技术领域
本发明涉及荧光粉领域，尤其涉及一种同时掺杂了Ce3+、Pr3+、Cr3+三种光 活性离子的YAG荧光粉及其制备方法。
背景技术
YAG(钇铝石榴石，Y3Al5O12))荧光粉是白光LED器件中必须用到的一 种发光材料。其中，Ce3+激活的YAG荧光粉是目前应用最为广泛的材料之一， 其发光光谱范围宽，发光效率高，性能稳定。但是，由于其发光光谱中仅含黄 光波谱，缺少红光成份，导致白光LED的显色指数偏低，所以存在色温偏高、 显色指数偏低的问题，不符合普通照明要求。
发明内容
本发明针对现有技术中YAG:Ce3+荧光粉红光部分不足的缺点，在原有的 YAG:Ce3+荧光粉中，引入了能够发射红光的离子，通过能量传递的方法改善了 原有荧光粉显色指数偏低的问题，所述荧光粉的制备方法如下:
(1)称取制备YAG荧光粉的原料，所述原料包括钇化合物、铝化合物、 铈化合物、镨化合物和铬化合物；
(2)将所述原料混合，溶解于40～70％的乙醇溶液中，在80～90℃之间 加热、搅拌至形成凝胶；
(3)在160～200℃烘箱中烘干所述凝胶，得到前驱体粉末；
(4)将所述前驱体粉末置于高温电炉中，在900～1200℃下煅烧1～3h， 得到得粉末；
(5)将所述粉末球磨、过目筛,得到同时掺入铈、镨和铬的YAG荧光粉。
作为对上述技术方案的进一步改进，所述钇化合物、铝化合物、铈化合物、 镨化合物和铬化合物均为硝酸盐或醋酸盐。
作为对上述技术方案的进一步改进，所述钇化合物、铝化合物、铈化合物、 镨化合物和铬化合物中的Y、Al、Ce、Pr和Cr均为+3价态。
作为对上述技术方案的进一步改进，控制所述钇化合物、铝化合物、铈化 合物、镨化合物和铬化合物的摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝(2.7～3):5: (0.001～0.08):(0.001～0.08):(0.001～0.08)。在Ce、Pr、Cr这三种光活性离子 之间发生了能量传递，从而导致光谱强度及峰形发生变化。用本发明浓度范围 中制备的荧光粉,组装的LED器件的色温和显色指数最佳。
另一方面，本发明还提供了一种采用上述方法制备的YAG荧光粉。
所述荧光粉既可发出波长为530nm的强黄光，同时在红光区发出波长为 610nm及690nm的弱光。
本发明将三种光活性离子,即Ce、Pr、Cr离子掺入到YAG基质中,形成的 荧光粉既可发出波长为530nm左右的强黄光，同时在红光区发出波长为610nm 及690nm的弱光。传统的YAG荧光粉仅掺入光活性Ce离子,只能发出波长为 530nm左右的黄光。将本发明方法制备的荧光粉用于LED器件,可改善LED器 件显色指数偏低的问题。而且，采用本发明方法制备YAG荧光粉，具有反应活 性高、各组分混合均匀性好、合成温度低、合成的粉体粒径小和分布窄等优点， 从而导致发光强度增大。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明作进一步 地详细描述。
实施例1：
按化学式准确称量硝酸钇,硝酸铝，硝酸铈,硝酸镨,硝酸铬，其用量控制 摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝2.916:5:0.06:0.012:0.012。先按上述原材料混 合，溶解于40％乙醇溶液中,在80℃之间加热搅拌至形成凝胶,在180℃烘箱中 烘干得前驱体粉末。将前驱体粉末置于箱式高温电炉中，调节温度至1000℃， 煅烧2h。冷却后将粉末球磨、过目筛,得一种同时掺入Pr3+、Cr3+、Ce3+的YAG 荧光粉。
对比实施例1-1：
反应步骤和反应条件同实施例1，但只掺Ce3+离子,不同时掺Pr3+、Cr3+离 子。
实施例2：
按化学式准确称量硝酸钇,硝酸铝，硝酸铈,硝酸镨,硝酸铬,其用量控制 摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝2.7:5:0.001:0.001:0.001。先将上述原材料混 合，溶解于70％乙醇溶液中,在90℃之间加热搅拌至形成凝胶,在200℃烘箱中 烘干得前驱体粉末。将前驱体粉末置于箱式高温电炉中，调节温度至900℃，煅 烧3h。冷却后将粉末球磨、过目筛,得一种同时掺入Pr3+、Cr3+、Ce3+的YAG荧 光粉。
对比实施例2-1：
反应步骤和反应条件同实施例2，但控制硝酸钇,硝酸铝，硝酸铈,硝酸镨, 硝酸铬的摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝3.1:5:0.09:0.09:0.09，该范围在本发 明的最佳比例范围之外。
实施例3：
按化学式准确称量醋酸钇,醋酸铝，醋酸铈,醋酸镨,醋酸铬，其用量控制 摩尔比Y:Al:Ce:Pr:Cr＝3.0:5:0.08:0.08:0.08。先将上述原材料混合，溶 解于50％乙醇溶液中,在85℃之间加热搅拌至形成凝胶,在160℃烘箱中烘干得 前驱体粉末。将前驱体粉末置于箱式高温电炉中，调节温度至1200℃，煅烧1h。 冷却后将粉末球磨、过目筛,得一种同时掺入Pr3+、Cr3+、Ce3+的YAG荧光粉。
对比实施例3-1：
反应步骤和反应条件同实施例3，但只掺Ce3+离子,不同时掺Pr3+、Cr3+离 子。
实施例4：
按化学式准确称量醋酸钇,醋酸铝，醋酸铈,醋酸镨,醋酸铬，其用量控制 摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝2.9:5:0.08:0.04:0.04。先将上述原材料混合， 溶解于70％乙醇溶液中,在80℃之间加热搅拌至形成凝胶,在180℃烘箱中烘干 得前驱体粉末。将前驱体粉末置于箱式高温电炉中，调节温度至1100℃，煅烧 2h。冷却后将粉末球磨、过目筛,得一种同时掺入Pr3+、Cr3+、Ce3+的YAG荧光 粉。
对比实施例4-1：
反应步骤和反应条件同实施例3，但只掺Ce3+离子,不同时掺Pr3+、Cr3+离 子。
实施例5：
按化学式准确称量硝酸钇,硝酸铝，硝酸铈,硝酸镨,硝酸铬，其用量控制 摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝2.8:5:0.06:0.06:0.06。先将上述原材料混合， 溶解于70％乙醇溶液中,在80℃之间加热搅拌至形成凝胶,在180℃烘箱中烘干 得前驱体粉末。将前驱体粉末置于箱式高温电炉中，调节温度至1050℃，煅烧 2h。冷却后将粉末球磨、过目筛,得一种同时掺入Pr3+、Cr3+、Ce3+的YAG荧光 粉。
对比实施例5-1：
反应步骤和反应条件同实施例5，但控制钇化合物,铝化合物，铈化合物,镨 化合物,铬化合物的摩尔比为Y:Al:Ce:Pr:Cr＝2.8:5:0.10:0.10:0.10，该范 围在本发明的最佳比例范围之外。
将上述实施例和对比实施例中合成的YAG荧光粉用分子荧光光谱仪分别测 定样品的发射光谱、比较发光强度,观察外观色泽,测定结果见表1。
表1：具体实施例的实验结果
表1的对比结果表明：本发明方法制备的同时掺入Ce、Pr、Cr三种光活性 离子的YAG荧光粉既发出波长530nm附近的强黄光,同时在红光区又有波长 610nm及690nm的弱光发出。这种荧光粉与传统的YAG荧光粉相比,发光光谱 中新出现了红光区的波长610nm及690nm的弱光。将本发明的荧光粉用于LED 器件,可改善LED器件显色指数偏低的问题。
以上所揭露的仅为本发明一种较佳实施例而已，当然不能以此来限定本发 明之权利范围，因此依本发明权利要求所作的等同变化，仍属本发明所涵盖的 范围。