《一种聚晶金刚石烧结方法.pdf》由会员分享，可在线阅读，更多相关《一种聚晶金刚石烧结方法.pdf（9页珍藏版）》请在专利查询网上搜索。
1、(10)申请公布号 CN 104014280 A (43)申请公布日 2014.09.03 C N 1 0 4 0 1 4 2 8 0 A (21)申请号 201410273051.1 (22)申请日 2014.06.18 B01J 3/06(2006.01) (71)申请人吉林大学 地址 130012 吉林省长春市前进大街2699 号吉林大学原子与分子物理研究所 (72)发明人贾晓鹏 胡强 马红安 (74)专利代理机构北京律谱知识产权代理事务 所(普通合伙) 11457 代理人黄云铎 (54) 发明名称 一种聚晶金刚石烧结方法 (57) 摘要 本发明提供了一种聚晶金刚石烧结方法，所 述方法包。
2、括如下步骤：1)制备石墨加热管；步骤 2)在所述石墨加热管中放置一绝缘腔；步骤3)在 所述绝缘腔内放置一吸收腔；步骤4)在所述吸收 腔内放置依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层； 步骤5)封闭所述吸收腔、绝缘腔和石墨加热管； 步骤6)将封闭好的石墨加热管放置到外围的叶 腊石组装块中，进行加压烧结。 (51)Int.Cl. 权利要求书1页 说明书5页 附图2页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书1页 说明书5页 附图2页 (10)申请公布号 CN 104014280 A CN 104014280 A 1/1页 2 1.一种聚晶金刚石烧结方法，其特征在于，所述方法包。
3、括如下步骤： 步骤1：制备石墨加热管； 步骤2：在所述石墨加热管中放置一绝缘腔； 步骤3：在所述绝缘腔内放置一吸收腔； 步骤4：在所述吸收腔内依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层； 步骤5：封闭所述吸收腔、绝缘腔和石墨加热管； 步骤6：将封闭好的所述石墨加热管放置到叶腊石组装块中，进行加压烧结。 2.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于， 在所述吸收腔内依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层包括：在所述吸收腔的下层放置 一层金刚石粉层，然后在所述金刚石粉层上放置一层金属粘接剂层。 3.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于， 在所述吸收腔内依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层包括：在所述吸。
4、收腔的下层放置 一层金刚石粉层，然后在所述金刚石粉层上放置一层金属粘接剂层，再在所述金属粘接剂 层上放置一层金刚石粉层。 4.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于，在所述步骤6中，加压压力为 5.0-6.0GPa，烧结温度为1200-1500，烧结时间为10-3600秒。 5.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于，所述石墨加热管呈圆柱状，该 圆柱状石墨加热管的上下两端通过导电发热片封闭。 6.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于，所述吸收腔由多孔材料制成， 所述吸收腔包括圆柱状的管壁以及上部端盖和下部端盖。 7.根据权利要求1所述的金刚石烧结方法，其特征在于，所述。
5、石墨加热管的高度为 0.5-7cm。 权 利 要 求 书CN 104014280 A 1/5页 3 一种聚晶金刚石烧结方法 技术领域 0001 本发明涉及超硬材料技术领域，具体涉及一种采用静高压法合成聚晶金刚石的烧 结方法。 背景技术 0002 由于多晶金刚石层导热性好，硬度高，耐磨性好，使其在石油钻探、地质钻探及煤 田开采应用中、在高性能电子封装功能材料领域得到广泛应用。 0003 聚晶金刚石的制备主要有两种方式，一种是气相沉积法，此方法的优点是制作的 聚晶片厚度可精确控制，可制作大直径的样品，缺点是耗时长，厚度薄，产能低；另一种聚晶 金刚石的制作方法是将金刚石粉末添加一定的结合剂后，在专用。
6、金刚石液压机上在超高压 高温条件下烧结制得，此类聚晶受高压腔体限制，目前没有气相沉积法制作的样品直径大， 但优点是烧结时间短，厚度大，产能高。 0004 目前，高压烧结类聚晶金刚石产品主要分为三类：一是美国GE公司生长型聚晶金 刚石，在自锐性和抗冲击韧性方面有较大优势，磨耗比并不特别高；二是De Beer公司微粉 聚晶金刚石，以Si为结合剂，在抗冲击韧性和磨耗比方面有优势；三是国内“类混凝土”式 结构的聚晶金刚石，特有的结构使其各性能指标有较大的灵活性，多种多样的添加剂以及 碳化物的不同组成方式使其具有各种不同的性能特征。 0005 从现场应用结合以上分析看出，磨耗比不再是主要指标，因为三种体。
7、系聚晶产品 其磨耗比都可满足要求，自锐性和抗冲击韧性对钻头适应复杂 地层需要和提高钻井速度 具有决定作用，这两个指标因此提升到主要位置。从这一角度来看，美国G.E.公司生长型 聚晶金刚石具有更大优势。 0006 G.E.公司生长型聚晶金刚石是采用“扫越式催化再结晶法(Sweep Through Catalyzed Recrystallization，即STCR法)”工艺，利用金属对石墨的强催化作用达到晶体 生长。扫越式再结晶法Co液需扫越整个聚晶体，从而使聚晶的厚度受到了限制，对于较复 杂的产品就更加无能为力。 0007 另外，采用静高压法合成生长型聚晶金刚石，温度梯度决定着聚晶金刚石的质量 。
8、稳定性。合成块的组装方式决定着腔体内的温度分布，因此，组装不同，温度梯度会有所不 同。此外，在进入高温高压合成阶段后，由于组装方式无法改变，因此合成过程中已经无法 依靠改变组装方式来调整合成腔体内的温度梯度，可以说，就目前的技术而言，在合成过程 中还不能做到对温度梯度的随意调控，烧结聚晶金刚石的过程中，如果腔体中金刚石聚晶 层处于较大的温度梯度下会带来如烧结组织结构不均匀，出现“架桥”，黑心现象，并且聚晶 金刚石复合片制品稳定重复性差，局部残余应力较大，严重的影响聚晶金刚石工具的性能。 发明内容 0008 针对上述问题，本发明提供了一种金刚石烧结方法，其特征在于，所述方法包括如 下步骤： 说 。
9、明 书CN 104014280 A 2/5页 4 0009 步骤1：制备石墨加热管； 0010 步骤2：在所述石墨加热管中放置一绝缘腔； 0011 步骤3：在所述绝缘腔内放置一吸收腔； 0012 步骤4：在所述吸收腔内放置依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层； 0013 步骤5：封闭所述吸收腔、绝缘腔和石墨加热管； 0014 步骤6：将封闭好的石墨加热管放置到叶腊石组装块中，进行加压烧结。 0015 在一种实现方式中，在所述吸收腔内放置依次放置金刚石粉层和金属 粘接剂层 指的是：在所述吸收腔的下层放置一层金刚石粉层，然后在所述金刚石粉层上放置一层金 属粘接剂层。 0016 在一种实现方式中，在所述。
10、吸收腔内放置依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层包 括：在所述吸收腔的下层放置一层金刚石粉层，然后在所述金刚石粉层上放置一层金属粘 接剂层，再在所述金属粘接剂层上放置一层金刚石粉层。 0017 在一种实现方式中，在所述步骤6中，所述加压烧结过程包括：先增压力，达到烧 结压力后快速升温，0s-10s达到烧结温度，使金属粘接剂迅速熔化渗透(加热升温的过程 中，金属先软化后熔化，软化时金属会借助压力和毛细力向金刚石层渗透，金刚石层中的空 隙会使金属溶液的压力降低，从而降低了金属熔渗的冲击力，升温越慢，金属的扫越效果越 差。达到烧结压力后快速升温，使金属粘接剂的粘性快速降低，这样可以使金属升温软化的 时间。
11、变短，增强了金属的扫越效果。而且缩短了整体的烧结时间，提高了效率)，到温后考 虑到温度积累，腔体内温度会升高，用于加热的给定功率缓慢降低，保证腔体内温度基本不 变，完成高温烧结后，为了防止温度骤降产生的内部应力，将给定功率在3-30分钟内缓慢 降低到零功率给定，3-30分钟缓慢泄压，整个烧结过程的结束。加压压力为5.0-6.0GPa，烧 结温度为1200-1500，烧结时间为10-3600秒。 0018 在一种实现方式中，所述石墨加热管呈圆柱状，该圆柱状石墨加热管的上下两端 通过导电发热片封闭。在一种优选实现方式中，通过对加热管两端施加电压来对加热管进 行加热。优选地，对所施加的电压的曲线包括。
12、第一阶段、第二阶段和第三阶段，在所述第一 阶段，电压按正弦方式上升到最高电压，当温度达到预定值之后(或者在第一阶段，提供高 压脉冲尖峰，然后恢复到正常电压)，进入所述第二阶段，在所述第二阶段，电压按第一斜率 下降，经过预定时间之后，电压保持恒定，再进入第三阶段，在所述第三阶段，电压以第二斜 率下降。这种方式是为了维持烧结温度的恒 定，减少应力。 0019 在一种实现方式中，所述吸收腔由多孔材料制成，所述吸收腔包括圆柱状的管壁 以及上部端盖和下部端盖。 0020 在一种优选实现方式中，所述吸收腔由粉末材料压制而成。这种吸收腔能够承受 烧结时的高压，而不会发生较大变形，而且，这种吸收腔能够更好地吸。
13、收金属粘接剂。 0021 在一种实现方式中，所述加热管的高度为由设备决定，目前加热管高度可为 0.5-10cm，随着设备大型化，加热管高度还可增加。 0022 金刚石粉和金属粘接剂的厚度比是5:11:1。 0023 由于采用了上述技术方案，本发明与现有技术相比具有如下有益效果: 0024 在采用该烧结方法进行金刚石烧结时，当温度达到一定范围之后，金属粘合剂会 达到熔融状态，当金属熔渗扫越金刚石层时，金属可将金刚石层中的水分杂质等起到不良 说 明 书CN 104014280 A 3/5页 5 效果的成分扫越出金刚石层，起到净化金刚石层的作用。 0025 在一种优选实现方式中，吸收腔由多孔材料制成。
14、的。利用多孔材料，使其和金属作 用，起到吸收杂质和容纳金属粘接剂的作用。经过实验证明，通过这种方式可以实现金刚石 粉层的整体烧结，即，所形成的聚晶金刚石中心不会出现未烧结形成部分。 0026 而且这种烧结方法便于对腔体温度进行控制，可以在烧结过程中根据腔体内物质 变化，温度场分布和热量扩散变化改变加热功率，起到稳定温度场的作用。 0027 而且，采用本发明中的烧结组件制作的聚晶金刚石层具有内应力小的特点。经检 测发现，通过合金的熔渗烧结，金刚石聚晶层中残余应力分布较均匀，并且残余应力低于 300MPa。 附图说明 0028 图1为本发明所采用的烧结方法的示意性流程图； 0029 图2为本发明的。
15、烧结方法所构建的烧结组件的剖视结构示意图； 0030 图3为本发明一个实施例的烧结方法所获得的聚晶金刚石的电镜图。 具体实施方式 0031 如图1所示，在该实施例中，金刚石烧结方法包括六个步骤，下面将逐个进行描 述。 0032 步骤1：制备石墨加热管。 0033 首先需要压制石墨加热管，在本实施例的一种实现方式中，石墨加热管31为圆筒 状，圆筒状的石墨加热管31位于烧结组件的最外层。石墨加热管的高度优选选取在0.5 10cm。石墨加热管的外径和高度取决于高压设备所提供的高压空间，空间大则加热管可以 相应的增大。石墨加热管31的壁厚选取为0.15-2cm之间。在石墨加热管的上下两端可以 分别覆盖。
16、若干导电加热片，该片的直径等于加热管的外径。 0034 步骤2：在石墨加热管中放置一绝缘腔。 0035 具体而言，在该步骤中，需要紧贴石墨加热管的内壁放置绝缘腔。绝缘腔34位于 石墨加热管31的内侧，并且其高度和直径与加热管31的中空腔体的高度和直径匹配。具 体而言，绝缘腔34包括侧壁和上下端盖，侧壁呈圆柱状，并且紧贴加热管31的内壁。绝缘 腔34的侧壁的厚度选在1-10mm之间。绝缘腔34的上下端盖的厚度可以根据需要进行调 整。 0036 绝缘腔34的内部形成一个中空腔体，该中空腔体中将设置吸收腔35。 0037 由于在本实施例中，是通过对石墨加热管通电来实现的加热，所以，在石墨加热管 内部。
17、放置绝缘腔是为了保证，绝缘腔内部的空间没有电流经过，这样，绝缘腔内部的吸收 腔、金刚石粉层和金属粘接剂层本身不会产生热量，而是仅仅靠吸收石墨集热管的热量来 实现加热。因此，更容易实现对吸收腔内的材质的均匀加热。 0038 步骤3：在绝缘腔内放置一吸收腔。 0039 类似地，在绝缘腔的中空腔体中，紧贴绝缘腔的内壁，放置吸收腔35。在一种实现 方式中，吸收腔35由多孔类材料压制而成，包括侧壁和上下端盖。吸收腔35的侧部腔壁的 厚度为：1-10mm，上部和下部端盖的厚度为1-20mm。这里所提到的多孔类材料是相对于金 说 明 书CN 104014280 A 4/5页 6 属粘接剂的密度而言的，即，能。
18、够允许金属粘接剂在熔融状态下被其所吸附。这里所提到的 多孔并不一定意味着其具有肉眼所能见到的孔洞，孔洞可以相对致密。 0040 步骤4：在吸收腔内放置依次放置金刚石粉层和金属粘接剂层。 0041 具体而言，在一种实现方式种，可以在吸收腔的内部填充金属粘接剂层32和金刚 石层33，金属粘结剂层包括Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Hf、Ta、W、Re、0s、 Ir中的一种或多种金属，优选为1:1:1:2:2的Ti、V、Mn、Ni、Fe的混合物。金刚石层33由 金刚石粉末构成，金刚石粉可采用相同粒度的微粉或不同粒度的混合微粉。 0042 在一种优选实现方式中，可。
19、以在金属粘接剂层下方设置金刚石层，并且金属粘接 剂层与金刚石层之间的厚度比可以设为1:4。本申请的发明人发现，金属粘结剂的量不宜过 大，过大则金属溶碳含量大，不利于碳的快速饱和析出，金属粘结剂的量也不宜过小，过小 则不能完全填充空隙，造成不能使整个金刚石层处于均匀的压力场下，部分金刚石层不能 实现烧结。优选为混合粉末金刚石粉和金属粘接剂厚度比为1:2。 0043 步骤5：封闭所述吸收腔、绝缘腔和石墨加热管。 0044 在吸收腔中放置完金属粘接剂和金刚石粉之后，首先通过吸收腔的上端盖封闭吸 收腔，然后，在通过绝缘材料封闭绝缘腔，最后，通过石墨片封闭石墨加热管。 0045 步骤6：将封闭好的石墨加。
20、热管放置到外围的叶腊石组装块中，进行加压烧结。通 常情况下,将石墨管塞入到叶腊石组装块的孔洞中，叶腊石组装块的形状可以为方形。 0046 在该步骤中，通常将组装好的叶腊石组装块放置于六面顶压机中间。在需要进行 烧结时，在六面顶的两个相对顶锥上通以电流，通电的两个顶锥分别顶在叶腊石的上下两 端的导电片上。通过六面顶对实验块加压，通过电流使石墨加热管发热，石墨加热管的热量 逐层向内部传递，进而实现对金刚石粉层和金属粘接剂层的加热。采用本发明的烧结方法 进行金刚石烧结，能够为烧结提供一个温度可控、压力场均一的烧结环境，进而实现对聚晶 金刚石的整体烧结。 0047 在采用该烧结方法进行金刚石烧结时，当。
21、温度达到一定范围之后，金属粘合剂会 达到熔融状态，当金属熔渗扫越金刚石层时，由于在绝缘层和金刚石粉层之间额外加入了 吸收腔，吸收腔可以起到吸收杂质和容纳金属粘接剂的作用，这样促进金属将金刚石层中 的水分杂质等起到不良效果的成分扫越出金刚石层。 0048 在一种优选实现方式中，吸收腔由多孔材料制成的。经过实验证明，通过这种方式 可以实现金刚石粉层的整体烧结. 0049 在利用本发明的烧结方法进行金刚石加压烧结时，加压压力优选为5.0-6.0GPa， 烧结温度优选为1200-1500，时间优选为15秒-1800秒，烧结降温卸压后即可制得聚晶金 刚石。 0050 在一种实现方式中，金属粘结剂层位于金。
22、刚石粉层的中间或下部。 0051 在另一种实现方式中，加热管、绝缘腔、吸收腔均采用长方体结构。 0052 本发明利用吸收腔和绝缘腔形成了一个复合腔体，这个复合腔体既起到了绝缘的 作用，还起到了吸收和容纳金属粘接剂的作用。经过实验证明，通过这种方式可以实现金刚 石粉层的整体烧结。 0053 本发明所采用的烧结方法烧结结构致密均匀，合成重复性好，可操作性强。在烧结 过程中通过融化的金属填充金刚石空隙，形成了均一的压力场，使烧结环境得到了优化。 说 明 书CN 104014280 A 5/5页 7 0054 图3为本发明一个实施例的烧结方法所获得的聚晶金刚石的电镜图。如图3所示， 通过扫描电镜，我们。
23、进一步发现金刚石聚晶截面平整，初始残留的金属已通过酸处理除去， 形成了大面积的金刚石晶粒间的直接结合，说明此区域内金刚石晶粒已经通过再生长并进 行搭结，形成了高致密和高强度的生长型聚晶层。整体的金刚石层中颗粒都是彼此结合，实 现了整体烧结。 0055 需要说明的是，本发明的附图中的各个部件的形状均是示意性的，不排除其与其 真实形状存在一定差异，附图仅用于对本发明的原理进行说明，图中所示部件的具体细节 并非对发明保护范围的限定。本领域技术人员也应该理解，上述实施例也仅仅是对本发明 的示意性实现方式的解释，并非对本发明范围的限定。 说 明 书CN 104014280 A 1/2页 8 图1 图2 说 明 书 附 图CN 104014280 A 2/2页 9 图3 说 明 书 附 图CN 104014280 A 。