本发明涉及核燃料元件，用烧结含铀氧化物或混合氧化物制成，其中包括用金属氧化化合物制成的裂变产物吸收剂。 该吸收剂特别适用于核反应堆中辐照期间产生的寿命长的裂变产物如Cs，Sr……。
PWR，BWR或用基于烧结氧化物UO2或混合氧化物的燃料颗粒的快中子型反应堆就地产生裂变产物，其中一些并不特别在反应堆芯部呈气态。常规操作中固态裂变产物一般位于颗粒中，当然其中有些可出现迁移现象，原因是颗粒芯部和周边间从里向外存在温差，但即使在此情况下燃料颗粒中仍存有其大部分。
裂变产物在颗粒中以元素形式出现并可与粒状燃料氧化物一起形成反应堆芯部温度（300-900℃）下相当稳定的化合物。
但在反应堆芯部大量温升后损伤或甚至熔融或熔化的紧急情况下，这些化合物稳定性不够，导致裂变产物放出，扩散而对环境造成严重威胁，而这些裂变产物寿命又长（几十年），因此这种威胁尤其严重，如Cs137或Sr90即如此。
FR2438319（西屋）已提出可以常规操作收集快中子反应堆中的Cs的方案，其中包括在可裂变和可增殖燃料颗粒间设置Cs吸收剂，为低密度颗粒，形状特殊，组成为TiO2或Nb2O5。这些氧化物常温下将Cs固定在反应堆芯部并且颗粒形状使其可避免可能在反应堆正常操作期间在燃料元件包皮上出现的任何应力。在该方案中，似乎是Cs必须达到吸收剂颗粒才能被吸收并且实际上只有Cs迁移到足够程度才能被吸收。
在紧急情况下已发现该方案防止Cs扩散的有效性不够，事实上未被吸收但又存在于燃料颗粒中的所有激离Cs均可从包皮中逸出而污染环境，因为吸收速度不够高。
FR2142030说明了裂变产物（Cs，Rb，I2，Te）吸收剂，用金属氧化物如SiO2，TiO2和其混合物制成，而且还有Al硅酸盐，Ⅱ，Ⅲ和Ⅳ族金属钛酸盐或SiO2和CaO，该制剂作为添加剂加入燃料中，浓度一般0.5-4%，更好为0.5-2%。
虽然这些制剂可在裂变产物在辐射过程中一出现就将其固定，得到例如Cs硅铝酸盐或硅钛酸盐类化合物，而且稳定性方面也常常是合格的，但相比之下，包括裂变产物的化合物分解动力有时太高，使裂变产物固定率不够，如在一般因存在还原气氛而使温度非正常升高的紧急情况下即如此。
这就是为什么申请人寻求尽可能在极危险的裂变产物在辐射过程中，尤其是在燃料颗粒中一出现就将其吸收的方法。
但申请人尤其寻求稳定性高并且效率好的吸收剂，其中裂变产物在达到或超过1600℃，而且更优选是在1800℃以上的极高温度下不会释放出来，并且即使在芯部熔融或熔化时，也不管存在什么气氛均不会泄漏。
申请人还寻求在紧急情况下不会使燃料颗粒熔化或过早开始熔化的吸收剂，换句话说为不会起到颗粒熔化作用，即保持足够耐火性地吸收剂。
本发明涉及能吸收辐照过程中出现的裂变产物的核燃料元件，其中与裂变产物一起形成的化合物在1600℃以上也很稳定，该燃料元件包括由金属包皮包裹的烧结含铀氧化物颗粒，其特征在于所说颗粒含有由包括SiO2以及ZrO2或CeO2中至少一种的混合金属氧化物制成的裂变产物吸收剂。
本发明第二方案包括用该吸收剂将烧结氧化物涂层。
本发明第三方案包括用该吸收剂内涂包皮。
这三种方案可并用而提高效果，但优选采用至少第一种。
本发明涉及的烧结颗粒一般含于金属包皮中以制成燃料棒或条适用于用陶瓷燃料的所有类型反应堆，其中至少包括UO2，还可添加其它燃料如PuO2（混合燃料），ThO2或其它成分，这些成分可影响到颗粒在烧结时的结构（如密度，粒度……）或涉及中子方面（如存在中子的吸收剂等）。
裂变产物以与吸收剂所成化合物的形式得以吸收，该化合物在辐照过程中就地形成。
所用吸收剂一般为Al2O3，CeO2，Nb2O5，SiO2，TiO2，UO2+X，V2O3，Y2O3和ZrO2，优选为Al2O3，Nb2O5，SiO2，TiO2，UO2+X和ZrO2中至少两种的混合物，优选为其化合物。
为其成分的简单混合物或已形成的化合物的吸收剂必须具有以下性能，即必须不挥发并对燃料颗粒的烧结呈惰性，必须有很小的吸收区段并与被吸收的裂变产物形成稳定的非挥发性化合物，而且该稳定化合物的分解动力在1600℃高温或更优选在1800℃以上高温下，不管在什么气氛中必须尽可能低。
但是，优选就金属氧化物对，如Al/Si（硅铝酸盐）或Al/Ti（钛铝酸盐）而言，申请人发现包括SiO2以及ZrO2和CeO2中至少一种的吸收剂可与裂变产物形成在上述条件下分解动力极低的化合物。
为更好地固定裂变产物，可有利地得吸收剂引入燃料元件中，其量应在燃料元件达到其寿命终点时，即在已产生最大量裂变产物时便形成的化合物处于不足化学计量的关系下。
例如在硅铝酸盐情况下，生成的Cs/Zr之mol比可有利地小于1以使形成的化合物组成达到CsZrSi3O8，5，而不是Cs2ZrSi3O9。
这种可使吸收的有效作用一直持续到燃料元件达到其最大燃料程度的特点特别吸引人。
对于SiO2和ZrO2制成的吸收剂，还可有利地使Si/Zr之mol比达到2-3以提高裂变产物在高温下的固定效果。
为达到该比例，可使吸收剂成为SiO2和ZrO2的混合物，但优选为化合物ZrSiO4和SiO2的混合物以避免ZrO2和核燃料间可能发生的相互作用。
为更好说明本发明，制成了吸收剂与非放射性裂变产物（Cs）的化合物，并对其稳定性进行了试验。
采用氧化铝坩埚将碳酸铯加入ZrO2+SiO2两氧化物的充分混合物中，也可加入粉碎化合物ZrSiO4+SiO2的充分混合物中，这两种情况下Si/Zr之mol比为2-3，粘度极小，还可加入粉碎化合物ZrSiO4中。所有情况下，Cs/Zr之mol比小于1。
作为对比，还制成含碳酸铯和单一氧化物（Al2O3，SiO2，ZrO2，TiO2，Nb2O5，ZnO，CeO2和Y2O3）的坩埚。
将坩埚在干空气中数小时内升温到630℃而使碳酸盐分解，形成的CO2放出，氧化铯熔化并与吸收剂一起形成化合物。该混合物均化后用盖盖住并3天内将该整体加热到750℃，产物均化后再升温到900℃（5小时），1200℃（5小时）和1600℃（5小时以上），而在简单氧化物（Al2O3，SiO2，ZrO2，TiO2，Nb2O5，ZnO，CeO2和Y2O3）情况下，1600℃后仅发现微量铯，似乎在用氧化物混合物，ZrSiO4+SiO2和用ZrSiO4时，则不管气氛为氧化性（空气）或还原性（N2+H2），Cs固定率均为80-87%。
而且在2000°中性气氛中，本发明相同硅锆酸盐可将40%以上的吸收Cs固定，而在相同条件下，硅铝酸盐（CsAlSiO4或CsAlSi2O6，铯榴石类型）却释放其80%以上。
已进行另一比较试验：其中用钛铝酸盐类吸收剂，例如与Cs形成CsAlTiO4类化合物，在1600℃以上会释放其Cs的约80%，而且随着Ti吸收区段稍有偏差，就几乎不可能增大其量以吸收更多的Cs。
而另一比较试验表明，在约1600℃用Cs硅铝酸盐例如CsAlSiO4类化合物时，Cs释放速度极快，因为还原气氛中1小时后，Cs失去70%，并且应注意到这种气氛隐藏着在紧急情况下形成的巨大危险。
吸收剂可为三元的或优选为四元的。
因此，将TiO2加入吸收剂是很吸引人的措施，TiO2事实上有助于吸收裂变产物（如Cs），其中提高形成化合物的结晶性并因而提高其稳定性，这同样适用于Nb2O5。
例如，在硅锆酸盐类吸收剂情况下用TiO2取代部分（10-20%）ZrO2会形成低温下更易结晶并因而具有更大的固定作用的化合物（Cs-Zr-Ti-Si-O），因此1600℃保持后可使Cs/Zr之mol比一般为至少0.9。另一方面，由TiO2代替大部分或甚至全部ZrO2可形成硅钛酸铯化合物，该化合物可在极低温度下（低于1200℃）熔化并且在1600℃以上固定率不够。
为了通过稀释作用而促进吸收作用，可向吸收剂中加入优选为碱金属或碱土金属（或类似金属）的至少一种稳定含氧化合物（如Rb2O，Na2O，K2O，或CaO，BaO，SrO，MgO），这是很吸引人的措施。
加入的碱金属（或碱土金属）化合物一般不同于被吸收裂变产物，如通过加入硅锆酸铷形成的铷而杂化硅铝酸盐类吸收剂。该吸收剂可与铯反应形成Cs-Rb-Zr-Si-O化合物，准同形于用例如仅含硅锆酸盐的吸收剂吸收Cs所得化合物：含Rb和Cs的化合物体系结构类似，可以看到出现熔化时产生的Cs可毫无困难地与最初存在于系统中的Rb交换。
加碱性化合物有两方面优点：
（ⅰ）能选择其特殊结构接近吸收裂变产物（Cs或Sr）时“就地”形成的结构的吸收剂。
因此可保证形成含被吸收裂变产物的最终化合物，其特殊结构接近被掺杂吸收剂的结构，同时尽可能降低燃料中可能出现的形变应力并提高终稳定性。
（ⅱ）在铯与吸收后得到的另一碱性化合物之mol比低（如低于0.2）的情况下铯的化学活性接近另一碱性化合物的化学活性并可达到更高的稳定性，铯事实上比其它碱金属更易挥发。
为了表明这些现象，将吸收剂RbZrSi3O8.5与Cs氧化物或氯化物等mol混合。在混合物200小时升温到700℃以固定铯时，未混合氧化物或氯化物可在1200℃加热1小时而去除。碱金属定置分析表明吸收剂含等mol量的Cs和Rb，因此确定吸收了Cs。Rb掺杂吸收剂可通过与Rb-Si-Zr-O反应并进行Cs-Rb交换而形成稳定的化合物Cs-Rb-Si-Zr-O，相同结果可用钾得到，但交换动力较低。
为了对形成的化合物进行试验，式CsXRb1-XZrSi3O8.5化合物1600℃加热5小时后发现x≤0.2时Cs固定率与无Rb的化合物相比会得到提高。
在吸收剂为构造化合物时，一般是在用于燃料元件之前经任何常见已知方法（如熔化，烧结，其沉淀和焙烧等）制成。
作吸收剂用的氧化物或构造化合物一般以粉末态在压成颗粒和进行烧结之前与燃料氧化物粉混合。在第二和第三方案中，可将其三条到颗粒表面或包皮内侧，方法为本专业人员熟知的任何方法，如漫涤热喷等。
吸收剂引入颗粒时，要小心保证其在燃料中的分散很好以使裂变产物一旦出现就形成稳定化合物，因而限制其迁移。为此可将吸收剂在以极细粉状成形和烧结之前引入燃料氧化物粉中。
所用吸收剂量一般为0.3-5Wt%，如对于PWR反应堆优选0.5-2Wt%，以含于燃料元件中的燃料重量计，前一比例优选0.5-1wt%。
在应用吸收剂的所有方案中，应注意到所用吸收剂量应与最终燃料元件必须具有的中子特征相适应。
在所有情况下，裂变产物在反应堆正常操作过程中被吸收，其中与吸收剂一起形成含氧化物（包括熔融介质）并且在高温下很稳定，而且或多或少呈配位态，尤其是在X射线检测时出现指标不明确的图线，特别是用上述化合物CsZrSi3O8.5时是如此。
因此本发明中固态裂变产物以化合物态被吸收，该化合物就地形成并且在很高温度下（1600℃或优选1800℃以上并且甚至在熔融介质中）很稳定，其挥发性很低，并可与反应堆的中子特征相适应，吸收剂同时可有效地在反应堆操作温度下吸收裂变产物，其熔点也与含铀燃料颗粒的烧结温度相适应，此外就含铀燃料而言又很稳定并且进行吸收时形变很小。