技术领域
本发明涉及一种含香椿子提取物的植物盐及其制备方法，属于植物盐提取工艺技术领域。
背景技术
香椿子，性温，味辛苦，无毒，入肝、肺经，具祛风、散寒、止痛功效，主治风寒外感、心胃气痛、风湿关节痛、疝气等。香椿分布于华北、西北、西南、华东等地，尤以山东、河北两省为多。香椿以栽植最多，加上广泛分布的野生香椿，整体资源非常丰富。山东省临沂、聊城等地区群众使用香椿子泡水或煎服，对DN具有较好疗效,属于民间用药。
香椿是一种用途较广、来源丰富、成本低廉、药食两用的植物,具有很好的开发利用价值。目前已发现香椿子具有降血糖、抗氧化、抗凝血、抗血栓、提高纤溶活性、保护心肌缺血再灌注损伤、改善心肌缺血再灌注的血流动力学变化、保护神经细胞、保护活化和损伤的内皮细胞等作用。
食盐的食用是人类进步的重要阶梯，长期以来人类依靠海水晒盐及井盐、岩盐开采等方法制造食盐，满足自身需求。但人类长期食用的盐类基本上是无机物，只能满足人体自身对无机盐的需求，难以适应由于生活水平提升造成的人类对多种功能食物的需求，特别是目前市场上食盐基本为氯化钠，过高的Na+摄入对人体的血压、血脂等均有明显的负面影响。
基于以上情况，目前印度率先在世界上利用海蓬子生产出植物盐，据报道，这种植物盐富含钾、钙、镁、铁等微量元素，加工过程中无需添加任何化学物质，因此堪称“天然营养盐”。
盐地碱蓬是一年生草本积盐植物，植物学分类为藜科(chenopodiaceae)碱蓬属(suaedaforsk.exscop)，主要生长于海滨、湖边、荒漠等处的盐碱荒地，是一种典型的盐碱地指示植物，在渤海沿岸及新疆、内蒙等地的盐碱地区有着广泛的分布。我国共有碱蓬属植物20种及1个变种，常见种为灰绿碱蓬(suaeda.glancabunge)和盐地碱蓬(S.salsa(L.)Pall)，产量最大的是灰绿碱蓬。目前对碱蓬属植物的研究主要集中在灰绿碱蓬、盐地碱蓬及翅碱蓬。
盐地碱蓬是世界上含盐量最高的草本植物之一，全盐量高达4.54％。在阴离子中，Cl-占全盐的47.14％，在阳离子中，Mg2+占全盐的20.04％，此外脂肪、蛋白质外，矿物质、微量元素和维生素的含量丰富，适于进行植物盐生产开发，但目前相关部门尚未对这一问题给予充分重视。如天津渤海沿岸地区大部分为高盐碱度的滩涂及湿地，极易适合碱蓬的生长。长期以来，这些碱蓬自生自灭，一直没有引起人们的足够重视。
现有技术存在以下缺陷：
（1）现有工艺制备的植物盐对动物局部刺激性大；
（2）现有工艺制备的植物盐在治疗偏头痛上的效果不明显；
（3）现有工艺制备的植物盐，没食子酸的提取量不高；
（4）现有工艺制备的植物盐，总黄酮的得率不高。
发明内容
本发明为解决以上技术问题，提供一种含香椿子提取物的植物盐及其制备方法，以实现以下发明目的：
（1）本发明制备的含香椿子提取物的植物盐，对试验动物无明显的局部刺激性。
（2）本发明制备的含香椿子提取物的植物盐，具有治疗偏头痛的作用。
（3）本发明含香椿子提取物的植物盐的制备方法，香椿子提取物的制备方法中，没食子酸的提取含量高。
（4）本发明含香椿子提取物的植物盐的制备方法，香椿子提取物的制备方法中，总黄酮的得率高。
为解决以上技术问题，本发明采用的技术方案如下：
一种含香椿子提取物的植物盐，所述植物盐，原料包括香椿子提取物和盐地碱蓬植物盐。
以下是对上述技术方案的进一步改进：
所述植物盐，包括以下重量份的原料：香椿子提取物2~4份，盐地碱蓬植物盐6~8份。
所述香椿子提取物，香椿子总黄酮含量为0.53~0.61mg/g，没食子酸含量为0.42~0.53mg/g。
所述盐地碱蓬植物盐，总黄酮含量为2.6~2.7mg/g，Fe含量为690~700mg/kg。
一种含香椿子提取物的植物盐的制备方法，所述香椿子提取物的制备包括连续逆流管式超声提取步骤，所述连续逆流管式超声提取步骤，香椿子超微粉的进料速度0.5~3.5kg/min。
所述香椿子提取物的制备包括连续逆流管式超声提取步骤，所述连续逆流管式超声提取步骤，有机溶剂逆向流速6~12L/min。
所述连续逆流管式超声提取步骤，超声提取管温度55~85℃。
所述香椿子提取物的制备还包括破壁步骤，所述破壁步骤，在真空度为-0.073MPa～-0.08MPa下，微波处理10～30min。
所述香椿子提取物的制备还包括减压浓缩步骤，所述减压浓缩步骤，减压压力为0.08~0.1MPa。
所述盐地碱蓬植物盐提取步骤包括酶解工艺，所述酶解工艺，按碱蓬质量比3～5%的比例加入α-淀粉酶，酶解温度70～80℃。
采用以上技术方案，本发明的有益效果为：
（1）本发明含香椿子提取物的植物盐，对试验动物无明显的局部刺激性，给予SD大鼠双侧鼻腔滴鼻本发明的1mg/ml含香椿子提取物的植物盐配成的溶液1.5ml/kgbw4h内，大鼠的外观，行为活动，精神状态，二便及其颜色，呼吸状况，鼻、眼、口腔均无异常分泌物，经组织病理学检查，均未见明显的损伤变化及大量炎细胞浸润。
（2）本发明含香椿子提取物的植物盐，能够治疗偏头痛，给予偏头疼患者10mg/d本发明含香椿子提取物的植物盐4周，头痛及伴随症状明显减轻、发作次数减少的有效率为91.11~94.44%；对照组的有效率为57.58%。
（3）本发明含香椿子提取物的植物盐的制备方法，香椿子提取物的制备方法中，没食子酸的提取含量高，没食子酸含量为0.42~0.53mg/g。
（4）本发明含香椿子提取物的植物盐的制备方法，香椿子提取物的制备方法中，总黄酮的得率高，得率6.2~6.6%。
具体实施方式
以下对本发明的优选实施例进行说明，应当理解，此处所描述的优选实施例仅用于说明和解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例 1 一种含香椿子提取物的植物盐
以重量份计，包括以下原料组分：
香椿子提取物4份、盐地碱蓬植物盐6份。
所述香椿子提取物，密度为1.71~1.82g/cm3，香椿子总黄酮含量为0.53~0.61mg/g，香椿子多酚含量为3.54~3.47mg/g，没食子酸含量为0.42~0.53mg/g。
所述盐地碱蓬植物盐，钠含量为15.20~15.30%；钾含量为3.4~3.5%；总黄酮含量为2.6~2.7mg/g；Ca含量为2600~2700mg/kg；Fe含量为690~700mg/kg。
实施例 2 一种含香椿子提取物的植物盐
以重量份计，包括以下原料组分：
香椿子提取物3份、盐地碱蓬植物盐7份。
所述香椿子提取物，密度为1.71~1.82g/cm3，香椿子总黄酮含量为0.53~0.61mg/g，香椿子多酚含量为3.54~3.47mg/g，没食子酸含量为0.42~0.53mg/g。
所述盐地碱蓬植物盐，钠含量为15.20~15.30%；钾含量为3.4~3.5%；总黄酮含量为2.6~2.7mg/g；Ca含量为2600~2700mg/kg；Fe含量为690~700mg/kg。
实施例 3 一种含香椿子提取物的植物盐
以重量份计，包括以下原料组分：
香椿子提取物2份、盐地碱蓬植物盐8份。
所述香椿子提取物，密度为1.71~1.82g/cm3，香椿子总黄酮含量为0.53~0.61mg/g，香椿子多酚含量为3.54~3.47mg/g，没食子酸含量为0.42~0.53mg/g。
所述盐地碱蓬植物盐，钠含量为15.20~15.30%；钾含量为3.4~3.5%；总黄酮含量为2.6~2.7mg/g；Ca含量为2600~2700mg/kg；Fe含量为690~700mg/kg。
实施例 4 一种香椿子提取物的制备方法
包括以下步骤：
（ 1 ）超声波粉碎
称取干燥香椿子，粉碎，过60~80目筛，按重量比1∶50的比例用1mmol/L、pH为6.8的PBS缓冲液浸泡40~60min，充分溶胀；
在冰浴中用功率750~820W的超声波超声15~19min进行细胞破碎，破碎至0.5~2.5μm，得粗提物。
所述干燥香椿子的含水量≤10%。
（ 2 ）破壁
将粗提物进行低温气流破壁处理，得香椿子超微粉。
所述低温气流破壁为低温真空微波处理；
所述低温真空微波处理为在真空条件下微波处理10～30min；
所述真空条件是真空度为-0.073MPa～-0.08MPa。
（ 3 ）连续逆流管式超声提取
将香椿子超微粉以0.5kg/min速度输入连续逆流管式超声提取机中，以6L/min流速逆向输入有机溶剂，保持超声提取管温度55℃，提取45~55min，得香椿子有机溶剂提取混合物；
将香椿子有机溶剂提取混合物输入液渣挤干分离装置，分离渣料，按20~100kg/h进行压榨分离，得香椿子提取物有机溶剂混合物。
其中，所述有机溶剂为乙酸乙酯。
（ 4 ）减压浓缩
将香椿子提取物有机溶剂混合物输入动态循环低温蒸发浓缩器中，减压到0.08~0.1MPa，保持温度在20~40℃，蒸发浓缩；
收集浓缩提取物，干燥使含水量小于等于3%，得香椿子提取物。
下述实施例 5~ 实施例 10 是对实施例 4 所述香椿子提取物制备方法的优化，即：采用实施例4的香椿子提取物的制备方法，只改变（3）连续逆流管式超声提取步骤，对香椿子超微粉的速度、有机溶剂逆向流速和超声提取管温度做多因素分析，采用常规方法对提取的香椿子提取物进行各项具体物质的含量进行测定。
表1香椿子超微粉的速度、有机溶剂逆向流速和超声提取管温度的多因素分析（实施例5~实施例10）
表2本发明香椿子提取物各项具体物质含量测定结果（实施例4~实施例10）
由上述多因素分析试验可知，实施例7~实施例8是优选实施例，即香椿子超微粉的进料速度2~2.5kg/min、有机溶剂逆向流速9~10L/min和超声提取管温度70~75℃。
实施例 11 一种含香椿子提取物的植物盐的制备方法
包括以下步骤：
一、香椿子提取物的制备
采用实施例4的香椿子提取物的制备方法，只改变（3）连续逆流管式超声提取步骤，对香椿子超微粉的速度、有机溶剂逆向流速和超声提取管温度三个因素，改变为香椿子超微粉的进料速度2~2.5kg/min、有机溶剂逆向流速9~10L/min和超声提取管温度70~75℃，得香椿子提取物。
二、盐地碱蓬植物盐的提取
（ 1 ）酶解工艺
将碱蓬破碎处理，将破碎碱蓬与水按照质量比为1:10～1:20混合，调节pH至5.5～7.5，按碱蓬质量比3～5%的比例加入α-淀粉酶，在超声波辅助作用下酶解，酶解温度70～80℃，超声功率300W，期间采用搅拌机匀速搅拌，时间约为10～20min；
酶解结束后过滤，取滤液；调整滤液的pH至8.0～9.0，按碱蓬质量比2～3%的比例加入碱性蛋白酶，在超声波辅助作用下酶解，酶解温度50～60℃，超声功率300W，期间采用搅拌机匀速搅拌，酶解时间为60～90min；
酶解结束后灭酶，过滤，取滤液；
（ 2 ）脱重金属
向所述滤液中加入生物吸附剂，加入量为提取液质量的0.2～0.6%，提取液温度控制在36～40℃，90rpm搅拌20～24小时；
经结晶，粉碎干燥后，得盐地碱蓬植物盐。
所述生物吸附剂包括壳聚糖8～10份、褐藻胶4～5份、微生物制剂2～3份；
所述微生物制剂包括黑根霉5×108个/g、白腐盾壳霉2×108个/g、出芽短梗霉3×108个/g、毕赤酵母7×108个/g；
所述黑根霉（Rhizopusnigricans）菌种保藏号为ACCC31509；白腐盾壳霉（Coniothyriumdiplodiella）菌种保藏号为ACCC36140；出芽短梗霉（Aureobasidiumpullulans）菌种保藏号为CICC40333；毕赤酵母（Pichiasp.）菌种保藏号为ACCC21015；
上述菌种均来自市售。
三、称量
按照配方称量香椿子提取物和盐地碱蓬植物盐。
四、混合
将称取好的香椿子提取物和盐地碱蓬植物盐搅拌、混合均匀，制成混合粉末，得含香椿子提取物的植物盐。
应用效果：
1 、本发明含香椿子提取物的植物盐局部刺激性试验试验及效果
取健康成年SD大鼠48只，体重（200士20）g，雌雄各半，随机分为空白组、溶剂组、本发明实施例1组~实施例3组，鼻炎滴剂组，每组8只。试验前禁食约12h，本发明实施例1组~实施例3组为将本发明实施例1~实施例3所述含香椿子提取物的植物盐配成1mg/ml的溶液以1.5ml/kgbw给予大鼠双侧鼻腔滴鼻；溶剂组、鼻炎滴剂组同法给予1.5ml/kgbw的蒸馏水、1.5ml/kgbw的鼻炎滴剂溶液，空白组不作任何处理。详细观察给药后4h内动物的反应情况，记录动物在4h内的反应情况，包括动物的外观，行为活动，精神状态，二便及其颜色，呼吸状况，鼻、眼、口腔有无异常分泌物，体重变化，中毒反应的起始时间，严重程度等。
表3局部刺激性试验中各组大鼠体重的变化情况
组织病理学检查：实验后将大鼠的鼠鼻、喉、气管、支气管等呼吸道黏膜进行病理学切片检查，各组均未见明显的损伤变化及大量炎细胞浸润，与空白组比较，没有显著性差异，由此表明本发明的实施例1组~实施例3组的含香椿子提取物的植物盐局部用药无明显刺激性，其临床使用比较安全。
结论：本发明含香椿子提取物的植物盐对试验动物无明显的局部刺激性。
、本发明含香椿子提取物的植物盐对治疗偏头痛的试验及效果
2.1一般资料
选择偏头痛患者360例，病例选择符合2004年国际头痛学会偏头痛的分类和诊断中无先兆型偏头痛和有先兆型偏头痛的诊断标准（排除：高血压病、脑血管意外、脑肿瘤等器质性病变、颈椎病、感染性疾病所致的头痛，孕妇、出凝血功能障碍者）。
将所选患者随机分为4组，实施例1组~实施例3组和对照组，每组90例，男性45例，女性45例，年龄25～55岁，平均(33.54±9.12)岁。两组一般资料比较，差异均无统计学意义，具有可比性。治疗前的VAS评分和发作次数无显著性差异。
2.2治疗方法
实施例1组~实施例3组选用实施例1~实施例3所述的含香椿子提取物的植物盐，10mg/d，每天一次，连续服用4周；对照组给予一般治疗，口服盐酸氟桂利嗪胶囊，5mg/d，每天一次，连续服用4周。
2.3疗效标准
参照中华人民共和国卫生部《中药新药临床研究指导原则》和《神经病学》拟定疗效标准。临床痊愈：头痛及伴随症状消失；显效：疼痛强度及伴随症状明显减轻，发作次数减少，持续时间减少2/3以上；有效：头痛有所减轻，发作间隔时间延长，持续时间减少1/3以上；无效：疼痛无显明变化或加重，发作次数增加，持续时间延长。
2.4临床疗效观察结果分析
按照上述的治疗方法，并检测各组的治疗效果，如下表4所示，
表4本发明实施例1组~实施例3组与对照组临床疗效比较
本发明实施例1组~实施例3组的有效率为91.11~94.44%，对照组的有效率为57.58%，结果证明，本发明实施例1组~实施例3组有效率明显高于对照组。
除非另有说明，本发明中所采用的百分数均为重量百分数，本发明所述的比例，均为质量比例。
最后应说明的是：以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。