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1、10申请公布号CN104221197A43申请公布日20141217CN104221197A21申请号201380013620222申请日2013020461/594,83920120203USH01M8/02200601H01M8/04200601H01G9/00200601H01M8/0620060171申请人华盛顿大学商业中心地址美国华盛顿72发明人H赫尔豪斯74专利代理机构中国国际贸易促进委员会专利商标事务所11038代理人冯玉清54发明名称利用电容器从燃料和氧化剂生成电力的方法和设备57摘要本发明提供了利用电容器生成电力的器件和方法。所述电容器具有催化工作电极、电介质和对电极。通过以。
2、下步骤生成电力令燃料例如氢气在工作电极上流动，对电容器充电例如通过施加电压，令氧化剂例如氧气在工作电极上流动，以及把电极连接到电阻性负载，从而允许电流流经电极之间的所述负载。相反的器件即首先是氧化剂随后是燃料按照类似方式运作。30优先权数据85PCT国际申请进入国家阶段日2014091186PCT国际申请的申请数据PCT/US2013/0246592013020487PCT国际申请的公布数据WO2013/116853EN2013080851INTCL权利要求书4页说明书15页附图26页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书4页说明书15页附图26页10申请公布号CN1042。
3、21197ACN104221197A1/4页2要求保护排他特性或权益的本发明的实施例限定如下1一种从燃料和氧化剂生成电力的方法，所述方法包括以下步骤A通过以下步骤将燃料固定在电容器的工作电极上将工作电极暴露于燃料，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及通过将工作电极偏置成带正电并且将电容器的对电极偏置成带负电而对电容器充电，其中电容器的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后实施的；B在已将燃料固定在工作电极上之后将工作电极暴露于氧化剂；以及C通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力。2权利要求1的方法，其中，对电容器充电的。
4、步骤是通过在没有施加附加偏压的情况下将工作电极暴露于燃料而导致的。3权利要求1的方法，其中，对电容器充电的步骤包括在工作电极与对电极之间施加电压。4权利要求3的方法，其中，通过施加电压对电容器充电的步骤是在将工作电极暴露于燃料的步骤之前实施的。5权利要求3的方法，其在将工作电极暴露于氧化剂的步骤之前还包括断开在工作电极与对电极之间施加的电压的步骤。6权利要求1的方法，其中，将工作电极暴露于燃料提供了工作电极上的吸附燃料。7权利要求6的方法，其中，对电容器充电提供了工作电极上的被氧化或部分氧化的燃料以及对电极中的所储存的电子。8权利要求7的方法，其中，通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电。
5、力的步骤是通过以下步骤生成电力将对电极中的所储存的电子提供到工作电极上的吸附燃料，从而允许工作电极上的吸附燃料与氧化剂反应以产生氧化剂燃料产物。9一种从燃料和氧化剂生成电力的方法，所述方法包括以下步骤A通过以下步骤将氧化剂固定在电容器的工作电极上将工作电极暴露于氧化剂，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及通过将工作电极偏置成带负电并且将电容器的对电极偏置成带正电而对电容器充电，其中电容器的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后而实施的；B在已将氧化剂固定在工作电极上之后将工作电极暴露于燃料；以及C通过在工作电极与对电极之间连接。
6、电负载而生成电力。10权利要求9的方法，其中，对电容器充电的步骤是通过在没有施加附加偏置的情况下将工作电极暴露于氧化剂而导致的。11权利要求9的方法，其中，对电容器充电的步骤包括在工作电极与对电极之间施加电压。12权利要求11的方法，其中，通过施加电压对电容器充电的步骤是在将工作电极暴露于氧化剂的步骤之前实施的。权利要求书CN104221197A2/4页313权利要求11的方法，其在将工作电极暴露于燃料的步骤之前还包括断开在工作电极与对电极之间施加的电压的步骤。14权利要求9的方法，其中，将工作电极暴露于氧化剂提供了工作电极上的吸附氧化剂。15权利要求14的方法，其中，对电容器充电提供了工作电。
7、极上的被还原或部分还原的氧化剂以及对电极中的所储存的正电荷。16权利要求15的方法，其中，通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力的步骤通过以下步骤生成电力将对电极中的所储存的正电荷提供到工作电极上的吸附氧化剂，从而允许工作电极上的吸附氧化剂与燃料反应以产生氧化剂燃料产物。17权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述燃料是以下各项当中的一项或多项的中性或离子形式氢；CO；N2；NO；NO2；硫；SO2；合成气；硫化氢；过氧化氢；低烷烃；所有烷烃，包括线性、分支和环状种类；所有烯烃；所有炔烃；所有芳烃；低烷烃醇；部分氧化、羟化或磺化的烷烃、烯烃、炔烃和芳烃；传统的发动机燃料；生物燃料；低胺。
8、；硼烷；酸；卤素；溶剂化金属阳离子；溶剂化金属和含金属化合物；颗粒性金属和含金属化合物；任何前述各项的纳米粒子；可以被电化学氧化的任何化学物种；任何前述各项的混合；前述各项与溶剂或气体的稀释；以及任何前述各项的润湿形式。18权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述氧化剂是空气或者以下各项当中的一项或多项的中性或离子形式氧，臭氧，过氧化氢，所有过氧化物，氟，氯，溴，碘，无机酸，有机酸，次氯酸盐，氯酸盐，水，溶剂化金属阳离子，溶剂化金属和含金属化合物，颗粒性金属和含金属化合物，任何前述各项的纳米粒子，可以被还原的任何化学物种，任何前述各项的混合，前述各项与溶剂或气体的稀释，以及任何前述各项的润湿形。
9、式。19权利要求1或权利要求9的方法，其中，工作电极催化剂是从由以下各项构成的组当中选择的PT，PD，所有贵金属，NI，CO，CU，所有过渡金属，前述各项的合金，氧化物，所支持的催化剂，以及其各种组合。20权利要求1或权利要求9的方法，其中，对电极是从由以下各项构成的组当中选择的AL，CU，NI，ZN，钢，不锈钢，PT，任何金属，透明导体，导电聚合物，碳材料，掺杂硅，重掺杂硅，任何掺杂或重掺杂半导体，前述各项的纳米线或纳米粒子，以及其各种组合。21权利要求1或权利要求9的方法，其中，电介质层是从由以下各项构成的组当中选择的SIO2，HFO2，ZRO2，ZRSIO4，SIHFO2，AL2O3，所。
10、有氧化物，ZNS，CDS，所有硫化物，ZNSE，CDSE，所有硒化物，SIN，BN，GAN，所有氮化物，钻石，硅，SIC，所有碳化物，SRTIO3，钛酸锶钡，所有铁电质，聚酰亚胺，聚酯薄膜，所有聚合物，所有嵌段共聚物，所有离子液体，离子凝胶，空气，真空，水，任何电介质材料，以及任何前述各项的各种组合或层。22权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电容器还包括覆盖工作电极的多孔层，所述多孔层允许燃料或氧化剂从工作电极上方的空间扩散、转运或垂直通过到工作电极，但是减少燃料或氧化剂的扩散、转运或水平通过。23权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电容器具有高表面积配置，其包括从电容器的工作电极表。
11、面突出的多个柱状物或脊状物。24权利要求23的方法，其中，所述多个柱状物或脊状物分别具有核心，所述核心包括对电极、涂覆对电极的电介质以及涂覆电介质的工作电极。权利要求书CN104221197A3/4页425权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电容器由充当对电极的多条纳米线构成，每一条纳米线涂覆有电介质层并且电介质层涂覆有工作电极层，从而形成核心/外壳/外壳线结构。26权利要求1或权利要求9的方法，其还包括工作电极上的增强型电介质涂层，所述增强型电介质涂层具有高于工作电极的介电常数。27权利要求26的方法，其中，所述增强型电介质层是从由以下各项构成的组当中选择的多孔高介电常数膜，高介电常数液。
12、体，或者其组合。28权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电负载是完全电阻性的。29权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电负载具有电容性或电感性组件。30权利要求1或权利要求9的方法，其中，所述电负载的量值被增大或减小以便提高电力生成的效率。31权利要求1或权利要求9的方法，其还包括控制工作电极上方的压力以便控制燃料和/或氧化剂的覆盖或吸附。32权利要求1或权利要求9的方法，其还包括控制燃料或氧化剂的构成以便控制覆盖或吸附。33权利要求1或权利要求9的方法，其还包括控制工作电极的温度以便控制工作电极处的覆盖、吸附、吸收或反应动力学。34权利要求1或权利要求7的方法，其中，所述电容器是对应。
13、于第二电容器的电负载。35权利要求134中任一项的方法，其中，将工作电极暴露于燃料和氧化剂的步骤包括令氧化剂和燃料单独在工作电极上流动。36权利要求35的方法，其中，令燃料和氧化剂在工作电极上流动的中间实施清除步骤，所述清除步骤包括令不与工作电极反应的气体或液体在工作电极上流动。37权利要求134中任一项的方法，其中，所述电容器被配置成交替移动经过燃料区段和氧化剂区段，其中燃料和氧化剂区段通过屏障分开从而防止燃料与氧化剂混合。38权利要求37的方法，其还包括随着工作电极在燃料和氧化剂区段之间移动时处于燃料和氧化剂区段中间并且从燃料和氧化剂区段密封的排放物区段。39权利要求37的方法，其中，多个。
14、电容器被安放在固体表面上并且在各个区段之间移动，所述多个电容器能够被独立地电连接、通过串联或并联方式电连接在一起或者随着时间以不同方式电连接。40权利要求39的方法，其中，移动多个电容器的步骤包括移动各个电容器从而使得第一电容器处于燃料区段中，同时使得第二电容器处于氧化剂区段中。41权利要求39的方法，其中，所述多个电容器全部被安放在基板的同侧。42权利要求39的方法，其中，所述多个电容器当中的至少一个被安放在基板的相对侧。43权利要求39的方法，其中，所述多个电容器处于电子连通中，从而使得各个工作电极被连接到相同电负载的相对端子。44权利要求39的方法，其中，所述多个电容器被电连接以提供所期。
15、望的电压、电流、脉冲电压、脉冲电流或交变电流频率。45权利要求39的方法，其中，所述多个电容器具有布置在多个燃料腔室、氧化剂腔室权利要求书CN104221197A4/4页5和排放物腔室中的工作电极。46权利要求37的方法，其中，所述电容器被配置成在旋转平面中旋转，所述旋转平面包括被配置成将工作电极暴露于燃料的燃料区段以及被配置成将工作电极暴露于氧化剂的氧化剂区段；并且其中，所述方法还包括在燃料区段与氧化剂区段之间旋转电容器的步骤，以便分别实施将工作电极暴露于燃料和氧化剂的步骤。47权利要求46的方法，其还包括在所述旋转平面中处于燃料区段和氧化剂区段中间并且从燃料区段和氧化剂区段密封的排放物区段。
16、，其中生成电力的步骤是在工作电极处于排放物区段中时实施的。48权利要求37的方法，其中，所述电容器被安放到在燃料区段与氧化剂区段之间移动工作电极的传送带上。49权利要求48的方法，其还包括沿着所述传送带的路径处于燃料区段和氧化剂区段中间并且从燃料区段和氧化剂区段密封的排放物区段，其中生成电力的步骤是在工作电极处于排放物区段中时实施的。50权利要求48的方法，其中，多个电容器被安放在所述传送带上并且在燃料区段与氧化剂区段之间移动，所述多个电容器能够被独立地电连接、通过串联或并联方式电连接在一起或者随着时间以不同方式电连接。51权利要求134中任一项的方法，其中，所述电容器被合并到微流体设备中，所。
17、述微流体设备包括被配置成向工作电极递送燃料和氧化剂的一条或多条微流体通道。权利要求书CN104221197A1/15页6利用电容器从燃料和氧化剂生成电力的方法和设备0001相关申请的交叉引用0002本申请要求2012年2月3日提交的美国专利申请NO61/594,839的权益，其公开内容被全文合并在此以作参考。背景技术0003燃料电池FC是多用途的能量转换技术。其可以把许多高能量密度的燃料直接转换成电力，而无需首先将化学能转换成热能，从而绕过了传统热机HEATENGINE的CARNOT效率限制。所有传统的燃料电池由燃料在该处被氧化的阳极以及氧化剂通常是氧气在该处被还原的阴极构成。阳极和阴极通过离。
18、子转运隔膜分开，并且经由外部电路连接，正如图1A中所示出的那样。图1B示出了被用来表示物理过程以及利用所施加的电压或源测量SOURCEMEASURE单元来测试FC的等效电路图。反应的自由能驱动DC电流流经外部电路中的负载，同时离子通常是H、OH、CO32或O2流经隔膜。除了其在高效率方面的潜力之外，燃料电池可以利用例如氢作为仅有的排放物产生水之类的清洁燃料或者为碳中性不产生净CO2的可持续生物燃料来操作。燃料电池具有许多不同的多样性和广阔的潜在应用范围。对于静止电力通常考虑高温燃料电池固体氧化物燃料电池SOFC，并且对于运输或便携式电力通常考虑低温燃料电池质子交换隔膜燃料电池或PEMFC。FC。
19、产生高功率密度特别在与例如太阳能之类的技术相比时尤其如此。但是由于高成本和可靠性问题，PEMFC和SOFC的市场渗透率仍然较低。商用PEMFC的典型功率密度是大约600MW/CM2，而SOFC的典型功率密度则是大约300MW/CM2。在2009年，美国能源部将燃料电池成本和使用寿命目标设定为对于静止电力是750/KW和40000小时的操作，对于运输领域则是30/KW和5000小时的操作。0004SOFC技术似乎足够成熟并且已经为商业成功做好了准备，特别对于静止电力应用尤其是如此，其中可以利用有价值的热量并且提高了净效率。现在对于SOFC似乎成为可能的更高市场渗透率实际上对于其他燃料电池同样是正。
20、面的发展。一些技术对于例如运输或便携式电力之类的应用具有固有的优点，但是进一步的发展则受到关于FC是成问题的认知的阻碍。对于汽车和便携式电力应用而言，快速响应时间和低操作温度是关键。对于这些应用特别关注了PEMFC。但是PEMFC的发展和商业化存在许多障碍。在改进氧还原反应ORR催化剂、防止氢氧化反应HOR催化剂中毒以及开发更高温度质子传导隔膜方面仍然存在科学挑战。此外还有需要解决的更加实际的问题，比如用以保持隔膜湿度而不发生洪泛的活性水管理、改进设备可靠性以及降低系统成本。此外，大多数先进的PEMFC使用氢作为燃料，这可以被视作缺点或者很大的优点。下面我们将审视关于传统PEMFC的一些问题，。
21、并且审视一些新颖的燃料电池设计理念，其试图绕过例如单腔室和无隔膜设计之类的传统设备的限制。0005传统的质子交换隔膜燃料电池PEMFC0006产生水的氢的氧化由下面的熟悉的反应给出说明书CN104221197A2/15页70007EO123V0008这一简单且清洁的反应对于使用氢作为能量载体具有巨大的吸引力，特别在与可再生的太阳或风力生成的氢相组合时尤其是如此。但是打消人们对于所述燃料的热情的美中不足之处在于氢难以存储和配送。此外，将其转换成电力的低温燃料电池技术PEMFC存在几方面的问题，从而对其成本效率并且因此对其广泛采用构成了妨碍。下面给出关于其中一些最重要的问题的概述。0009用于氧还。
22、原反应的催化剂高活化过电位0010氧化还原反应ORR的费解之处在于，其是最早被获知的电化学反应之一，但也仍然是被理解最少的电化学反应之一。针对铂上的ORR已经提出了许多机制，但是最为广泛接受的机制是缔合吸附ASSOCIATIVEADSORPTION机制001100120013001400150016决定速率的步骤被认为是前面的反应RXN2，但是关于机制和速率限制步骤的辩论仍然没有结论。通过提高其反应速率可以大大改进燃料电池性能。关于ORR的研究主要集中在新催化剂的开发方面。虽然通过简单地把温度提高到PEMFC通常所操作的80以上也可以提高总体速率，但是这样会导致其他问题，特别对于后面所讨论的离。
23、子转运隔膜尤其是如此。0017用于氢氧化反应的催化剂中毒0018一氧化碳、硫以及其他物质可能会使得HOR催化剂通常是铂中毒。这种现象是众所周知的，并且近来对其进行了审视。由于CO是从中产生大多数氢的重整过程REFORMINGPROCESS的副产品图2，因此其对PEMFC技术的发展构成严重阻碍。CO通过强化学吸附到表面并且阻断活性反应位置而使得铂催化剂中毒。克服CO中毒问题的最简单的方式是提到操作温度。对于CO的耐受性与温度直接相关。通过把温度提高到低至130会大大改进有CO存在的情况下的PEMFC性能。但是随着温度提高，PEM干涸，并且串联电阻增大，从而导致效率降低。传统的方法是开发针对用在当。
24、前技术中的NAON聚合物的替代物，或者开发对于CO的存在耐受性更高的催化剂。但是也提出了其他令人感兴趣的想法。举例来说，已经提出将氧或过氧化氢注入到燃料流中，以便在CO到达催化剂之前将其氧化。但是所述中毒问题仍然是有害的并且仍未得到解决。0019ORR和HOR催化剂质量降低说明书CN104221197A3/15页80020传统PEMFC催化剂所存在的另一个问题是质量降低。铂颗粒溶解和集块以及碳支持反应是质量降低的主要机制，并且都受到水的存在的促进。如果消除了碳支持和液体水，则许多质量降低问题将得到缓解。0021隔膜润湿更高温度下的反应动力学KINETICS更好，但是隔膜会干涸0022PEMFC。
25、的一个主要优点是其在低温下操作。但是通过提高温度，可以大大改进燃料电池性能。这主要是由于交换电流密度方面的改进，但是由于更好的热量和水管理，在效率方面也观察到性能改进。但是典型的PEMFC中的隔膜需要被润湿以便于离子转运。这是因为NAON标准PEMFC隔膜材料的质子传导率随着隔膜变干而降低，从而导致欧姆损耗的增加，并且最终导致设备故障。为了规避这一问题，必须具有外部润湿器以便在更高温度下运行PEMFC。此外，由于其具有含水隔膜，因此PEMFC在低于冰点的环境条件下还可能遭遇灾难性故障。规避这些限制需要开发新的隔膜材料，这是高度活跃的研究领域。但是当前还不存在既具有高性能又具有高温下的鲁棒操作的。
26、替代隔膜技术。质子交换隔膜所存在的这一问题促进了几种非传统的燃料电池设计的发展。0023非传统的燃料电池设计0024为了避免前面所讨论的问题，已经提出了全新的设备架构。这些设备架构包括所谓的“单腔室”设计和“无隔膜”设计。下面给出关于这些设备当中的少数几种的概述。0025单腔室燃料电池概念图3A和3B早在1950年代后期就已被考虑到。但是在1990年，单腔室设计通常产生了兴趣和争议。所述设备按照类似于传统PEMFC的方式运作，但是主要的不同之处在于，氢和氧被混合并且被馈送到设备的同一侧。其操作机制已被讨论过，但是所述设备能够实现大约1伏特和1到5MW/CM2的功率密度。所述设计的优点在于，其不。
27、需要密封并且可以简单地制作。但是由于氢也存在于外部电极处，因此在氢和氧之间存在显著的化学而非电化学反应速率，从而代表显著的效率损失。令人感兴趣的是还注意到，高湿度和低压力会减少这一不合期望的副反应。其他人后来开发出具有选择性催化剂的两侧设计图3B，其操作方式更类似于SOFC。后面的这一种设备也产生了大量兴趣并且引发了几方面的研究努力。0026另一种非传统的设计使用质量转运限制来使得燃料远离阴极并且使得氧化剂远离阳极。这些“无隔膜”设计不具有隔膜，但是其仍然需要离子的DC转运这通常是经过微流体通道中的层流场的扩散。燃料和氧化剂流在低REYNOLDS数RE10下的Y汇合处被合并。随着流体向下流经通。
28、道，燃料和氧化剂物质开始经过所述通道扩散，从而产生按照与传统燃料电池中的隔膜相当类似的方式运作的扩散区。这种设计的一个优点在于其简单性和紧凑的尺寸，但是其产生非常低的功率密度，燃料效率非常差，并且需要连续的液体流动并且可能还需要再循环。0027简而言之，这两种非传统的燃料电池设计都有一些独有的特征，但是都没有在不产生更严重问题比如低法拉第效率的情况下解决低温燃料电池技术所存在的关键问题。铂和NAON的高成本、低温HOR中毒、ORR和HOR催化剂质量降低、液体水的存在以及主动管理水的困难合在一起构成了阻碍PEMFC技术的重大的技术和可靠性障碍。0028能够避免这些问题的一种解决方案将是显著改变和。
29、增强低温燃料电池技术的前景的突破。说明书CN104221197A4/15页9发明内容0029提供本概要是为了以简化形式介绍将在后面的具体实施方式部分中进一步描述的一部分概念。本概要不意图标识出所要求保护的主题内容的关键特征，也不意图帮助确定所要求保护的主题内容的范围。0030在一个方面中，提供一种从燃料和氧化剂生成电力的方法。在一个实施例中，所述方法包括以下步骤0031A通过以下步骤将燃料固定在电容器的工作电极上0032将工作电极暴露于燃料，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及0033通过将工作电极偏置成带正电并且将电容器的对电极偏置成带负电而对电容器充电，其中电容器。
30、的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后而实施的；0034B在已将燃料固定在工作电极上之后将工作电极暴露于氧化剂；以及0035C通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力。0036在另一方面中，提供另一种从燃料和氧化剂生成电力的方法。在一个实施例中，所述方法包括以下步骤0037A通过以下步骤将氧化剂固定在电容器的工作电极上0038将工作电极暴露于氧化剂，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及0039通过将工作电极偏置成带负电并且将电容器的对电极偏置成带正电而对电容器充电，其中电容器的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器。
31、充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后而实施的；0040B在已将氧化剂固定在工作电极上之后将工作电极暴露于燃料；以及0041C通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力。附图说明0042参照后面结合附图做出的详细描述，本发明的前述各个方面和许多伴随的优点将变得更加显而易见并且得到更好的理解，其中0043图1A是PEMFC的示意图，图1B是被用来表示其物理过程以及利用所施加的电压或源测量单元对FC进行测试的等效电路图。这里的电容器是由于非法拉第电化学双层充电而导致的，RA和RC是由于ORR和HOR导致的法拉第电荷转移电阻。RM于是由于经过隔膜的质子转运而导致的串联电阻。0044图2是对应于多。
32、种FC类型的燃料重整。0045图3A和3B是单腔室混合气体燃料电池设计。图3A是具有非选择性电极的单侧气体暴露。图3B是具有选择性电极的两侧气体暴露。0046图4是无隔膜层流燃料电池的设计。0047图5A是对应于金属绝缘体金属MIM燃料电池的主要操作步骤1吸附在设备保持开路条件时，稀释在N2中的H2流入反应腔室、吸附以及解离。2HOR/充电电路闭合，并且从外部电力供应装置向金属绝缘体金属MIM设备施加电压。所吸附说明书CN104221197A5/15页10的氢原子被氧化。由所述电力供应装置支付的能量被储存在围绕所吸附的H的表面处和极化的电介质中的电场中。CMIM是设备的电容，RHOR是电荷转移。
33、电阻。3改变气相电路被断开，并且在设备上存在电压的同时利用惰性气体从腔室中清除氢气。空气或氧随后被流入到腔室中。随着氧与HADS相互作用，设备上的电压随后将升高VORR，从而增加使得电子流回到工作电极的附加驱动力。4ORR/放电电路随后被闭合，从而提供使得电子流经负载的路径。O2和2HADS与2E组合。对于理想的系统没有欧姆损耗、没有经过电介质的泄漏并且没有寄生反应，离开设备的能量将等于表面质子和氧反应形成水的能量减去用以剥离电子的能量。0048图5B示出了类似于图5A的方法和设备，但是没有被施加来偏置该设备的外部电压。相反，所述设备通过将工作电极暴露于燃料达到使得该设备被极化的程度而被充电。。
34、0049图6是对应于5A中示出的4步循环的理论响应与时间关系。其中描绘出电压、电流和功率与时间的关系并且为其加了标记以表明其所对应的步骤。0050图7是在盘上具有两个MIM层叠的旋转盘设计的示意图。在右侧示出了圆柱状设备的顶视图，在左侧示出了对应于两个不同时间的两个剖面图。应当提到的是，所述盘在顶部图和底部图之间旋转了180。所流动的电流是AC，并且具有在后面的图8中示出的波形。此外，MIM上方的多孔层可以被用来防止分隔物上的密封对MIM造成破坏。0051图8是来自图7中所示的设备的预期AC波形，其可以被调节到具有转换效率CE的标准60HZ正弦波，其中0CE1并且V0是经过预处理的信号的最大幅。
35、度。0052图9是对应于气流方法的实验设置。0053图10是金属绝缘体金属设备和样本固定器的细节。0054图11示出了根据这里所提供的实施例的用于提供燃料和氧化剂以便利用电容器生成电力的代表性方法。0055图12示出了利用连接到燃料和氧化剂递送系统的电容器的“填充床PACKEDBED”配置生成电力的示例性系统。0056图13A和13B示出了包括两个旋转工作电极和静止气相的示例性旋转设备系统。图13A是透视图，图13B是俯视图。0057图14A示出了三腔室旋转盘设备，其中燃料腔室、氧化剂腔室和排放物腔室被分开布置在旋转盘上方。图14B是图14A的设备的经过修改的形式，其中燃料腔室大于氧化剂和排放。
36、物腔室。0058图15A示出了“传送带”风格的设备，其中多个电容器被安放在皮带上，其在燃料区段与氧化剂区段分别是氢和空气之间移动电容器。图15B示出了可以与图15A的传送带系统一同使用的替换的“两侧”MIM设备。0059图16A和16B示出了双侧盘设备，其中使用机械支持件来支持被安放到所述支持件的顶侧和底侧的电容器。0060图17A和17B示出了具有增大面积ENHANCEDAREA工作电极的示例性设备配置。在图17A中示出了俯视图，在图17B中示出了剖面图。0061图18A和18B示出了用于旋转盘设备的方案，其中使用多个工作电极图18A并且使用多个气体腔室图18B来提高由所述设备生成的电力的频。
37、率。0062图19A和19B示出了圆柱状电极设计，其中各个电容器被安放到在燃料区段与氧说明书CN104221197A106/15页11化剂区段之间的旋转的圆柱体上。图19B是图19A的安放MIM的圆柱体的细节。0063图20提供了“三角轴杆”设计，其中三角轴杆具有安放在所述三角轴杆的全部三个表面上的电容器。0064图21示出了WANKEL类型系统，其中使用非对称的三表面轴杆来控制旋转轴杆系统中的摄入、压缩和排放。具体实施方式0065这里公开了一种新颖的无隔膜燃料电池其在这里也被称作“电容器”设计，其可以被用来直接生成交流AC电力或脉冲DC电力。所述电容器不需要离子转运、不需要液体水、不需要碳，。
38、并且在操作温度方面没有限制。0066在一个方面中，提供一种从燃料和氧化剂生成电力的方法。在一个实施例中，所述方法包括以下步骤0067A通过以下步骤将燃料固定在电容器的工作电极上0068将工作电极暴露于燃料，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及0069通过将工作电极偏置成带正电并且将电容器的对电极偏置成带负电而对电容器充电，其中电容器的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后而实施的；0070B在已将燃料固定在工作电极上之后将工作电极暴露于氧化剂；以及0071C通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力。0072传统的燃料电池。
39、具有两个电极专用阴极和专用阳极。其在电子移动经过外部电路并且同时稳定的质子流移动经过分开所述两个电极的内部隔膜时产生DC电力。与这一方案不同，在所公开的实施例中，相同的物理电极表面在阴极反应与阳极反应的位置之间交替，从而在电极暴露于不同的气相环境时，质子保留在电极上。气体可以由于以下原因发生改变流入不同的气体，将电极平移到不同的环境中，或者将电极旋转到不同的环境中。通过在催化剂下方添加一个电介质层用以帮助电极支持更高表面电荷密度和开关电路，所述设备产生具有净电力输出的脉冲DC或AC电流。0073所公开的设备由平面状金属绝缘体金属MIM“电容器”架构构成。顶部金属电极工作电极，WE被选择为对于H。
40、OR和ORR都具有催化活性，底部金属电极对电极，CE仅出于其电导率、粘附和便利性而被选择。对于示例性的设备，对于WE使用铂，并且对于CE使用铝或金。电介质层的选择非常重要，并且将在后面更加详细地讨论。设备通过图5A中示出的四个步骤按照循环方式操作。在最终步骤中的ORR之后，可以重复所述循环以产生脉冲DC电力，或者可以组合两个设备以产生AC电力。0074应当提到的是，对于图5A中所示出的示例性设备，HOR需要向该设备输入电力。其目标是使得ORR期间的电力输出多于HOR期间的电力输入。在图6中绘制出对应于图5A中所示的一个完整循环的预期电压、电流和功率与时间的关系。图5B中所示出的示例性设备不需要。
41、向该设备输入外部电力即不需要偏置。相反，所述设备通过燃料与工作电极的相互作用被充电，其将该设备充分地极化例如通过调节WE的费米能级，从而提供促进所述过程的余下步骤的已充电状态。说明书CN104221197A117/15页120075在步骤1期间，H2燃料流入反应腔室，其吸附在PT表面上并且在该处自发解离。所吸附的数量将由铂当量LOADING、弥散、H2的分压、任何竞争性被吸附物的存在以及催化剂表面的条件确定。在这一步骤期间没有显著的电流流动，并且设备上的电压几乎没有改变。0076在步骤2期间，施加电压，HOR继续产生HADS，电子流出WE电流流入WE，并且设备充电。由于是简单RC串联电路的充电。
42、，因此电流成指数地减小，并且电压在所施加的电压的数值下达到平稳。功率输入简单地是电流乘以电压。0077应当认识到，步骤1和2的排序可以反转，这是因为电容器可以在暴露于燃料之前被充电。但是不管顺序如何，步骤1和2的最终结果是相同的，即提供被固定例如被吸附的燃料或者在首先是氧化剂的过程中是氧化剂。0078在步骤3期间，利用惰性气体将氢从腔室中冲出以避免H2与O2的爆炸性混合的任何可能性，并且氧氧化剂被流入。由于电路仍然断开，因此不会有电流流动，HADS保留在表面上，但是电压由于氧的存在而升高。在理想情况下，电压的改变应当是123V。0079在步骤4电力输出步骤期间，电路被闭合并且ORR开始消耗HA。
43、DS。WE放电，从而拉动电子经过负载。凭借由于氧的存在而生成的额外驱动力ORR的自由能，在放电步骤期间存在提取出多于充电步骤的电力。对于恢复这一工作最为有利的条件是使得ORR缓慢地继续。具体来说，不应当处于在反应动力学方面受到限制的放电规则DISCHARGEREGIME中。这可以通过使得负载电阻较大来实现，从而实际上使得放电步骤表现出能斯特行为NERNSTIAN。0080增大该电路中的负载电阻的量值类似于在计时安培分析法或循环伏安法中增大质量转运电阻。通过使得反应转运受到限制，可以为反应的缓慢反应动力学给出其所需的时间。因此，WE总是与电极上的浓度处于平衡。其结果是，电压衰减的形状由能斯特方程。
44、决定，其随着表面浓度的降低成对数地减小。参照图6，由于电荷守恒，理论上在步骤2期间处于IT上方的面积应当等于步骤4期间处于IT下方的面积。此外，由于增大的电压，步骤4中的电力输出大于步骤2中的电力输入参见图6。简单的MIM设备由处于封装内部的不会比图5A的中间列中所示的结构复杂太多的结构构成，以便控制气相环境、温度等等。后面将对此做出更加详细的描述。0081在一个实施例中，对电容器充电的步骤是通过在没有施加附加偏压的情况下将工作电极暴露于燃料而导致的。如前所述，图5B不需要向设备输入外部电力即不需要偏置。应当认识到，虽然在这里所提供的许多示例性设备是在由外部电源充电的设备的情境中进行描述的例如。
45、图5A，但是任何此类设备也可以在没有外部电力的情况下实施，只要引入到工作电极的燃料或氧化剂足以对该设备充电即可。也就是说，在没有外部电力的情况下的充电可以通过选择燃料、WE、催化剂、CE和电介质来实现，从而使得电容器在暴露于燃料或者在首先是氧化剂的过程的情况下是氧化剂时被极化和充电。在图5B的情境中，这意味着步骤1和2实质上是单一步骤，这是因为将WE暴露于燃料或者在首先是氧化剂的过程中是氧化剂也会对电容器充电。0082在一个实施例中，对电容器充电的步骤包括在工作电极与对电极之间施加电压，正如图5A中所示出的那样。0083在一个实施例中，通过施加电压对电容器充电的步骤是在将工作电极暴露于燃料说明。
46、书CN104221197A128/15页13的步骤之前实施的。0084在一个实施例中，在将工作电极暴露于氧化剂的步骤之前，所述方法还包括断开在工作电极与对电极之间施加的电压的步骤。0085在一个实施例中，通过将工作电极暴露于燃料提供了工作电极上的吸附燃料。0086在一个实施例中，通过对电容器充电提供了工作电极上的被氧化或部分氧化的燃料以及对电极中的所储存的电子。0087在一个实施例中，通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力的步骤是通过以下步骤生成电力将对电极中的所储存的电子提供到工作电极上的吸附燃料，从而允许工作电极上的吸附燃料与氧化剂反应以产生氧化剂燃料产物。0088在前面的方面和实。
47、施例中描述了“首先是燃料”的设备。但是应当认识到其中首先将氧化剂应用于工作电极并且随后应用燃料以生成电力的设备。0089相应地，在一个方面中，提供一种“首先是氧化剂”的方法。所使用的电容器设备可以与“首先是燃料”的设备相同或不同，但是其结构基本上相同0090工作电极，其中工作电极包括用于氧化剂与燃料之间的电化学反应的催化剂；0091对电极；以及0092将工作电极与对电极分开的电介质。0093在一个实施例中，所述“首先是氧化剂”的方法包括以下步骤0094A通过以下步骤将氧化剂固定在电容器的工作电极上0095将工作电极暴露于氧化剂，其中工作电极包括用于燃料与氧化剂之间的电化学反应的催化剂；以及00。
48、96通过将工作电极偏置成带负电并且将电容器的对电极偏置成带正电而对电容器充电，其中电容器的电介质将对电极与工作电极分开，并且对电容器充电是在将工作电极暴露于燃料之前或之后而实施的；0097B在已将氧化剂固定在工作电极上之后将工作电极暴露于燃料；以及0098C通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力。0099应当认识到，虽然在这里主要描述了首先是燃料的设备，但是通过将所述方法调节成具有能够吸附氧化剂的工作电极并且在燃料之前将氧化剂应用到设备上，任何此类设备也可以被实施在首先是氧化剂的配置中。0100在一个实施例中，对电容器充电的步骤是通过在没有施加附加偏置的情况下将工作电极暴露于氧化剂而导。
49、致的。0101在一个实施例中，对电容器充电的步骤包括在工作电极与对电极之间施加电压。0102在一个实施例中，通过施加电压对电容器充电的步骤是在将工作电极暴露于氧化剂的步骤之前实施的。0103在一个实施例中，在将工作电极暴露于燃料的步骤之前，所述方法还包括断开在工作电极与对电极之间施加的电压的步骤。0104在一个实施例中，通过将工作电极暴露于氧化剂提供了工作电极上的吸附氧化剂。0105在一个实施例中，通过对电容器充电提供了工作电极上的被还原或部分还原的氧化剂以及对电极中的所储存的正电荷。说明书CN104221197A139/15页140106在一个实施例中，通过在工作电极与对电极之间连接电负载而生成电力的步骤是通过以下步骤生成电力将对电极中的所储存的正电荷提供到工作电极上的吸附氧化剂，从而允许工作电极上的吸附氧化剂与燃料反应以产生氧化剂燃料产物。0107燃料、氧化剂和电容器的构成0108现在将描述燃料、氧化剂和电容器的一般构成。0109燃料是电子的来源。典型的燃料是氢，但是本发明不限于使用氢燃料。但是利用氢作为燃料描述和/或示出了几个示例性实施例。应当认识到，在提到氢时仅仅是示例性的，在这样的实施例中可以用任何燃料来替代氢。0110在一个实施例中，所述燃料是以下各项当中的一项或多项的中性或离子形式氢H2或H；CO；N2；NO；NO2；硫；SO2；合成气；硫化氢；过氧。