聚苯乙烯马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒及其制备方法.pdf

提供含聚苯乙烯和填料且在填料与聚苯乙烯基体之间具有高度亲和力，在填料和聚苯乙烯基体之间的界面处具有很少或小量孔隙的复合颗粒，和制备所述复合颗粒的方法。通过本体聚合苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁的共混物，和随后悬浮聚合由本体聚合获得的产物，从而生产聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒。

1.  制备聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的方法，该方法包括：
-本体聚合苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁的共混物，和随后
-悬浮聚合由本体聚合获得的产物。

2.  权利要求1的方法，其中表面处理剂选自脂肪酸或其酯或盐，硅烷偶联剂，含钛酸酯的偶联剂，含铝偶联剂，含铝酸盐的偶联剂，硅油，及其结合物。

3.  通过下述方法生产的聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒，该方法包括：
-本体聚合苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁的共混物，和随后
-悬浮聚合由本体聚合获得的产物。

聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒及其制备方法
技术领域
本发明涉及聚苯乙烯/无机填料复合颗粒。
背景技术
在各种各样的工业中，高度要求复合颗粒用以改进材料的性能或开发新的用途或功能。由于所要求的功能随它待使用的部分而变化，因此进行了关于各种复合颗粒的许多学习和研究，其中每一复合颗粒由不同材料形成或具有不同形状。例如，广泛地研究了基本上包括功能填料分散在其内的聚合物的复合颗粒。
同时，基本上含功能填料-分散的聚合物的以上提及的复合颗粒常常缺少机械性能。
为了改进前面提及的机械性能，聚苯乙烯/不含卤素的无机阻燃剂复合颗粒常规地用作聚苯乙烯树脂基阻燃剂。参见日本未审专利申请公布No.S61-171736。如前所述，在其中不含卤素的无机阻燃剂与聚苯乙烯共混的情况下，必须添加大量氢氧化镁到所得共混物中，以获得高水平的阻燃能力。
然而，大量地添加的氢氧化镁可能会负面影响成品的机械性能。因此，必须以有限的用量使用氢氧化镁，从而几乎不可能实现高水平的阻燃能力。
根据常规的聚苯乙烯/不含卤素的无机阻燃剂复合颗粒，由于聚苯乙烯对不含卤素的无机阻燃剂具有相对低的亲和力，因此在其间的界面处形成许多孔隙。结果，在常规的复合颗粒内部存在许多孔隙。换句话说，几乎不可能实现高真实密度的复合颗粒，所述高真实密度是指它们具有数量很少的孔隙，且还具有有利的机械性能。
另一方面，尽管提出了制备以上提及的复合颗粒的方法，该方法包括添加不含卤素的阻燃剂到苯乙烯单体中，和聚合不含卤素的阻燃剂与苯乙烯单体，获得聚苯乙烯/不含卤素的阻燃剂复合颗粒，但证明在聚苯乙烯/不含卤素的无机阻燃剂复合颗粒的制备工艺过程中，大多数不含卤素的阻燃剂被消耗。在这一情况下，为了实现以所需用量包括不含卤素的无机阻燃剂的成品，应当大量地添加不含卤素的无机阻燃剂。
发明公开
为了解决以上提及的问题，提供含聚苯乙烯和填料且在填料与聚苯乙烯基体之间具有较高水平亲和力、在填料和聚苯乙烯基体之间的界面处具有很少或小数量孔隙且具有优良机械性能的复合颗粒。还提供制备该复合颗粒的方法，从而允许在制备工艺过程中消耗的填料量下降。
根据本发明的一个方面，提供制备聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的方法，该方法包括(a)本体聚合苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁的混合物，和随后(b)悬浮聚合从本体聚合中获得的产物。
在前述制备聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的方法中，表面处理剂选自脂肪酸或其酯或盐，硅烷偶联剂，含钛酸酯的偶联剂，含铝偶联剂，含铝酸盐的偶联剂，硅油，及其结合物。
根据本发明的另一方面，提供通过下述方法生产的聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒，所述方法包括(a)本体聚合苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁的共混物，和随后(b)悬浮聚合从本体聚合中获得的产物。
工业实用性
制备聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的前述方法可提供数个优点。具体地，(a)容易控制复合颗粒的真实密度，(b)能降低复合颗粒制备工艺过程中消耗的不含卤素的无机阻燃剂量，和(c)能获取具有高水平机械性能的复合颗粒。
换句话说，尽管大量地添加氢氧化镁获得了高水平的阻燃性，但本发明前述复合颗粒的断裂应力没有受到负面影响。根据本发明，可制备具有高水平断裂应力的复合颗粒。此外，即使在复合颗粒的制备工艺过程中大量地使用氢氧化镁，但成品，即聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的断裂应力与常规的复合颗粒相当，同时维持高水平的阻燃能力。而且，通过添加不含卤素的无机阻燃剂而获得具有非常高水平阻燃能力的复合颗粒。
在本发明的复合颗粒中，在其制备工艺过程中最初添加的氢氧化镁量基本上等于在成品(即复合颗粒)内的氢氧化镁含量。也就是说，即使在复合颗粒的制备工艺过程中最初添加的氢氧化镁量显著下降，但最终的复合颗粒内氢氧化镁的含量与常规的阻燃剂复合颗粒相当。还解释了在本发明的化学合成中，复合颗粒中的组分或成分可很好地得到控制，这与常规的物理合成，其中包括例如通过辊来搅拌相当。由于具有前述优点，因此可容易地设计各种材料或产品，于是可大大地降低开发它们所需的时间段。
此外，由于聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒在脂肪酸与阻燃剂之间的界面处具有数量很少或小量的孔隙，因此本发明复合颗粒的真实密度随复合颗粒的制备工艺过程中添加的阻燃剂用量而变化。换句话说，可容易地设计具有宽范围真实密度的复合颗粒或成型制品。因此可大大地缩短开发它们所需的时间段。除了前述优点以外，本发明的复合颗粒可以几乎不受复合颗粒内部的孔隙影响，因此，可在本发明的含氢氧化镁的复合颗粒中很好地反映在制备工艺中添加的氢氧化镁的阻燃性能。
实施本发明的最佳模式
为了实现前述目的，发明人尝试了两种方法。一种方法是通过进行本体聚合和随后悬浮聚合来制备复合颗粒，和另一种方法是通过溶剂蒸发工艺制备复合颗粒。
本体聚合-悬浮聚合方法
首先，此处阐述本体聚合-悬浮聚合方法。根据制备聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的方法，一起共混苯乙烯单体、交联剂、聚合引发剂、马来酸酐和氢氧化镁，并对所得共混物进行本体聚合，然后悬浮聚合。用表面处理剂事先涂布氢氧化镁，以便赋予其疏水性。
可在本发明的前述方法的实践中使用本领域技术人员广泛已知的交联剂。例举的交联剂包括，但不限于，二乙烯基苯。基于总计100重量份苯乙烯单体，可使用用量为1-100重量份，更具体地，5-20重量份的交联剂。
可在本发明的前述方法的实践中使用本领域技术人员广泛已知的聚合引发剂。例举的聚合引发剂包括，但不限于，偶氮化合物，例如2，2′-偶氮双-异丁腈(即AIBN)，或过氧化物化合物，例如过氧化苯甲酰，和过氧化月桂基。基于总计100重量份苯乙烯单体，可使用用量为0.1-5重量份的聚合引发剂。
在添加氢氧化镁到共混物中用以制备本发明的复合颗粒的情况下，可使用事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁。
在氢氧化镁表面上吸附施加到氢氧化镁上的表面处理剂，并进而赋予氢氧化镁表面疏水性。这种表面处理剂包括，但不限于，脂肪酸或其酯或盐，硅烷偶联剂，含钛酸酯的偶联剂，含铝偶联剂，例如含铝酸盐的偶联剂，硅油，及其结合物。
前述硅烷偶联剂包括，但不限于，乙烯基乙氧基硅烷，乙烯基-三(2-甲氧基)硅烷，γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-氨丙基三甲氧基硅烷、β-(3，4-环氧基环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧丙基三甲氧基硅烷或γ-巯丙基三甲氧基硅烷。可优选使用用量为0.1-5wt％，更优选为0.3-1wt％的这种偶联剂。
同样，可使用其他偶联剂，例如含钛酸酯的偶联剂和含铝偶联剂，以赋予氢氧化镁疏水性。
此外，脂肪酸或其盐或酯包括，但不限于，取代或未取代的丁酸，戊酸，己酸，庚酸，辛酸，壬酸，癸酸，月桂酸，肉豆蔻酸，十五酸，棕榈酸，十七酸，花生四烯酸，二十二烷酸，二十四烷酸，巴豆酸，肉豆蔻脑酸，棕榈油酸，反式-9-十八酸，11-十八碳烯酸，亚油酸，亚麻酸，桐酸，stearidonic acid，顺式-9-二十碳烯酸，二十碳五烯酸(EPA)，顺式-13-二十二烯酸，4，7，11-二十二碳三烯-18-炔酸，二十二碳六烯酸(DHA)，或顺式-15-二十四碳烯酸。取代或未取代的含14-24个碳原子的高级脂肪酸，例如油酸或硬脂酸是尤其所需的。可优选使用用量为0.5-5.0wt％，更优选1-3wt％的脂肪酸。
可在本发明的实践中有用的例举硅油包括甲基氢聚硅氧烷。
可借助氢氧化镁与偶联剂在导致偶联反应的条件下反应，用偶联剂涂布氢氧化镁的表面。在关于温度、待处理的时间段或连续搅拌的预定条件下，也可将除了偶联剂以外的表面处理剂均匀地施加到氢氧化镁表面上。
可用于本发明的实践的氢氧化镁包括通常拟提供阻燃能力的可商购的氢氧化镁。在这一情况下，氢氧化镁颗粒的直径可在0.1-10微米之间变化。若氢氧化镁颗粒的直径小于0.1微米，则颗粒倾向于聚集，从而负面影响苯乙烯单体内氢氧化镁颗粒的分散性。若氢氧化镁的直径大于10微米，则所得复合颗粒可能以不规则形状形成。
基于总计100重量份苯乙烯单体，通常可添加用量为最多50重量份事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁，这取决于所要求的所需性能。与常规的含氢氧化镁的聚苯乙烯相比，根据本发明，这一用量范围的氢氧化镁没有显著负面影响成品的断裂应力。必须根据成品的所需断裂应力来测定可在本发明的制备方法中添加的氢氧化镁用量。
除了用脂肪酸涂布的氢氧化镁组分以外，可在制备工艺中添加马来酸酐，其目的是降低可能存在于苯乙烯树脂和氢氧化镁之间界面处的孔隙。基于总计100重量份苯乙烯单体，可添加用量为0.5-10重量份的马来酸酐。若马来酸酐的添加量大于10重量份，则它可负面影响聚苯乙烯的性能，例如机械性能。若添加用量小于0.5重量份的马来酸酐，则几乎不可能实现前面所述的固有效果。
向前述苯乙烯单体、交联剂和聚合引发剂的共混物或混合物中添加事先用高级脂肪酸涂布的氢氧化镁，和马来酸酐。通过超声处理，在所得共混物内彻底分散氢氧化镁例如0.5-20分钟的时间段。在完成分散操作之后，对共混物进行本体聚合。
通常在45-65℃的温度下，在连续搅拌下，进行本体聚合。在这一情况下，本体聚合可优选继续1-600分钟，只要随后的悬浮聚合没有受到本体聚合过程中增加的粘度影响即可。若在本体聚合过程中，粘度显著增加，则不会恰当地进行随后的悬浮聚合。
在完成本体聚合之后，进行悬浮聚合。如果不进行随后的悬浮聚合的话，则几乎不可能获得形状为球形的复合颗粒。另一方面，如果在悬浮聚合之前不进行本体聚合的话(即，在仅仅进行悬浮聚合的情况下)，马来酸酐几乎不可能分散在苯乙烯树脂内，因此氢氧化镁在最终的复合颗粒内局部集中(localize)。因此，几乎不可能实现本发明的前述特征效果。
将来自于本体聚合工艺的混合物加入到苯乙烯单体和分散剂，例如聚合度为约500-3000的聚乙烯醇和聚乙烯基吡咯烷酮在水中的溶液内，并在连续搅拌下，对如此获得的混合物进行悬浮聚合。在制备上述水溶液中，基于总计100重量份苯乙烯单体，添加用量为500重量份的水，和基于总计100重量份的水，添加用量为0.5-3重量份的分散剂。必须在足以形成直径(即尺寸)为50-1000微米的复合颗粒的速度下继续搅拌，直到完成悬浮聚合。在其中在水溶液内，在单独的悬浮颗粒彼此相连形成大于预定尺寸的次级颗粒的情况下，必须调节悬浮颗粒的尺寸。此外，可借助乳化或分散装置，例如均化器、微通道技术等，获得直径为1-50微米的悬浮颗粒。在保持在65-80℃的恒温下，可进行悬浮聚合1-8小时。
在完成悬浮聚合之后，对如此获得的产物进行过滤，用水、乙醇或甲醇洗涤，然后干燥，得到聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒。在干燥之后，视需要，复合颗粒的聚集体(也称为次级颗粒且基本上由粘附到彼此上的许多初始的苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁颗粒(即初级颗粒)组成)可任选地借助额外的处理，分成单独的初级颗粒。
本发明的聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒可适合于与需要耐久性的成型制品，例如玩具、OA机、发光装置、厨房用具等等一起使用。
[溶剂蒸发方法]
第二，此处阐述其他方法，即溶剂蒸发方法。详细地，制备含聚苯乙烯和无机填料的复合颗粒的溶剂蒸发法包括下述步骤：在合适的疏水溶剂，例如二氯甲烷中溶解聚苯乙烯，添加功能填料，例如氢氧化镁和碳酸钙到如此获得的溶液中，形成扩散相，在PVA水溶液中分散该扩散相，形成乳液，加热所得乳液，除去疏水溶剂，并回收含聚苯乙烯和无机填料的复合颗粒。
在这一溶剂蒸发法中，为了赋予亲水材料，例如氢氧化镁和碳酸钙疏水性，用高级脂肪酸，例如甲基氢聚硅氧烷(MHS)涂布亲水材料，然后进行加热。在这一情况下，使用表面处理过的氢氧化镁尤其有利于实现均匀的分散体。
实施例
下文详细地阐述本发明制备复合颗粒的方法。
[一种方法：本体聚合-悬浮聚合法]
制备用表面处理剂涂布的氢氧化镁
将1g作为表面处理剂的甲基氢聚硅氧烷，99g作为阻燃剂的直径为1.2微米的氢氧化镁放入直径为20cm和高度为30cm并配有搅拌棒的圆柱形容器内。连续搅拌如此获得的混合物30分钟(1600rpm)，接着在150℃的温度下放置混合物2小时，制备用表面处理剂涂布的氢氧化镁。
本体聚合
将0.2g作为聚合引发剂的2，2′-偶氮二异丁腈(AIBN)和2.0g作为交联剂的二乙烯基苯(DVB)加入到20g苯乙烯单体中，获得混合物。分别向以上所述的混合物中添加1.0g马来酸酐和2.0、6.0与10.0g事先用表面处理剂涂布以赋予其疏水性的氢氧化镁，接着在超声浴内放置混合物，制备用表面处理剂涂布的氢氧化镁均匀地分散在苯乙烯单体内的分散相。
在50℃的温度下，在连续搅拌(200rpm)下，对如此获得的分散相进行本体聚合2小时。
悬浮聚合
随后，将6.0g作为悬浮剂的聚乙烯醇(PVA)溶解在450ml离子交换水中。在连续搅拌(200rpm)下，将从本体聚合中获得的分散相加入到保持在70℃下的所得水溶液中，随后对如此获得的混合物进行悬浮聚合4小时。
在完成悬浮聚合之后，通过过滤减压收集如此获得的产物，用离子交换水彻底洗涤，然后在80℃的温度下干燥，得到本发明三种聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒。
结果与评价
测试并评价三种聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒。
首先，针对所得三种复合颗粒进行扫描电子显微术(SEM)和能量分散x-射线分析。图1示出了PSG-56，即本发明的前述三种复合颗粒之一的SEM图片，其特征在于将基于总计100重量份苯乙烯单体，用量为10重量份的用表面处理剂涂布的氢氧化镁加入到苯乙烯单体中，图3示出了PSG-57，另一种本发明的复合颗粒的SEM图片，其特征在于将基于总计100重量份苯乙烯单体，用量为30重量份的用表面处理剂涂布的氢氧化镁加入到苯乙烯单体中，和图5示出了PSG-64，本发明另外的复合颗粒的SEM图片，其特征在于将基于总计100重量份苯乙烯单体，用量为50重量份的用表面处理剂涂布的氢氧化镁加入到苯乙烯单体中。而且，图2、4和6分别示出了在每一复合颗粒，即PSG-56、PSG-57和PSG-64截面上氢氧化镁分布的能量分散x-射线分析。
每一种前述聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒为颗粒状。还证明氢氧化镁不仅分散在复合颗粒表面上，而且分散在复合颗粒内部。
认为这是因为在悬浮聚合之前，在本体聚合期间氢氧化镁的粘性增加，和因此防止氢氧化镁在最终的复合颗粒内局部集中。
因此，由氢氧化镁作为阻燃剂均匀地分散在其内的本发明的聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒形成的成型制品显示出高水平的阻燃性能和均匀的机械性能。
此外，评价前述三种聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的强度，更尤其断裂应力。
由于对测量复合颗粒的断裂应力的实验没有规则或标准，因此使用发明人设计的最初评价标准。详细地，在4500mN的最大测试力和20mN/s的负载速度下，使用由日本的Simadzu Manufacturing Co.，Ltd.制造的微型压缩测试仪(MCT-W500)。在该试验中，平面压针的直径为500微米。
图7中列出了前述试验的结果。由Hiramatsu等人计算的断裂应力值没有显著下降，但在复合颗粒的制备工艺中最初添加的氢氧化镁的用量增加到最多50重量份。参见Yoshio Hiramatsu等人，NipponMining Industry Magazine，p.1024，Vol.81(1965)。
发明人认为这是因为用表面处理剂涂布以赋予其疏水性且大量地包含在复合颗粒内部的氢氧化镁均匀地分散在聚苯乙烯基体内，和树脂组分(即聚苯乙烯基体)与阻燃剂组分(即用表面处理剂涂布的氢氧化镁)耦合到彼此上，且在其间的界面处没有形成间隙或空间。
图8示出了在复合颗粒内氢氧化镁的所测量的含量，在制备工艺过程中最初添加的氢氧化镁的含量和表观密度之间的关系。
通过由Simadzu Manufacturing Co.，Ltd.of Japan制造的Micromeritics Gas Pycnometer Accupyc1330，测量复合颗粒的表观密度。具体地，借助干体积膨胀(即气体位移)，进行测量。
通过在1000℃的温度下点火或燃烧该复合颗粒，然后测量如此获得的氢氧化镁含量，从而进行氢氧化镁含量的测量。
图8示出了为了制备本发明的复合颗粒，最初加入到共混物中的氢氧化镁含量与在成品，即复合颗粒内测量的氢氧化镁含量成正比。此外，图8示出了在制备工艺中添加的氢氧化镁用量(即50重量份)基本上相当于在成品内的氢氧化镁含量(即48重量份)。可在增加的抗粘性、氢氧化镁的疏水性和在氢氧化镁与苯乙烯树脂的表面上存在的羟基借助马来酸酐而化学键合中找到镁被有效地吸附在复合颗粒内且没有从复合颗粒中释放的原因。
图9示出了在表面处理剂、氢氧化镁、马来酸和苯乙烯聚合物或共聚物当中的化学键合模型。
如图9所示，拟赋予氢氧化镁疏水性的表面处理剂，例如甲基氢聚硅氧烷通过脱氢键合到氢氧化镁上。另一方面，氢氧化镁借助马来酸酐键合到苯乙烯聚合物或共聚物上。
[其他方法：溶剂蒸发法]
将10重量份以与前面所述相同方式获得的氢氧化镁加入到100重量份可商购的聚苯乙烯粒料在沸点为约40℃的二氯甲烷内的溶液中，以便得到其分散体。随后，将该分散体倾倒在聚乙烯醇(PVA)在纯化水内的溶液中，其中所述溶液在连续搅拌(300rpm)下置于恒温热水(50℃)中。蒸发二氯甲烷得到聚苯乙烯沉淀。
在完成溶剂蒸发过程之后，对所得产物进行减压过滤，洗涤，并干燥，收集所需的复合颗粒。同样，相对于100重量份聚苯乙烯，通过添加用量为30、50和100重量份的用表面处理剂涂布的氢氧化镁，分别生产本发明的三种复合颗粒。
除了以上的氢氧化镁组分以外，作为填料，碳酸钙、四[亚甲基-3-(3′，5′-二叔丁基-4′-羟苯基)丙酸]甲烷(抗氧化剂)、N，N′-双[3-(3，5-二叔丁基-4-羟苯基)丙酰基]肼(金属失活剂)、1，2-羟基硬脂酸镁(润滑剂)分别用表面处理剂以前面所述的方式涂布。这些所得疏水填料中的每一种分别与前面所述的组分共混，以便制备本发明的复合颗粒。
图10-17分别示出了本发明这些复合颗粒的特征。图10A-10D是通过溶剂蒸发法制备的聚苯乙烯复合颗粒的SEM(扫描电子显微镜)图片。图10A-10D独立地示出了基于总计100重量份聚苯乙烯，通过最初添加0、10、30和50重量份用表面处理剂涂布的氢氧化镁生产的复合颗粒。这一结果还证明复合颗粒具有近似球形的形状，以及基本上光滑的表面。
图11A和11B是其中基于100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为100重量份表面处理剂涂布的氢氧化镁的复合颗粒的SEM图片。图11A是复合颗粒总的图象，和图11B是图11A描绘的复合颗粒的表面的放大图象。借助这些图片，证明用表面处理剂涂布的氢氧化镁均匀地分散在聚苯乙烯基体内。与通过本体聚合-悬浮聚合工艺生产的复合颗粒相比，前述复合颗粒具有优良的分散性。此外，证明该复合颗粒具有近似球形的形状，以及具有光滑的表面。
图12A和12B是其中基于100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为100重量份表面处理剂涂布的氢氧化镁的复合颗粒截面的SEM图片。如图12C所示，前述复合颗粒的能量分散x-射线分析证明氢氧化镁均匀地分散在复合颗粒内。
图13示出了在本体聚合-悬浮聚合法和溶剂蒸发法中分别添加的用表面处理剂涂布的氢氧化镁的用量，和在每一种成品，即复合颗粒内各自测量的氢氧化镁含量之间的关系。在这两种情况下，最初添加的氢氧化镁的用量与成品内氢氧化镁的测量含量成正比，以及在制备工艺过程中最初添加的氢氧化镁含量和在成品内的氢氧化镁的测量含量基本上相等。具体地，在通过溶剂蒸发法生产的复合颗粒内没有发现前者和后者之间显著的差别。这一结果表明，氢氧化镁几乎不可能从通过溶剂蒸发法生产的复合颗粒中释放，因此，最初添加的氢氧化镁含量与复合颗粒内的氢氧化镁含量基本上相同。
图14示出了分别通过本体聚合-悬浮聚合法和溶剂蒸发法生产的复合颗粒的压缩强度。在通过本体聚合-悬浮聚合法生产的复合颗粒情况下，当最初添加的填料用量增加时，成品，即复合颗粒的压缩强度通常劣化。然而，在这一情况下，复合颗粒的压缩强度可防止马来酸酐的结合物导致的显著劣化。另一方面，不含氢氧化镁且通过溶剂蒸发法生产的复合颗粒没有出现劣化。其中基于总计100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为100重量份氢氧化镁的复合颗粒的压缩强度为20MPa，该压缩强度值没有显著不同于不含氢氧化镁组分的复合颗粒的压缩强度(即23MPa)。认为这是因为大量高度疏水的氢氧化镁均匀地分散在树脂基体内且没有形成氢氧化镁的聚集体，以及还因为在树脂组分和阻燃剂组分之间的界面处没有存在可能会引起复合颗粒断裂的相对大尺寸的间隙。
图15A是通过本体聚合-悬浮聚合法生产的聚苯乙烯/氢氧化镁复合颗粒的截面的SEM图片。图15B是聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒的截面的SEM图片，和图15C是通过溶剂蒸发法生产的聚苯乙烯/氢氧化镁复合颗粒的截面的SEM图片。在通过溶剂蒸发法生产的复合颗粒情况下，如图15C所示，在聚苯乙烯树脂和氢氧化镁之间的截面处没有存在相对大尺寸的间隙或空间，且氢氧化镁均匀地分散在聚苯乙烯基体内，认为这明显支持以上所述我们的分析和考虑因素。
[附图简述]
图1是本发明的复合颗粒PSG-56的SEM图片。
图2示出了在本发明的复合颗粒PSG-56截面上氢氧化镁分布的能量分散x-射线分析。
图3是本发明的复合颗粒PSG-57的SEM图片。
图4示出了在本发明的复合颗粒，PSG-57截面上氢氧化镁分布的能量分散x-射线分析。
图5是本发明的复合颗粒PSG-64的SEM图片。
图6示出了在本发明的复合颗粒，PSG-64截面上氢氧化镁分布的能量分散x-射线分析。
图7示出了本发明复合颗粒所测量的断裂应力值。
图8示出了在复合颗粒内氢氧化镁的测量含量，在制备工艺中最初添加的氢氧化镁含量和表观密度之间的关系。
图9示出了本发明的复合颗粒的化学键合模型的一个例举实例。
图10A-10D是通过溶剂蒸发法生产的聚苯乙烯复合颗粒的SEM图片。具体地，图10A-10D独立地示出了基于总计100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为0、10、30和50重量份用表面处理剂涂布的氢氧化镁生产的复合颗粒。
图11A和11B是其中基于总计100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为100重量份用表面处理剂涂布的氢氧化镁的复合颗粒的SEM图片。图11A是复合颗粒的全图片，图11B是表11A描述的复合颗粒的表面的放大图片。
图12A是其中基于总计100重量份聚苯乙烯，最初添加用量为30重量份用表面处理剂涂布的氢氧化镁的复合颗粒截面的SEM图片；图12B是图12A的放大图片；和图12C是在图12A的复合颗粒上的能量分散x-射线分析。
图13示出了分别在本体聚合-悬浮聚合工艺和溶液蒸发工艺中添加的用表面处理剂涂布的氢氧化镁用量，和在每一成品，即复合颗粒内氢氧化镁的各自的测量含量之间的关系。
图14示出了分别通过本体聚合法和溶剂蒸发法生产的复合颗粒的压缩强度。
图15A是通过本体聚合-悬浮聚合法生产的聚苯乙烯/氢氧化镁复合颗粒截面的SEM图片；图15B是聚苯乙烯-马来酸酐/氢氧化镁复合颗粒截面的SEM图片；和图15C是通过溶剂蒸发法生产的聚苯乙烯/氢氧化镁复合颗粒截面的SEM图片。