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1、(10)申请公布号 CN 103641304 A (43)申请公布日 2014.03.19 CN 103641304 A (21)申请号 201310510873.2 (22)申请日 2013.10.26 C03C 3/095(2006.01) G21F 9/16(2006.01) G21F 9/22(2006.01) (71)申请人 溧阳市浙大产学研服务中心有限公 司 地址 213300 江苏省常州市溧阳市溧城镇东 门大街 67 号 (72)发明人 梅欣 (74)专利代理机构 南京天翼专利代理有限责任 公司 32112 代理人 黄明哲 (54) 发明名称 包括CeO2的铍硅酸盐玻璃及处理放射。
2、性废液 的方法 (57) 摘要 本发明公开了一种铍硅酸盐玻璃， 包括质量 百分比表示的以下成分 ： a)SiO2： 42-49 ； b)BeO ： 15-20 ； c)Na2O ： 11-14 ； d)Al2O3： 5-10 ； e) 至 少 一 种过渡元素的氧化物 ： 3-6.5 ； f)CeO2： 3-6.5 ； g) 至少一种锕系元素氧化物， 例如 UO2、 ThO2、 Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 3-6.5 ； h)HfO2： 5-8。该玻璃对辐 射具有极高的稳定性、 极好的机械强度、 极高的抗 化学腐蚀能力， 该玻璃可以在体积缩小的情况下 很好的密封、 保存、 。
3、隔离废液。 (51)Int.Cl. 权利要求书 1 页 说明书 3 页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书1页 说明书3页 (10)申请公布号 CN 103641304 A CN 103641304 A 1/1 页 2 1. 一种包括 Fe2O3 的铍硅酸盐玻璃， 其特征在于， 包括质量百分比表示的以下成分 ： a)SiO2： 42-49 b)BeO ： 15-20 c)Na2O ： 11-14 d)Al2O3： 5-10 e) 至少一种过渡元素的氧化物 ： 3-6.5 ； f)CeO2： 3-6.5 ； g) 至少一种锕系元素氧化物， 例如 UO2、 Th。
4、O2、 Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 3-6.5 ； h)HfO2： 5-8 ； 并且， 所述玻璃的组成成分的重量百分比进一步地满足下列不等式 ： (1)SiO2+Al2O3 60 (2)71 SiO2+BeO+Na2O 85.5 (3)BeO/Na2O 1.3。 2. 如权利要求 1 所述的玻璃， 其特征在于， BeO 的含量为 16 19%。 3. 如权利要求 1 所述的玻璃， 其特征在于， BeO 的含量为 19%。 4. 如权利要求 1 所述的玻璃， 其特征在于， CeO2 的含量为 4.5 5.5%。 5. 一种处理中等放射性的放射性废液的方法， 其中， 将选择性。
5、添加有焙烧助剂的所述 废液焙烧， 从而获得焙烧产物， 然后将玻璃化助剂添加到所述焙烧产物中， 在水冷坩埚中将 所述焙烧产物和所述玻璃化助剂熔化， 得到玻璃熔料， 然后将所述玻璃熔料冷却， 由此获得 上述任一项权利要求所述的铍硅酸盐玻璃。 权 利 要 求 书 CN 103641304 A 2 1/3 页 3 包括 CeO2的铍硅酸盐玻璃及处理放射性废液的方法 技术领域 0001 本发明涉及一种用于核反应堆装置中密封、 保存、 隔离放射性废液的铍硅酸盐玻 璃。 背景技术 0002 在核反应堆等核燃料再生设备中会产生中等放射性的放射性废水， 目前主要通过 沥青化或水泥固化来处理。 但是， 采用沥青处。
6、理有几个主要缺点 ： 稳定性降低， 易着火， 使用 范围有限， 机械强度低。采用水泥处理的费用适中、 运用简单、 机械强度好， 稳定性持久。但 是水泥固化有二个显著的缺点 ： 包覆后废料体积加倍 ； 影响所获得材料的预期寿命。 0003 另外， 现在人们也在研究采用玻璃密封放射性废液， 由于其具有无定形状态， 因此 相比常用的沥青和水泥具有明显优点。但是由于玻璃是亚稳态材料， 由于钠等碱性元素的 存在， 导致玻璃对化学侵蚀的敏感性较强， 造成玻璃基体改变， 密封稳定性不好。为了部分 抵消钠的有害作用， 在石英玻璃中加入硼， 从而提供称作 “硼硅酸盐玻璃” 的玻璃。但是， 硼 硅酸盐玻璃的稳定性。
7、、 机械强度以及抗腐蚀能力仍不能满足人们密封中等放射性废液的需 要。 发明内容 0004 本发明公开了一种铍硅酸盐玻璃， 其对辐射具有极高的稳定性、 极好的机械强度、 极高的抗化学腐蚀能力， 该玻璃可以在体积缩小的情况下很好的密封、 保存、 隔离废液。 0005 本发明的铍硅酸盐玻璃包括质量百分比表示的以下成分 ： 0006 a)SiO2： 42-49 0007 b)BeO ： 15-20 0008 c)Na2O ： 11-14 0009 d)Al2O3： 5-10 0010 e) 至少一种过渡元素的氧化物 ： 3-6.5 ； 0011 f)CeO2： 3-6.5 ； 0012 g) 至少一种。
8、锕系元素氧化物， 例如 UO2、 ThO2、 Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 3-6.5 ； 0013 h)HfO2： 5-8 ； 0014 并且， 所述玻璃的组成成分的重量百分比进一步地满足下列不等式 ： 0015 (1)SiO2+Al2O3 60 0016 (2)71 SiO2+BeO+Na2O 85.5 0017 (3)BeO/Na2O 1.3。 0018 在优选实施例中， 所述玻璃中 BeO 的含量为 16 19% ； 更优选 19%。 0019 在优选实施例中 CeO2的含量为 4.5 5.5%。 0020 本发明还公开了一种处理中等放射性的放射性废液的方法， 其中。
9、， 将选择性添加 有焙烧助剂的所述废液焙烧， 从而获得焙烧产物， 然后将玻璃化助剂添加到所述焙烧产物 说 明 书 CN 103641304 A 3 2/3 页 4 中， 在水冷坩埚中将所述焙烧产物和所述玻璃化助剂熔化， 得到玻璃熔料， 然后将所述玻璃 熔料冷却， 由此获得上述铍硅酸盐玻璃。 0021 本发明的玻璃具有特殊组成的成分及范围， 首先具有常规硅酸盐玻璃均包括的 SiO2、 Na2O、 Al2O3， 保证玻璃的常规性能， 在此基础上， 本发明的玻璃具有 BeO， Be 元素很好的 抵销了玻璃中 Na 元素对其化学腐蚀性带来的不利影响， 极大地增强了玻璃的稳定性和耐 腐蚀能力， 这是现有。
10、技术中尚未发现的， 包括 HfO2很大程度的增强了机械强度， 也是现有技 术中尚未有人采用的 ； 另外， 由于具有过渡元素氧化物、 稀土氧化物和锕系元素氧化物， 有 利的增强了其稳定性和抗腐蚀能力。 与现有技术中的硼硅酸盐玻璃适合密封高放射性废液 不同， 本发明的铍硅酸盐玻璃始于密封中等放射性的放射性废液。采用本发明的玻璃密封 中等放射性废料， 克服了沥青处理或水泥胶结有关的缺陷。 另外， 本发明的玻璃可以容易地 通过下文所述的焙烧、 水冷坩埚玻璃化类型的方法获得。 具体实施方式 0022 下面结合具体实施方式详细描述本发明的铍硅酸盐。 0023 本发明的铍硅酸盐玻璃包括质量百分比表示的以下成。
11、分 ： 0024 a)SiO2： 42-49 0025 b)BeO ： 15-20 0026 c)Na2O ： 11-14 0027 d)Al2O3： 5-10 0028 e) 至少一种过渡元素的氧化物， 优选 Fe2O3、 Cr2O3、 MnO2、 TcO2、 RuO2： 3-6.5 ； 0029 f) 至少一种稀土氧化物， 优选为， La2O3、 Nd2O3、 Gd2O3、 Pr2O3、 CeO2： 3-6.5 ； 0030 g) 至少一种锕系元素氧化物， 例如 UO2、 ThO2、 Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 3-6.5 ； 0031 h)HfO2： 5-8 ； 0。
12、032 并且， 所述玻璃的组成成分的重量百分比进一步地满足下列不等式 ： 0033 (1)SiO2+Al2O3 60 0034 (2)71 SiO2+BeO+Na2O 85.5 0035 (3)BeO/Na2O 1.3。 0036 实施例 1 ： 0037 本发明的铍硅酸盐玻璃包括质量百分比表示的以下成分 ： 0038 a)SiO2： 45 0039 b)BeO ： 16 0040 c)Na2O ： 11 0041 d)Al2O3： 5 0042 e) 至少一种过渡元素的氧化物 ： 5 ； 0043 f)CeO2： 5 ； 0044 g) 至少一种锕系元素氧化物， 例如 UO2、 ThO2、 。
13、Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 5 ； 0045 h)HfO2： 8。 0046 实施例 2 0047 本发明的铍硅酸盐玻璃包括质量百分比表示的以下成分 ： 说 明 书 CN 103641304 A 4 3/3 页 5 0048 a)SiO2： 46 0049 b)BeO ： 16 0050 c)Na2O ： 11 0051 d)Al2O3： 5 0052 e) 至少一种过渡元素的氧化物， 优选 Fe2O3、 Cr2O3、 MnO2、 TcO2、 RuO2： 4.5 ； 0053 f)CeO2： 5.5 ； 0054 g) 至少一种锕系元素氧化物， 例如 UO2、 ThO2、。
14、 Am2O3、 PuO2、 CmO2、 NpO2： 5 ； 0055 h)HfO2： 7。 0056 实施例 3 0057 本发明的铍硅酸盐玻璃包括质量百分比表示的以下成分 ： 0058 a)SiO2： 45 0059 b)BeO ： 19 0060 c)Na2O ： 11 0061 d)Al2O3： 5 0062 e) 至少一种过渡元素的氧化物， 优选 Fe2O3、 Cr2O3、 MnO2、 TcO2、 RuO2： 3.5 ； 0063 f)CeO2： 4.5 ； 0064 g)UO2： 5 ； 0065 h)HfO2： 7。 0066 本发明还公开了一种处理中等放射性的放射性废液的方法， 。
15、其中， 将选择性添加 有焙烧助剂的所述废液焙烧， 从而获得焙烧产物， 然后将玻璃化助剂添加到所述焙烧产物 中， 在水冷坩埚中将所述焙烧产物和所述玻璃化助剂熔化， 得到玻璃熔料， 然后将所述玻璃 熔料冷却， 由此获得上述铍硅酸盐玻璃。 0067 其中所述焙烧助剂选自硝酸铝、 硝酸铁、 硝酸锆、 稀土硝酸盐、 或它们的混合物。 其 中所述焙烧助剂是硝酸铝和硝酸铁的混合物。所述焙烧产物和所述玻璃化助剂的熔化在 1,200到 1,300、 优选 1,250的温度下进行。 0068 本发明的玻璃首先具有常规硅酸盐玻璃均包括的 SiO2、 Na2O、 Al2O3， 保证玻璃的常 规性能， 在此基础上， 本。
16、发明的玻璃具有 BeO， 铍相比硼可以更好的抵销玻璃中 Na 元素对其 化学腐蚀性带来的不利影响， 且不会产生寄生效应， 极大地增强了玻璃的稳定性和耐腐蚀 能力， 这是现有技术中尚未发现的。玻璃中包括的 HfO2可以增强其机械强度 ； 另外， 由于具 有过渡元素氧化物、 稀土氧化物和锕系元素氧化物， 增强了其稳定性和抗腐蚀能力。 0069 从以上对本发明的描述可明显得知， 本发明可以以许多形态来进 行变化。 而这些 变化将不能被认为超过了本发明的技术思想和范围。 并且， 对于本领域技术人员而言， 这些 显而易见的变型方式都包括在本发明保护的范围之内。 说 明 书 CN 103641304 A 5 。