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1、10申请公布号CN104046010A43申请公布日20140917CN104046010A21申请号201410093442522申请日2014031413159541520130315EPC08L77/06200601C08L51/00200601C08L23/06200601C08K13/02200601C08K5/3435200601C08K5/09200601C08K5/098200601C08K3/0420060171申请人EMS专利股份公司地址瑞士埃姆斯72发明人弗里德里希塞维林布勒74专利代理机构北京柏杉松知识产权代理事务所普通合伙11413代理人王春伟刘继富54发明名称聚酰胺。
2、模塑料及由其制造的模塑制品57摘要本发明涉及一种由聚酰胺PAMACM12、聚酰胺PAPACM12、聚酰胺PAMACM10、聚酰胺PAPACM10、聚酰胺PAMACM14、聚酰胺PAPACM14以及其混合物和共聚酰胺制成的聚酰胺模塑料，其中，聚酰胺PAMACM12由双3甲基4氨基环己基甲烷MACM和十二烷二酸制成，聚酰胺PAPACM12由双4氨基环己基甲烷PACM和十二烷二酸制成，聚酰胺PAMACM10由双3甲基4氨基环己基甲烷和癸二酸制成，聚酰胺PAPACM10由双4氨基环己基甲烷和癸二酸制成，聚酰胺PAMACM14由双3甲基4氨基环己基甲烷和十四烷二酸制成，聚酰胺PAPACM14由双4氨基环。
3、己基甲烷和十四烷二酸制成。此外，所述模塑料包含官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物作为冲击改性剂以及可能地其它添加剂。而且，本发明还涉及由该聚酰胺模塑料制造的模塑制品。30优先权数据51INTCL权利要求书2页说明书11页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书2页说明书11页10申请公布号CN104046010ACN104046010A1/2页21一种聚酰胺模塑料，其包含A相对于组分A至C的总和而言，82重量至96重量的选自以下的至少一种聚酰胺由双3甲基4氨基环己基甲烷和十二烷二酸制成的聚酰胺PAMACM12，由双4氨基环己基甲烷和十二烷二酸制成的聚酰胺PAPACM12，。
4、由双3甲基4氨基环己基甲烷和癸二酸制成的聚酰胺PAMACM10，由双4氨基环己基甲烷和癸二酸制成的聚酰胺PAPACM10，由双3甲基4氨基环己基甲烷和十四烷二酸制成的聚酰胺PAMACM14，由双4氨基环己基甲烷和十四烷二酸制成的聚酰胺PAPACM14以及其混合物和共聚酰胺，B相对于组分A至C的总和而言，4重量至18重量的官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物作为冲击改性剂，以及C相对于组分A至C的总和而言，0重量至8重量的其它添加剂，组分A至C共计100重量。2根据权利要求1所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，由所述聚酰胺模塑料制造的试件具有根据ASTMD1003在2MM厚的圆板上所测量的至多30。
5、、特别是至多20的雾度。3根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，由所述聚酰胺模塑料制造的试件具有根据ISO179所测量的至少40KJ/M2、优选至少50KJ/M2、特别优选至少60KJ/M2的CHARPY缺口冲击强度。4根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，由所述聚酰胺模塑料制造的试件具有分别根据ISO527所测量的至少30MPA、优选至少40MPA的撕裂强度和/或至少80、优选至少100、特别优选至少115的断裂伸长率。5根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，由所述聚酰胺模塑料制造的试件具有根据ASTMD1003在2MM厚的圆板上所测量的。
6、至少75、优选至少85、特别优选至少90的透光率。6根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，分别相对于组分A至C的总和而言，所述聚酰胺模塑料包含84重量至96重量、特别是85重量至95重量的所述聚酰胺。7根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，分别相对于组分A至C的总和而言，所述聚酰胺模塑料包含4重量至16重量、特别是5重量至15重量的所述官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物。8根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，所述官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物具有20重量至45重量、优选25重量至40重量、特别优选25重量至35重量的比例的苯乙。
7、烯。9根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，所述官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物具有分别根据ISO1133在275和5KG下所测量的90CCM/10分钟至160CCM/10分钟、优选100CCM/10分钟至150CCM/10分钟、特别优选110CCM/10分钟至140CCM/10分钟的熔体体积流动速率。10根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，所述官能化苯乙权利要求书CN104046010A2/2页3烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物具有10重量至23重量、优选11重量至20重量、特别优选14重量至19重量的官能化比例。11根据前述权利要求中任一项所述的聚酰。
8、胺模塑料，其特征在于，所述官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物是至少部分地经不饱和羧酸和/或不饱和羧酸衍生物、特别是经马来酸酐接枝的。12根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料，其特征在于，所述添加剂选自无机和有机稳定剂，特别是抗氧化剂、抗臭氧剂、光保护剂、UV稳定剂、UV吸收剂或UV阻断剂、润滑剂、着色剂、标记剂、颜料、炭黑、石墨、二氧化钛、硫化锌、氧化锌、硫酸钡、光致变色剂、抗静电剂、脱模剂、光学增亮剂、含卤素的阻燃剂、无卤素的阻燃剂、天然层状硅酸盐、合成层状硅酸盐以及其混合物，并优选地以相对于总的聚酰胺模塑料而言01重量至6重量、特别优选02重量至4重量的量包含，每种单独的添加剂的。
9、量为至多3重量。13一种模塑制品，其是可由根据前述权利要求中任一项所述的聚酰胺模塑料制造的。14根据权利要求13所述的模塑制品，其特征在于，所述模塑制品选自眼镜部件，特别是眼镜架或眼镜腿，特别是用于安全护目镜、运动护目镜或滑雪护目镜，观察镜，通流计，爆破片，容器，壳体或壳体部件，特别是用于剃须用具、脱毛用具、测量装置、红外钥匙、移动电话、便携式播放装置、个人数字助理PDA、智能电话或存储介质例如U盘。15根据权利要求1至12中任一项所述的模塑料用于制造眼镜部件，特别是眼镜架或眼镜腿，特别是用于安全护目镜、运动护目镜或滑雪护目镜，观察镜，通流计，爆破片，容器，壳体或壳体部件，特别是用于剃须用具、。
10、脱毛用具、测量装置、红外钥匙、移动电话、便携式播放装置、个人数字助理PDA、智能电话或存储介质例如U盘的用途。权利要求书CN104046010A1/11页4聚酰胺模塑料及由其制造的模塑制品技术领域0001本发明涉及一种由聚酰胺PAMACM12、聚酰胺PAPACM12、聚酰胺PAMACM10、聚酰胺PAPACM10、聚酰胺PAMACM14、聚酰胺PAPACM14以及其混合物和共聚酰胺制成的聚酰胺模塑料，其中，聚酰胺PAMACM12由双3甲基4氨基环己基甲烷MACM和十二烷二酸制成，聚酰胺PAPACM12由双4氨基环己基甲烷PACM和十二烷二酸制成，聚酰胺PAMACM10由双3甲基4氨基环己基甲烷。
11、和癸二酸制成，聚酰胺PAPACM10由双4氨基环己基甲烷PACM和癸二酸制成，聚酰胺PAMACM14由双3甲基4氨基环己基甲烷MACM和十四烷二酸制成，聚酰胺PAPACM14由双4氨基环己基甲烷PACM和十四烷二酸制成。此外，所述模塑料包含官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物作为冲击改性剂以及可能地其它添加剂。而且，本发明还涉及由该聚酰胺模塑料制造的模塑制品。背景技术0002在具有高透光率的透明聚酰胺领域中，已知两种类型的聚合物仅具有玻璃化转变温度的非晶聚合物及具有玻璃化转变温度和熔点的微晶聚合物。根据ISO11357在20K/分钟的加热速率下在动态差示量热法差示扫描量热法，DSC中显示出至。
12、多3J/G、优选至多1J/G的熔化热的聚酰胺称为非晶的。0003从EPAO725101中已知具有高的耐化学性和耐热性并且相对于疲劳载荷而言具有优异的动态载荷能力的非晶透明聚酰胺模塑料，其由MACM双4氨基3甲基环己基甲烷和十二烷二酸构成。总体而言，在EPAO725101中仅提及了冲击改性剂作为可能的添加剂。0004从EP1369447A1中已知基于PACM和MACM的混合物并且具有改善的透明度的透明聚酰胺模塑料。尤其提及了冲击改性剂作为可能的添加剂，优选乙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯或者经马来酸酐接枝的聚乙烯或聚丙烯。发明内容0005由此出发，本发明的一个目的在于提供相对于现有技术在机械性能和光学性。
13、能两个方面均改善的冲击改性聚酰胺模塑料。在光学性能方面，这特别是涉及使由根据本发明的冲击改性聚酰胺模塑料制造的模塑制品的不透明度雾度最小化和使由根据本发明的冲击改性聚酰胺模塑料制造的模塑制品的透射性最大化。0006该目的通过具有权利要求1所述特征的聚酰胺模塑料以及通过具有权利要求13所述特征的模塑制品来实现。在权利要求15中，指出了根据本发明的用途，进一步的从属权利要求揭示了有利的发展。0007根据本发明，提供了聚酰胺模塑料，其包含以下组分0008A相对于组分A至C的总和而言，82重量至96重量选自以下的至少一种聚酰胺说明书CN104046010A2/11页50009由双3甲基4氨基环己基甲烷。
14、和十二烷二酸制成的聚酰胺PAMACM12，0010由双4氨基环己基甲烷和十二烷二酸制成的聚酰胺PAPACM12，0011由双3甲基4氨基环己基甲烷MACM和癸二酸制成的聚酰胺PAMACM10，0012由双4氨基环己基甲烷PACM和癸二酸制成的聚酰胺PAPACM10，0013由双3甲基4氨基环己基甲烷MACM和十四烷二酸制成的聚酰胺PAMACM14，0014由双4氨基环己基甲烷PACM和十四烷二酸制成的聚酰胺PAPACM14以及0015其混合物和共聚酰胺，0016B相对于组分A至C的总和而言，4重量至18重量的官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物作为冲击改性剂，以及0017C相对于组分A至C的。
15、总和而言，0重量至8重量的其它添加剂，0018组分A至C共计100重量。具体实施方式0019所述聚酰胺模塑料基本上可以包含其它组分但优选由组分A至C组成。0020所提及的聚酰胺与根据本发明的冲击改性剂的组合导致模塑制品具有改善的机械性能，并且出人意料地，同时光学性能几乎未受损。特别地，根据本发明，由于聚酰胺模塑料的组合物，可以防止由其制造的模塑制品的散射性雾度高的增加。0021根据本发明的聚酰胺模塑料产生具有非常好的机械性能的模塑制品。0022因此，由根据本发明的聚酰胺模塑料制造的试件优选地具有至少40KJ/M2、优选至少50KJ/M2、特别优选至少60KJ/M2的CHARPY缺口冲击强度。缺。
16、口冲击强度根据ISO179进行确定。0023此外，由所述聚酰胺模塑料制造的试件优选地具有至少30MPA、特别优选至少40MPA的撕裂强度和/或优选至少80、优选至少100、特别优选至少115的断裂伸长率。这些机械性能分别根据ISO527确定。0024特别出人意料地，由根据本发明的聚酰胺模塑料制造的试件具有根据ASTMD1003在2MM厚的圆板上所测量的优选至多30、特别优选至多20的雾度。0025由所述聚酰胺模塑料制造的试件优选地具有至少75、优选至少85、特别优选至少90的透光率。这里同样地，测量根据ASTMD1003在2MM厚的圆板上进行。0026在一个优选的实施方案中，分别相对于组分A至。
17、C的总和而言，根据本发明的聚酰胺模塑料具有84重量至96重量、特别优选85重量至95重量的比例的聚酰胺。0027进一步优选地，分别相对于组分A至C的总和而言，聚酰胺模塑料具有4重量至16重量、特别优选5重量至15重量的官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物。0028苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物涉及由乙烯/丁烯嵌段和两个苯乙烯嵌段制成的线性三嵌段共聚物SEBS。0029一个优选的实施方案是，官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物中苯乙说明书CN104046010A3/11页6烯的比例优选为20重量至45重量，特别优选25重量至40重量，非常特别优选25重量至35重量。0030官能化苯乙烯乙烯。
18、/丁烯苯乙烯嵌段共聚物优选地具有90CCM/10分钟至160CCM/10分钟、特别优选100CCM/10分钟至150CCM/10分钟、非常特别优选110CCM/10分钟至140CCM/10分钟的熔体体积流动速率。熔体体积流动速率根据ISO1133在275和5KG下测量。0031官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物应理解为通过酸改性官能化的苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯共聚物。该酸改性是通过用不饱和羧酸和/或不饱和羧酸衍生物、优选选自不饱和羧酸酯和不饱和羧酸酐的羧酸衍生物，特别是用选自丙烯酸、甲基丙烯酸、乙基丙烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、乌头酸、四氢化邻苯二甲酸和/或丁烯基琥珀酸的不饱和羧酸。
19、和/或其酸酐接枝来实现的，即苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物在分子中包含接枝的不饱和羧酸和/或不饱和羧酸衍生物。进行苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物的接枝的条件对于本领域技术人员来说是常识。0032官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物中不饱和羧酸和/或不饱和羧酸衍生物的比例优选为10重量至23重量，特别优选11重量至20重量，非常特别优选14重量至19重量。0033在另一个实施方案中，冲击改性剂由官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物部分和未官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物部分构成。官能化嵌段共聚物的官能化比例以及官能化嵌段共聚物和未官能化嵌段共聚物各自的比例因此选择为使得对于冲击改性。
20、剂而言产生总共优选10重量至23重量、特别优选11重量至20重量、非常特别优选14重量至19重量的官能化比例。0034特别优选地，苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物的酸改性是用马来酸酐来实现的，官能化苯乙烯乙烯/丁烯苯乙烯嵌段共聚物的马来酸酐比例优选为10重量至23重量，特别优选11重量至20重量，非常特别优选14重量至19重量。0035聚酰胺中所使用的单体涉及凝固点为7至1的双3甲基4氨基环己基甲烷缩写为MACMCAS编号6864375，商品名例如LAROMINC260，制造商例如BASF、熔点为335至44的双4氨基环己基甲烷缩写为PACMCAS编号1761713，商品名例如DICYKAN，。
21、制造商例如BASF、熔点为130的1,12十二烷二酸CAS编号693232，制造商例如荷兰的INVISTABV、熔点为134至135的1,10癸二酸CAS编号111206，参考来源例如德国的HELMAG和熔点为126至127的1,14十四烷二酸CAS编号821385，制造商例如中国的CATHAYINDUSTRIALBIOTECHLTD。0036根据ISO307在间甲酚中所测量的聚酰胺的相对黏度为150至22，优选155至195，特别优选160至190，非常特别优选165至180。0037为调节所需的相对黏度，还可以混入具有不同相对黏度的聚酰胺。0038根据11357所测量的聚酰胺的玻璃化转变温。
22、度为132至165，优选137至158。0039在根据本发明的共聚酰胺中，优选PAMACM12/PACM12、PAMACM10/PACM10和PAMACM14/PACM14。0040优选地，调节共聚酰胺中PACM与MACM的比例使得它们是非晶的。说明书CN104046010A4/11页70041在根据本发明的一种特别优选的共聚酰胺PAMACM12/PACM12中，二胺PACM的比例为0摩尔至100摩尔，优选0摩尔至85摩尔，特别优选0摩尔至55摩尔，非常特别优选01摩尔至50摩尔，两种二胺组分MACM和PACM的比例总和为100摩尔。在PAMACM12/PACM12中总是使用100摩尔的十二烷。
23、二酸作为二酸。0042优选地调节共聚酰胺MACM12/PACM12中PACM与MACM的比例使得其为非晶的。0043关于可能的添加剂，根据本发明的聚酰胺模塑料是不受限制的。当然，这里可以包含所有目前用于聚酰胺模塑料的添加剂。优选地，所述添加剂选自无机和有机稳定剂，特别是抗氧化剂、抗臭氧剂、光保护剂、UV稳定剂、UV吸收剂或UV阻断剂、润滑剂、着色剂、标记剂、颜料、炭黑、石墨、二氧化钛、硫化锌、氧化锌、硫酸钡、光致变色剂、抗静电剂、脱模剂、光学增亮剂、含卤素的阻燃剂、无卤素的阻燃剂、天然层状硅酸盐、合成层状硅酸盐以及其混合物。相对于总的聚酰胺模塑料而言，添加剂优选以01重量至6重量、特别优选02。
24、重量至4重量的量包含。因而优选地，每种单独的添加剂的量为至多3重量。0044根据本发明，还提供了可由上述聚酰胺模塑料制造的模塑制品。所述模塑制品因此优选选自眼镜部件，特别是眼镜架或眼镜腿，特别是用于安全护目镜、运动护目镜或滑雪护目镜，观察镜，通流计，爆破片，容器，壳体或壳体部件，特别是用于剃须用具、脱毛用具、测量装置、红外钥匙、移动电话、便携式播放装置、个人数字助理PDA、智能电话或存储介质例如U盘。0045根据本发明的模塑料用于制造眼镜部件，特别是眼镜架或眼镜腿，特别是用于安全护目镜、运动护目镜或滑雪护目镜，观察镜，通流计，爆破片，容器，壳体或壳体部件，特别是用于剃须用具、脱毛用具、测量装置。
25、、红外钥匙、移动电话、便携式播放装置、个人数字助理PDA、智能电话或存储介质例如U盘。0046旨在参照随后的实施例详细描述根据本发明的主题，而不希望将实施例限制于此处所示的具体实施方案。0047根据本发明的聚酰胺模塑料的制备0048随后的制备描述用作举例说明，而不打算限制本发明的范围。0049对于聚酰胺模塑料的制备，将组分在普通混配机，例如单螺杆或双螺杆挤出机或螺杆捏合机上混合。从而将组分单独地计量加入进料中或以干共混物的形式供给。0050添加剂可直接地或以母料的形式使用。母料的载体材料优选地涉及聚烯烃或聚酰胺。在聚酰胺中，特别合适的有PA6、PA12、PA6/12或聚酰胺A本身。0051对于。
26、干共混物的制备，将干燥的颗粒和可能地其它添加剂混合在一起。借助滚筒混合器、筒箍混合器或滚筒干燥器使该混合物均匀化10至40分钟。为了避免吸潮，这可以在干燥的保护气体下进行。0052混配在230至295的设定料筒温度下进行。在喷嘴的前面可以施加真空或者可以以气压方式进行脱气。熔体以股的形式排出，在10至80的水浴中冷却，然后造粒。颗粒在80至120下在氮气下或在真空中干燥12至24小时达到低于01重量的含水量。0053由根据本发明的聚酰胺模塑料制造试件0054在ARBURG公司的ALLROUNDER420C1000250型注塑机上制造试件。因此使用230至295的上升料筒温度。模具温度为80。在。
27、用于测量透光率和雾度的圆板的情况下，说明书CN104046010A5/11页8使用经抛光的模具。0055试件在干燥状态下使用，为此，注塑后将其在干燥的环境中即在硅胶上在室温下储存至少48H。0056根据以下标准并在由根据上述方法制备的聚酰胺模塑料所制得的以下试件上实施测量。0057相对黏度0058ISO3070059颗粒006005G，在100ML间甲酚中0061温度200062按照标准的第11部分根据RVT/T0计算相对黏度RV。0063玻璃化转变温度TG0064ISO113570065颗粒0066在20K/分钟的加热速率下实施差示扫描量热法DSC。根据“半高宽”方法确定以TG指示的玻璃化转。
28、变范围的中心。0067熔体体积流动速率MVR0068ISO11330069颗粒0070温度2750071载荷5KG0072撕裂强度和断裂伸长率0073ISO527，拉伸速度50MM/分钟0074ISO试件，标准ISO/CD3167，A1型，17020/104MM，0075温度230076CHARPY缺口冲击强度0077ISO179/EA0078ISO试件，标准ISO/CD3167，B1型，80104MM，0079温度2300801非仪表化，2仪表化0081透光率和雾度0082ASTMD10030083圆板，厚度2MM，半径375MM0084温度230085测量装置采用C型CIE光的BYKGAR。
29、DNER公司的HAZEGARDPLUS。透光率和雾度值以照射光量的表示。0086下面，首先列出用于比较例和根据本发明的实施例的材料。0087因此，表1首先示出了所用聚酰胺的类型。0088表1说明书CN104046010A6/11页900890090RV相对黏度0091在表2中列出了实施例和比较例中所用的冲击改性剂和添加剂。0092表20093说明书CN104046010A7/11页100094在表3中在机械性能撕裂强度、断裂伸长率和CHARPY缺口冲击强度以及光学性能透光率、雾度方面比较了根据本发明的聚酰胺模塑料与从现有技术已知的聚酰胺模塑料。0095表30096说明书CN104046010A。
30、108/11页110097SCZ冲击改性剂0098具有10重量或12重量根据本发明的冲击改性剂的根据本发明的聚酰胺模塑料实施例1至5表现出非常好的缺口冲击值以及同时良好的雾度值。0099当使用3重量根据本发明的冲击改性剂时比较例7，导致聚酰胺模塑料的缺口冲击强度过低，而在20重量根据本发明的冲击改性剂下比较例8，雾度值过高。0100在表4中，在机械和光学性能方面考察了由PAMACM12与各种不是根据本发明的冲击改性剂制得的聚酰胺模塑料。0101表40102说明书CN104046010A119/11页120103与根据本发明的冲击改性剂实施例1至5相比，比较例9至18的聚酰胺模塑料中使用的冲击改。
31、性剂在较小的程度上改善缺口冲击强度，此外还导致雾度极大地增加。0104冲击改性剂B2比较例9和10涉及如现有技术EP1369447A1中推荐的乙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯。然而，与实施例2和1的根据本发明的聚酰胺模塑料相比，其导致不平衡的缺口冲击强度和雾度的组合。0105冲击改性剂B7、B9和B10同样涉及EP1369447A1中推荐的冲击改性剂，即，用马来酸酐改性的聚乙烯或聚丙烯。然而，它们全都导致极其高的雾度值。0106在表5中，在机械和光学性能方面考察了具有如现有技术中使用的聚酰胺组分的聚酰胺模塑料。0107表50108说明书CN104046010A1210/11页130109比较例19至22示出了根据本发明的冲击改性剂B1与不是根据本发明的聚酰胺的组合的效果。在这些聚酰胺中，根据本发明的冲击改性剂甚至导致具有不可用地高的雾度值和极其低的透光率值的聚酰胺模塑料。0110在表6中，在机械性能方面比较了具有一定比例炭黑的根据本发明的聚酰胺模塑料与不具有根据本发明的冲击改性剂的现有技术聚酰胺模塑料比较例25，并由此既显示出断裂伸长率的改善以及缺口冲击强度的大大改善实施例23和24。0111表60112说明书CN104046010A1311/11页14说明书CN104046010A14。