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1、10申请公布号CN102800877A43申请公布日20121128CN102800877ACN102800877A21申请号201110139186522申请日20110527H01M8/06200601H01M8/04200601C07D209/86200601C07D215/04200601C07D209/0820060171申请人中国地质大学（武汉）地址430074湖北省武汉市洪山区鲁磨路388号72发明人程寒松倪刚杨明韩超群韩波王圣平吴金平74专利代理机构湖北武汉永嘉专利代理有限公司42102代理人唐万荣54发明名称一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统57摘要本发明涉。
2、及直接燃料电池储能供能系统。一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，它包括燃料电池单体和电化学氢化装置单体；其特征在于电化学氢化装置单体上的进水口与进水管的一端相连；电化学氢化装置单体上的储氢材料输入口由储氢材料输入管与储氢材料罐的底部相连通；电化学氢化装置单体上的储氢材料氢化物出口由储氢材料氢化物输出管与储氢材料氢化物罐相连通；燃料电池单体上的储氢材料出口由储氢材料输出管与储氢材料罐相连通，燃料电池单体上的储氢材料氢化物输入口由储氢材料氢化物输入管与储氢材料氢化物罐相连通；储氢材料罐内盛有储氢材料，所述储氢材料为多元混合液态不饱和杂环芳烃。本发明不但简化了装置结构简单，还大幅提。
3、高了安全性。51INTCL权利要求书1页说明书6页附图4页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书6页附图4页1/1页21一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，它包括燃料电池单体16和电化学氢化装置单体17；其特征在于电化学氢化装置单体17上的进水口22与进水管19的一端相连，进水管19的另一端与水罐20的底部相连通，进水管19上设有水泵18；电化学氢化装置单体17上的第一水和气出口24由第一出水管23与水罐20相连通，水罐20上设有排气孔21；电化学氢化装置单体17上的储氢材料输入口13由储氢材料输入管37与储氢材料罐35的底部相连通，储氢材料输入。
4、管37上设有储氢材料泵36；电化学氢化装置单体17上的储氢材料氢化物出口14由储氢材料氢化物输出管26与储氢材料氢化物罐29相连通；燃料电池单体16上的储氢材料出口25由储氢材料输出管27与储氢材料罐相连通，燃料电池单体16上的储氢材料氢化物输入口32由储氢材料氢化物输入管33与储氢材料氢化物罐29相连通，储氢材料氢化物输入管33上设有储氢材料氢化物泵34；燃料电池单体16上的第二水和气出口28由第二出水管30与水罐20相连通，燃料电池单体16上的进气口31与进氧气管相连通；储氢材料罐35内盛有储氢材料，所述储氢材料为多元混合液态不饱和杂环芳烃。2根据权利要求1所述的一种基于液态储氢材料的并列。
5、式直接燃料电池储能供能系统，其特征在于所述的多元混合液态不饱和杂环芳烃具体为多个液态不饱和杂环芳烃分子中的任意一种或任意二种以上的混合，任意二种以上混合时为任意配比。3根据权利要求2所述的一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，其特征在于所述的液态不饱和杂环芳烃分子中的杂环可以是所有环均为杂环，也可是部分杂环，杂原子总数量范围为1到20个；杂环和芳环总数量为1至20；液态不饱和杂环芳烃分子中的单个环中碳原子个数为4至10个。4根据权利要求3所述的一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，其特征在于杂环中的杂原子为氮、氧、硫中的任意一种或任意二种以上。5根据权利要求2所。
6、述的一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，其特征在于液态不饱和杂环芳烃分子为咔唑、N甲基咔唑、N乙基咔唑、吲哚或喹啉。权利要求书CN102800877A1/6页3一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统技术领域0001本发明涉及清洁能源与新能源领域中氢能利用技术。具体而言是以氢能的储存及氢能与电能的相互转化技术为核心的能源优化利用技术。即对特定的加脱氢可逆的储氢材料进行电化学加氢以实现电能的储存，并通过直接燃料电池将储氢材料氢化物中的氢能转化为电能。具体涉及一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统。背景技术0002能源是现代社会赖以生存和发展的基础，能源。
7、的供给能力密切关系着国民经济的可持续发展，是国家安全保障的战略基础之一。由于经济的高速发展致使传统的不可再生的化石燃料等能源日趋告急，当今各国政府均寄希望于氢能、太阳能、风能等新兴能源，但由于这些新型能源存在十分显著的时间不稳定性，因而限制了这些新型能源的开发利用。另外，因用电模式的不平衡致使电网在用电高峰时电力不足，而用电低谷时电力过剩，也影响了现有能源的充分利用。有鉴于新型能源开发和传统能源的有效利用之急需，当今各国均致力于“削峰填谷”技术的开发。目前“削峰填谷”技术主要依采用蓄电池、压缩空气和在高地蓄水等方法将过剩电能储存并加以利用。然而这些方法或因效率不高，或因地域环境条件的局限，无法。
8、大规模的普及。氢能无污染且能量转换效率高最高可达80，还可与电能相互转化而不受地域和环境的限制，因此若能开发一种方便高效的电能氢能转换及储存技术，将可广泛适用于各类供电系统“削峰填谷”的需要。为此有必要发展一种基于氢能的储能供能一体化系统。0003我们认为系统可以按如下电化学反应实现电能与氢能相互转化及能量的储存与供给，0004电解加氢反应芳香环分子H2O芳环氢化分子O210005脱氢放电反应芳香环氢化分子O2芳香环分子H2O20006其中电解加氢反应1为通过电解水直接对含不饱和键有机分子加氢，其原理可由图1说明，从中可以看出电解池的阳极和阴极分别是水和芳香环分子，当水被电解时，阳极水分解为氧。
9、气和质子，质子通过电解质扩散到阴极，形成吸附态的氢原子直接与芳香环分子反应，使芳香环分子氢化。由此将电能转化为氢能而储存在氢化芳香环分子中。0007上述放电脱氢反应2的原理如图2所示，芳香环氢化分子直接在电池的阳极发生不完全氧化脱氢放电生成芳香环分子和质子，其中通过电解质扩散到阴极，在阴极上与氧气发生反应生成水。由此将储存于氢化芳香环分子中的氢能转化成了电能。不难看出该过程的反应产物芳香环分子可以经由反应1再次氢化而被循环利用。芳香环分子及其氢化分子分别起到了储氢材料和直接提供氢源的作用。由此可知反应2所构成的电池为可循环的氢化储氢材料直接燃料电池。为简明起见称其为R直接燃料电池REVERSI。
10、BLE直接燃料电池，以区别于现有的有机物被完全氧化的直接燃料电池。0008关于燃料被完全氧化直接燃料电池，目前主要是醇类小分子直接燃料电池。其电说明书CN102800877A2/6页4池的产物是醇的完全氧化产物CO2和H2O水，很难将其电解逆转成醇而将电能以化学能储存起来。从而不可能用于上述电能的“削峰填谷”。而有关本发明中的上述电池反应2的R直接燃料电池还未见报道。0009关于上述电池反应1的不饱和有机分子的电化学催化加氢自20世纪80年代已经有研究，如KARIVMILLER等于1986、1988年研究了菲、蒽等在水溶液中阴极电化学还原加氢KARIVMILLER，EANDRIPACUT198。
11、6TETRAHEDRON42821852192/KARIVMILLER，E，RIPACUT，ETA11988TOPICSINCURRENTCHEMISTRY14897130；PINTAURO等于1991年对苯等芳烃化合物在雷尼镍电极的电化学加氢效果进行了验证PINTAURO，PNJRBONTHA1991JOURNALOFAPPLIEDELECTROCHEMISTRY219799804；JIANG，JH等人于2006年利用AB5型合金载氢材料做电极催化材料，也对硝基苯的电化学加氢行为进行了研究JIANG，JHANDBLWU2006JOURNALOFAPPLIEDELECTROCHEMISTRY3。
12、67733738。这些研究主要是针对不饱和分子的电化学加氢的基础研究，并不以电能向氢能的转换及储存并方便进行放电脱氢为目标的，因此本发明中所选用的芳香分子的种类及其物理状态、脱氢过程的温度条件及其能量损耗等均与上述已报道的研究分子有明显区别，下面对此作具体分析讨论。00101分子须在工作温度150下是不易挥发的液体，而不是固体。虽然对于某些固体可溶于一定的溶剂中，但溶剂会以降低其在电极表面的浓度，如菲、蒽等固体以及苯等易挥发的液体就不能作为其工作介质；00112氢化分子的脱氢温度不宜太高，如苯的氢化分子环己烷脱氢温度大于300，这已远远超出了电池的工作温度，不宜作工作介质；同时，若脱氢氢化温度。
13、高，电池阳极的极化严重从而增加脱氢放电中的能量损耗。如脱氢温度高，所需热量大的苯等芳环小分子就不宜作工作介质。另外如乙烯醇这样的不稳定分子也不能作为工作介质。0012基于以上因素，有必要研发新型的至少在工作温度下为液体，其氢化物脱氢温度也足够低的有机液体储氢材料，提供一种结构简单、新型的直接燃料电池储能供能系统。发明内容0013本发明的目的在于提供一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，该系统具有结构简单的特点。0014为实现上述目的，本发明所采取的技术方案是一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，它包括燃料电池单体16和电化学氢化装置单体17；其特征在于电化学氢化。
14、装置单体17上的进水口22与进水管19的一端相连，进水管19的另一端与水罐20的底部相连通，进水管19上设有水泵18；电化学氢化装置单体17上的第一水和气出口24由第一出水管23与水罐20相连通，水罐20上设有排气孔21；电化学氢化装置单体17上的储氢材料输入口13由储氢材料输入管37与储氢材料罐35的底部相连通，储氢材料输入管37上设有储氢材料泵36；电化学氢化装置单体17上的储氢材料氢化物出口14由储氢材料氢化物输出管26与储氢材料氢化物罐29相连通；燃料电池单体16上的储氢材料出口25由储氢材料输出管27与储氢材料罐相连通，燃料电池单体16上的储氢材料氢化物输入口32由储氢材料氢化物输入。
15、管33与储氢材料氢化物罐29相连通，储氢材料氢化物输入管33上设有储氢材料氢化物泵34；燃料电池单体16上的第二水和气出口28由第二说明书CN102800877A3/6页5出水管30与水罐20相连通，燃料电池单体16上的进气口31与进氧气管相连通；储氢材料罐35内盛有储氢材料，所述储氢材料为多元混合液态不饱和杂环芳烃。0015所述的多元混合液态不饱和杂环芳烃具体为多个液态不饱和杂环芳烃分子如咔唑、N甲基咔唑、N乙基咔唑、吲哚、喹啉等中的任意一种或任意二种以上的混合，任意二种以上混合时为任意配比。0016所述的液态不饱和杂环芳烃分子中的杂环可以是所有环均为杂环，也可是部分杂环，杂原子总数量范围为。
16、1到20个；杂环和芳环总数量为1至20；液态不饱和杂环芳烃分子中的单个环中碳原子个数为4至10个。0017杂环中的杂原子为氮、氧、硫等中的任意一种或任意二种以上。0018液态不饱和杂环芳烃分子为咔唑、N甲基咔唑、N乙基咔唑、吲哚或喹啉等。0019工作介质本发明的储氢材料即工作介质是环中含氮、氧、硫等杂原子的多元混合液态不饱和杂环芳烃环数为1到20。在芳环上含有不同侧基形成系列稠杂/芳环芳烃的混合物液体储氢材料。其中的稠杂/芳环芳烃环数小于8时，其存在形式为单有机分子；环数为815时，其形式为低聚体；环数超过15时，其形式为共轭高分子。研究表明稠环芳烃环数越多，其氢化分子脱氢温度愈低，相应的脱氢。
17、所耗能也愈少，但其熔点却愈高。另外，若环中还含有杂原子，则稠环芳烃氢化物的脱氢温度也会进一步降低，但其熔点也会进一步升高。若以多元混合液态不饱和杂环芳烃作为储氢材料，将上述直接电解加氢反应1的电解池和脱氢放电反应2的R直接燃料耦合即可构成一种基于氢能的储能供能一体化系统。该系统工作介质多元混合液态不饱和杂环芳烃可循环利用，零排放、环境友好，可不受地域和环境的限制，因而可满足各类供电系统的“削峰填谷”之急需。本发明中的多元混合液态不饱和杂环芳烃在50至280的温度范围内，即可实现可逆储放氢，储氢容量可达80WT。0020本发明的原理0021一直接电化学氢化电解池0022直接电化学氢化储氢材料的电。
18、解池原理如图1所示，电解池反应为储氢材料分子H2O储氢材料氢化物分子O2，电解池装置结构如图3所示，当电解池工作时，储氢材料罐储罐由活动隔板分隔成储氢材料罐和储氢材料氢化物罐中的储氢材料被泵入电池阴极，电解水时，在阳极水分解为氧气和质子，质子通过电解质扩散到阴极被还原，形成吸附态的氢原子直接与有机液体储氢材料分子反应，使含不饱和杂/芳环有机液态储氢材料得到氢化。氢化后的分子进入储氢材料氢化物罐。该系统可采用膜电极方式构成电堆。电堆中的每个单体包含流场板、密封件、膜电极如图6、图7所示。0023二R直接燃料电池0024R直接燃料电池为一新型的直接燃料电池，其原理如图2所示，电池反应为储氢材料氢化。
19、物分子O2储氢材料分子H2O。电池装置结构如图4所示，当燃料电池工作时，储氢材料氢化物罐储罐由活动隔板分隔成储氢材料罐和储氢材料氢化物罐中的储氢材料氢化物被泵入电池阳极并直接阳极发生脱氢放电反应，生成储氢材料分子及质子，储氢材料分子流出电极进入储氢材料罐，而质子通过电解质扩散到阴极，在阴极上与氧气发生反应生成水。该系统可采用膜电极方式构成电堆。电堆中的每个单体包含流场板、密封件、膜电极如图6、7所示。说明书CN102800877A4/6页60025上述直接燃料电池反应和直接电化学氢化的过程互为逆过程，即发生燃料电池过程时，系统向外放电，氢能转化为电能；在通电情况下，发生电化学氢化过程，将电能转。
20、化为氢能储存。由此可形成一无污染、零排放的储能供能一体化系统。0026本发明的有益效果是以上基于液态储氢材料的直接燃料电池储能供能系统中的电解加氢池和R直接燃料电池也可以作为具有独立功能的系统，特别是其中R直接燃料电池可可直接应用于移动交通领域，作为车载动力，相较于现有的车载燃料电池系统，装置大为简化，该系统具有结构简单的特点。由于不需先释放氢气，不但简化了装置，还大幅提高了安全性。同时，由于R直接燃料在外电路处于断路时不会自动脱氢造成浪费，方便随时调整电池堆中单电池使用数目，改变电池的输出功率，以适应电动汽车随机变速的需要。附图说明0027图1为电化学氢化原理图。0028图2为直接燃料电池原。
21、理图。0029图3为电化学氢化电解池结构图。0030图4为R直接燃料电池结构图。0031图5为本发明的结构示意图。0032图6为电堆结构示意图。0033图7为液体流场板左视图。0034附图标记1为气体流场板，2为密封件，3为膜电极，9为液体流场板，10为空气流道，11为空气和水流道，12为液体流道，13为储氢材料入口，14为储氢材料氢化物出口，15为空气冷却单元，16为燃料电池单体，17为电化学氢化装置单体；18水泵，19进水管，20水罐，21排气孔，22进水口，23第一出水管，24第一水和气出口，25储氢材料出口，26储氢材料氢化物输出管，27储氢材料输出管，28第二水和气出口，29储氢材料。
22、氢化物罐，30第二出水管，31进气口，32储氢材料氢化物输入口，33储氢材料氢化物输入管，34储氢材料氢化物泵，35储氢材料罐，36储氢材料泵，37储氢材料输入管。具体实施方式0035为了更好地理解本发明，下面结合实施例进一步阐明本发明的内容，但本发明的内容不仅仅局限于下面的实施例。0036实施例10037一种基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，它包括燃料电池单体16和电化学氢化装置单体17，电化学氢化装置单体17通过第一AC/DC转换电路与发电机相连，燃料电池单体16通过第二AC/DC转换电路与负载相连；电化学氢化装置单体17上的进水口22与进水管19的一端相连，进水管19的另。
23、一端与水罐20的底部相连通，进水管19上设有水泵18；电化学氢化装置单体17上的第一水和气出口24由第一出水管23与水罐20相连通，水罐20上设有排气孔或称排气口21；电化学氢化装置单体17上的储氢材料输入口13由储氢材料输入管37与储氢材料罐35的底部相连通，储氢材料输入管37上设有储氢材料泵36；电化学氢化装置单体17上的储氢材料氢化物出口14由储氢材料氢化物输出管26与储氢材料氢化物罐29相连通；燃料电池单体16上的储氢材料出口25由说明书CN102800877A5/6页7储氢材料输出管27与储氢材料罐相连通，燃料电池单体16上的储氢材料氢化物输入口32由储氢材料氢化物输入管33与储氢材。
24、料氢化物罐29相连通，储氢材料氢化物输入管33上设有储氢材料氢化物泵34；燃料电池单体16上的第二水和气出口28由第二出水管30与水罐20相连通，燃料电池单体16上的进气口31与进氧气管相连通；储氢材料罐35内盛有储氢材料，所述储氢材料为多元混合液态不饱和杂环芳烃，具体为喹啉储氢材料，其储氢容量为62WT。0038基于液态储氢材料的并列式直接燃料电池储能供能系统，如图5所示，由燃料电池单体16和电化学氢化装置单体17依次叠加而成燃料电池单体16和电化学氢化装置单体17的结构为现有的结构，燃料电池单体和电化学氢化装置单体结构基本相同，每个单体均包括气体流场板1、液体流场板9、膜电极3和密封件2，。
25、但电化学氢化装置单体的膜电极3与燃料电池单体的膜电极3所用电极材料不同。电化学氢化装置单体17上有储氢材料入口13和储氢材料氢化物出口14，燃料电池单体16上有储氢材料出口25和储氢材料氢化物输入口32，气体流场板1上具有空气和水流道11，液体流场板9上有液体流道12如图6、图7所示。0039当电力高峰时，发电机对系统进行供电，系统中只有电化学氢化装置单体17工作。储氢材料从储氢材料罐35中由储氢材料泵36泵出，通过储氢材料输入管37，从储氢材料入口13进入电化学氢化装置单体17，到达阴极表面发生氢化反应，产物为储氢材料氢化物，并从储氢材料氢化物出口14流出，经储氢材料氢化物输出管26流入储氢。
26、材料氢化物罐29储存。水从水罐20中流出，由水泵18泵出，流过进水管19从进水口22进入电化学氢化装置17，在阳极表面发生分解反应，产物为氧气，并从第一水和气出口24流出，经过第一出水管23进入水罐20，并通过水罐顶部的排气孔21排出。0040当电力低谷时，系统对外界负载供电，系统中只有燃料电池单体16工作，储氢材料氢化物从储氢材料氢化物罐29中由储氢材料氢化物泵34泵出，通过储氢材料氢化物输入管33，从储氢材料氢化物输入口32进入燃料电池单体16，到达阳极表面发生脱氢反应，产物为储氢材料，并从储氢材料出口25流出，经储氢材料输出管27流入储氢材料罐35储存。空气通过进气口31到达阴极上反应，。
27、产物为水，从第二水和气出口流出，并通过第二出水管30进入水罐20，为参与反应的气体从水罐20顶部的排气孔21排出。0041实施例20042与实施例1基本相同，不同之处在于所述多元混合液态不饱和杂环芳烃具体为喹啉、N乙基咔唑的二元混合储氢材料，两种组分的质量比例为喹啉N乙基咔唑43，其储氢容量为60WT。0043实施例30044与实施例1基本相同，不同之处在于所述多元混合液态不饱和杂环芳烃具体为N甲基咔唑、喹啉及N乙基咔唑的三元混合储氢材料，三种组分的质量比例为N甲基咔唑喹啉N乙基咔唑231，其储氢容量为49WT。0045实施例40046与实施例1基本相同，不同之处在于所述多元混合液态不饱和杂环。
28、芳烃具体为咔唑、N甲基咔唑、N乙基咔唑及喹啉的四元混合储氢材料，四种组分的质量比例为咔唑N甲基咔唑N乙基咔唑喹啉4323，其储氢容量为56WT。说明书CN102800877A6/6页80047实施例50048与实施例1基本相同，不同之处在于所述多元混合液态不饱和杂环芳烃具体为咔唑、N甲基咔唑、N乙基咔唑及吲哚的四元混合储氢材料，四种组分的质量比例为咔唑N甲基咔唑N乙基咔唑吲哚2635，其储氢容量为65WT。0049本发明所列举的多元混合液态不饱和杂环芳烃的各原料都能实现本发明，在此不一一列举实施例。说明书CN102800877A1/4页9图1图2图3说明书附图CN102800877A2/4页10图4说明书附图CN102800877A103/4页11图5图6说明书附图CN102800877A114/4页12图7说明书附图CN102800877A12。