烯或其混合物。76根据权利要求169中的任一项所述的方法,其特征在于,所述产物包括二甲醚和CO2,所述方法进一步包括使所述CO2与甲烷反应生成CO和H2的混合物。77根据权利要求76所述的方法,其特征在于,在微通道反应器中进行所述CO2与甲烷的反应。78根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,所述微通道反应器由具有一种或多种用于形成所述通道的铜或铝波形的不锈钢制成。79根据前述权利要求中的任一项所述的方法,其特征在于,在步骤BI之后或之中但在步骤BII之前使所述目标产物的至少一部分与所述中间产物组合物分离。权利要求书CN102
25、056657ACN102056664A1/34页8使用微通道工艺技术将碳质材料转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚的方法0001根据35USC119E,本申请请求2008年4月9日提交的申请号为61/043,470的美国临时专利申请的优先权。该在先申请的内容以引文方式并入本专利申请。技术领域0002本发明涉及一种使用微通道工艺技术将碳质材料例如生物质、固体废弃物等转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚DME的方法。背景技术0003甲烷、甲醇和二甲醚是具有多种用途的化学物质。发明内容0004提供这样的化学物质的问题涉及到为其生产提供丰富的和相对廉价的原材料。本发明提供了解决上述问题的方案。本发明涉及一种将碳质材料
26、例如生物质、固体废弃物等转化为含甲烷、甲醇和/或二甲醚的产物的方法。所述方法包括使用微通道反应器将所述碳质材料转化为合成气,然后将所述合成气转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚。所述微通道反应器可以是构型紧凑且易于运送的。因此,本发明方法可适合于在位于或靠近原材料源的地点处使用。例如,通过本发明方法,可以以相对小规模的每天约50约500立方米气体或约50约500升液体的产量将废弃物例如垃圾、废物等转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚。本发明方法也可适用于大规模的操作。例如,可以以每天成千上万立方米气体或成千上万升液体的规模的产量将碳质材料例如生活固体废弃物转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚。0005本发明涉及一种将
27、碳质材料转化为含有甲烷、甲醇和/或二甲醚的目标产物的方法,所述方法包括A在至少约700的温度下气化所述碳质材料以形成合成气;BI在第一反应温度下使所述合成气流过微通道反应器中的第一反应区域与第一催化剂接触以形成中间产物组合物,所述中间产物组合物包含合成气和所述目标产物,所述合成气在所述第一反应区域中的接近平衡的转化率为至少约5,并且在所述第一反应区域与热交换器之间交换热量;以及BII在另一个反应温度下使来自前述步骤的所述中间产物组合物流过所述微通道反应器中的另一个反应区域与另一种催化剂接触以形成所述目标产物,所述合成气在所述另一个反应区域中的接近平衡的转化率为至少约5;并且在所述另一个反应区域
28、与所述热交换器之间交换热量。附图说明0006在附图中,相同的部件和特征具有相同的附图标记。其中的多数图是示意图,可以不必按比例绘制。0007图1是以具体的形式表示的本发明方法的流程图。所述方法包括使用气化炉以及微通道反应器将碳质材料转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚。在气化炉中将所述碳质材料转说明书CN102056657ACN102056664A2/34页9化为合成气。在所述微通道反应器中将所述合成气转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚。所述微通道反应器包含一个或多个工艺微通道。每一个工艺微通道含有第一反应区域和位于所述第一反应区域下游的第二反应区域或另一个反应区域。使热交换流体流过一个或多个与所述工艺微通
29、道相邻和/或热力学接触的热交换通道。使所述热交换流体按照与所述一个或多个工艺微通道中的工艺流体的流动错流的方向流动。0008除了将在所述微通道反应器中用作热交换流体的蒸汽也用作所述气化炉中的气化剂之外,图2是与图1中所示例的方法相同的方法的流程图。0009除了图3中所示例的方法包括在所述气化炉的上游使用氮气分离器之外,图3是与图1中所示例的方法相同的方法的流程图。在所述氮气分离器中使氮气与空气分离。将保留的富氧空气或纯化的氧气用作所述气化炉中的气化剂。0010除了图4中所示例的方法使用了热解反应器之外,图4是与图1中所示例的方法相同的方法的流程图。在所述热解反应器中将所述碳质材料转化为热解油。
30、将所述热解油用作所述气化炉中的碳质原料。0011除了使液态烃例如焦油与流出所述气化炉的合成气分离并回收至所述热解反应器之外,图5是与图4中所示例的方法相同的方法的流程图。0012除了使流过所述微通道反应器的所述热交换流体按照与工艺流体的流动逆流的方向流动之外,图6是与图1中所示例的方法相同的方法的流程图。0013除了图7中示出的所述微通道反应器中的工艺微通道包含三个反应区域而在图1中示出的所述微通道反应器中的工艺微通道包含两个反应区域之外,图7是与图1中所示例的方法相同的方法的流程图。0014图8和图9是用于容纳多个图1中所示例的所述微通道反应器的容器的构造示意图。在图8和图9中,示出了五个微
31、通道反应器。0015图1013是可用在图1中所示例的所述微通道反应器中的重复单元的构造示意图。图1013中所示例的重复单元中的每一个重复单元包括含有两个反应区域的工艺微通道。所述反应区域中的一个区域可以指所述第一反应区域,并且另一个反应区域可以指第二或另一个反应区域。所述第二或另一个反应器位于所述第一反应区域的下游。每一个重复单元包含一个或多个与所述工艺微通道相邻的热交换通道。使在图10中所示例的热交换通道内流动的热交换流体按照与所述工艺微通道中的工艺流体的流动错流的方向流动。使在图11中所示例的热交换通道内流动的热交换流体按照与所述工艺微通道中的工艺流体的流动逆流的方向流动。图12和图13中
32、所示例的热交换通道提供热交换流体的按照与所述工艺微通道中的工艺流体的流动错流的方向的流动。图12和图13中所示例的重复单元在所述第二和/或另一个反应区域中提供比所述第一反应区域更多的热交换通道。通过控制与所述反应区域相邻的热交换通道的数量,采用这些重复单元中的每一个重复单元可以提供适合的热交换特性。例如,可以在所述第二和/或另一个反应区域中设置比所述第一反应区域更多的冷却通道。这示于图12和13中。通过控制所述热交换通道中的热交换流体的流速,也可以调节热交换特性。例如,在与所述第二和/或另一个反应区域相邻的热交换通道中的热交换流体可以使用相对高流速,结合在与所述第一反应区域相邻的热交换通道中的
33、热交换流体的相对低流速。0016图1419是可以用于所述微通道反应器中所使用的所述工艺微通道中的催化剂说明书CN102056657ACN102056664A3/34页10或催化剂载体的构造示意图。图14中所示例的催化剂是颗粒状固体床的形式。图15中所示例的催化剂具有流经FLOWBY设计。图16中所示例的催化剂具有流过FLOWTHROUGH结构。图1719是可以用于担载所述催化剂的翅片组件的构造示意图。0017图2021是可以用在本发明方法使用的微通道反应器中所用的工艺微通道或热交换通道中的表面特征的构造示意图。0018图22是实施例中所披露的方法的流程图。具体实施方式0019在本申请的说明书和
34、权利要求书中披露的所有范围和比例阈限可以以任意的方式组合。可以理解的是,除非另有规定,“一个A”、“一个AN”和/或“所述”的语义可以包含一个或多于一个,并且以单数形式表示的名称的语义还可以包含该名称的复数形式。所有在权利要求书中定义的组合可以以任意的方式组合。0020术语“微通道”可以指一种具有至少一个内部尺寸的通道,该尺寸的高度或宽度上至约10毫米MM,在一个实施方案中上至约5MM,在一个实施方案中上至约2MM,以及在一个实施方案中上至约1MM。所述微通道可包括至少一个入口和至少一个出口,其中所述至少一个入口与所述至少一个出口是分开的。所述微通道可能不仅是一种孔。所述微通道可以不仅是穿过沸
35、石或介孔材料的通道。所述微通道的长度可以是高度或宽度的至少约两倍,在一个实施方案中是高度或宽度的至少约五倍,并且在一个实施方案中是高度或宽度的至少约十倍。所述微通道的内部高度或宽度可以在约005约10MM的范围内,在一个实施方案中在约005约5MM的范围内,在一个实施方案中在约005约2MM的范围内,在一个实施方案中在约005约15MM的范围内,在一个实施方案中在约005约1MM的范围内,在一个实施方案中在约005约075MM的范围内,以及在一个实施方案中在约005约05MM的范围内。高度或宽度的其他内部尺寸可以是任意尺寸,例如,上至约3米,在一个实施方案中约001约3米,以及在一个实施方案中
36、约01约3米。所述微通道的长度可以是任意尺寸,例如,上至约10米,在一个实施方案中约01约10米,在一个实施方案中约02约10米,在一个实施方案中约02约6米,以及在一个实施方案中约02约3米。所述微通道可以具有任意形状的横截面,例如,正方形、长方形、圆形、半圆形、不规则四边形等。所述微通道的横截面的形状和/或尺寸可沿其长度变化。例如,高度或宽度沿着所述微通道的长度可从相对大的尺寸渐变到相对小的尺寸,反之亦然。0021术语“微通道反应器”可以指一种包括一个或多个可在其中执行反应方法的工艺微通道的装置。所述方法可以包括将合成气转化为甲烷、甲醇和/或二甲醚的方法。当使用两个或更多个工艺微通道时,所
37、述工艺微通道可并联操作。所述微通道反应器可以包括用于使流体流入一个或多个工艺微通道的顶盖或歧管组,以及使流体流出一个或多个工艺微通道的底座或歧管组。所述微通道反应器可以包括一个或多个与一个或多个工艺微通道相邻和/或热力学接触的热交换通道。所述热交换通道可以为所述工艺微通道内的流体提供冷量。所述热交换通道可以是微通道。所述微通道反应器可以包括用于使热交换流体流入所述热交换通道的顶盖或歧管组,以及使热交换流体流出所述热交换通道的底座或歧管组。0022术语“工艺微通道”可以指一种在其中执行方法的微通道。所述方法可以包括将说明书CN102056657ACN102056664A4/34页11合成气转化为
38、甲烷、甲醇和/或二甲醚的方法。0023有关工艺微通道内的体积的术语“体积”可以包括工艺流体在工艺微通道内可能流过或流经的全部体积。该体积可以包括表面特征内的体积,该表面特征可设置在所述工艺微通道内并适用于流体以流过方式或流经方式的流动。0024当表示一个通道相对于另一个通道的位置时,术语“相邻”可以意为直接相邻,如以一面壁或多面壁分隔所述两个通道。在一个实施方案中,所述两个通道可以有一面共用壁。所述共用壁的厚度可以不同。但是,“相邻”通道不可被介于其间的通道分开,所述介于其间的通道可能妨碍所述通道之间的热交换。一个通道可与另一个通道相邻,仅与所述另一个通道的尺寸的一部分重叠。例如,一个工艺微通
39、道可长于或者延伸超过一个或多个相邻的热交换通道。0025术语“热力学接触”可以指两个主体,例如两个通道,可以彼此物理接触或彼此相邻,或者可以彼此不物理接触或彼此不相邻,但仍然彼此交换热量。与另一个主体热力学接触的一个主体可加热或者冷却其他的主体。0026术语“流体”可以指气体、液体、气体和液体的混合物、或含有分散固体的气体或液体、液滴和/或气泡。所述液滴和/或气泡可以具有非常规或常规形状并且可以具有相似或不同的尺寸。0027术语“气体GAS”或“蒸气VAPOR”可以具有同样的含义并且可以互换使用。0028术语“停留时间”或“平均停留时间”可以指流体在微通道的空间内流动所占据的该空间的内部体积除
40、以在所使用的温度和压力下流体在所述空间内流动的平均体积流速。0029术语“上游”和“下游”可以指在通道例如工艺微通道内或者在工艺流程图中,相对于所述通道或工艺流程图中的流体流动方向的位置。例如,在通道内或者工艺流程图中的位置,当流向该位置的一股流体的一部分还没有抵达该位置时,该位置是所述流体的那部分的下游。在所述通道或者工艺流程图中的位置,当一股流体的一部分已经通过并离开该位置时,该位置是所述流体的那部分的上游。术语“上游”和“下游”不一定指垂直位置,因为本发明所使用的通道可以是水平、竖直或以一定角度倾斜放置。0030术语“夹板”可以指平整的或基本平整的薄片或平板。所述夹板的厚度可以是所述夹板
41、的最小尺寸并且可以上至约4MM,在一个实施方案中在约005约2MM的范围内,在一个实施方案中在约005约1MM的范围内,以及在一个实施方案中在约005约05MM的范围内。所述夹板可以具有任意的长度和宽度。0031术语“波形WAVEFORM”可以指从平面的物体转变为三维的物体的连贯的导热材料。所述波形可用于形成一个或多个微通道。所述波形可以包含可夹在两块相对的平面薄片或平板之间的直角波纹状插入INSERT。所述直角波纹状插入可以具有倒圆的边。在这样的方法中,可以通过所述波形的三条侧边以及通过所述平面薄片或平板之一的第四条边限定一个或多个微通道。所述波形可以由本发明所披露的用于制造所述微通道反应器
42、的导热材料中的任意一种制成。这样的材料可以包括铜、铝、不锈钢等等。所述波形的导热性可以是约1W/MK或更高。0032术语“表面特征”可以指在通道内扰乱流动的通道壁上的凹陷和/或通道壁上的突起。在图26和27中示出了可以使用的表面特征设计的实例。所述表面特征可以是圆形、球形、圆台形、长椭圆形OBLONGS、正方形、矩形、带角度的矩形ANGLEDRECTANGLES、说明书CN102056657ACN102056664A5/34页12对勾形CHECKS、尖角形CHEVRONS、叶片形VANES、机翼形AIRFOILS、波浪形等等,以及上述两种或更多种形状的组合。所述表面特征可以包含亚特征,其中所述
43、表面特征的主体壁进一步包含更小的表面特征,所述更小的表面特征可以是凹槽形、波纹形、锯齿形、孔形、毛边形BURRS、对勾形、扇贝形SCALLOPS等等。所述表面特征可以具有深度、宽度,并且对于非圆形表面特征而言,可以具有长度。根据本发明所披露的方法,所述表面特征形成于所使用的工艺微通道和/或热交换通道的内壁中的一面或多面内壁的上面或里面。所述表面特征可以指被动型PASSIVE表面特征或者被动型混合特征。所述表面特征可用于干扰流动例如干扰层流流线,并且产生与总体流动方向成一定角度的平流ADVECTIVEFLOW。0033术语“热交换通道”可以指其中含有提供热量和/或吸收热量的热交换流体的通道。所述
44、热交换通道可以从相邻通道例如工艺微通道和/或一个或多个与所述热交换通道热力学接触的通道吸收热量,或将热量提供至这样的通道。所述热交换通道可以从彼此相邻但不与所述热交换通道相邻的通道吸收热量或提供热量至这样的通道。在一个实施方案中,一个、两个、三个或者更多个通道可以彼此相邻并且设置在两个热交换通道之间。0034术语“热传导壁”可以指在工艺微通道和相邻的热交换通道之间的共用壁,其中热量从一个通道穿过所述共用壁传递至另一个通道。0035术语“热交换流体”可以指一种可释放和/或吸收热量的流体。0036术语“总体流动方向”可以指流体在通道内可沿着开放路径流动的矢量。0037术语“总体流动区域”可以指微通
45、道内的开放区域。一个连贯的总体流动区域可以使得流体快速流过微通道而没有明显压降。在一个实施方案中,在所述总体流动区域内的流动可以是层流。总体流动区域可以包含微通道的内部体积和/或横截面积的至少约5,在一个实施方案中为约5约100,在一个实施方案中为约5约99,在一个实施方案中为约5约95,在一个实施方案中为约5约90,以及在一个实施方案中为微通道的内部体积和/或横截面积约的30约80。0038术语“开放通道”或“流经通道”或“开放路径”可以指通道例如微通道,其具有穿过整个通道延伸的至少约001MM的空隙GAP,以使流体可以流过所述通道而没有任何障碍影响流动。所述空隙可延长至上至约10MM。00
46、39术语通道例如工艺微通道的“横截面积”可以指垂直于所述通道内流体总体流动的方向测得的面积,并且可以包括所述通道内含有任意可能存在的表面特征在内但不包括所述通道壁的所有面积。对于沿长度弯曲的通道而言,所述横截面积可以是在已选点处沿直线垂直于总体流动的方向测得的面积,所述直线平行于所述通道长度并且位于所述通道的中心按面积。高度和宽度的尺寸可以由通道壁到其对面的通道壁的距离测得。所述壁表面的涂层的使用可以不改变这些尺寸。所述尺寸可以是考虑到由表面特征、表面粗糙度等引起的变化的平均值。0040术语通道例如工艺微通道的“开放横截面积”可以指垂直于所述通道内总体流体流动的方向测得的对所述总体流体流动而言
47、是开放的面积。所述开放横截面积可以不包括内部隔断物例如可能存在的表面特征等等。0041用于流体在通道内流动的速度的术语“表观速度”可以指由在所述通道的入口温度和压力下所述流体的体积流速除以所述通道的横截面积产生的速度。说明书CN102056657ACN102056664A6/34页130042术语“自由流速”可以指在通道内流动的流体沿所述通道的侧壁至足够长的距离的速度以使得所述速度处于最大值。如果没有可应用的边界层分离条件SLIPBOUNDARYCONDITION,流体在通道内的侧壁处的流速为零,但是该流速随着距侧壁的距离增大而增大直至该流速达到稳定值。该稳定值为所述“自由流速”。0043在本
48、发明中,术语“工艺流体”可用于指反应物、产物和任意稀释剂或其他可以在工艺微通道内流动的流体。0044术语“反应区域”可以指微通道内的空间,其中发生化学反应或至少一种物质的化学转化。所述反应区域可以包含一种或多种催化剂。0045术语“产率”可以指离开微通道反应器的产物的摩尔数除以进入微通道反应器的反应物的摩尔数。0046术语“循环”可以指通过微通道反应器的反应物的一次单程。0047术语“分级催化剂”可以指具有一个或多个梯度的催化活性的催化剂。所述分级催化剂可以具有变化的浓度或表面积的催化活性金属。所述分级催化剂可以具有变化的催化活性位点转变速率。所述分级催化剂可以具有物理性质和/或作为距离的函数
49、而变化的形式。例如,所述分级催化剂可以具有在工艺微通道的入口处是相对低的活性金属浓度,并在靠近所述工艺微通道的出口处升至更高的浓度,或者反之亦然;或者越靠近工艺微通道的中心即中点,催化活性金属的浓度越低,并且越靠近工艺微通道壁,催化活性金属的浓度越高,反之亦然等等。分级催化剂在工艺微通道内从一个位置至另一个位置的导热性可以不同。可以通过改变催化活性金属位点在稳定表面积的载体上的尺寸,或者通过改变所述载体的表面积,例如通过改变载体类型或颗粒尺寸,而改变分级催化剂的表面积。分级催化剂可以具有多孔载体,其中所述载体的表面积与体积的比在所述工艺微通道的不同部分可能较高或较低,然后使用相同的催化剂涂覆所述载体的每一处。可以使用两种或更多种前述实施方案的组合。所述分级催化剂可以具有单一催化组分或者多种催化组分例如双金属或三金属催化剂。作为距离的函数,所述分级催化剂可以在工艺微通道内从一个位置到另一个位置逐渐改变其性质和/或组成。所述分级催化剂可以包含有边颗粒,所述颗粒在每个颗粒内都具有催化活性金属的“蛋壳”式分布。所述分级催化剂可以沿工艺微通道的长度在轴向或横向上分级。所述分级催化剂可以具有不同的催化组分、不同的装载量和/或在工艺微通道中从一个位置到另一个位置可以变化的活性催化位点的数目。可以通过改变所述催化剂构型的孔隙率来改变催化活
copyright@ 2017-2020 zhuanlichaxun.net网站版权所有
经营许可证编号:粤ICP备2021068784号-1