在联合微通道装置中进行单元操作的方法和系统.pdf

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摘要
申请专利号:

CN201310432305.5

申请日:

2007.06.15

公开号:

CN103933914A

公开日:

2014.07.23

当前法律状态:

驳回

有效性:

无权

法律详情:

发明专利申请公布后的驳回IPC(主分类):B01J 19/00申请公布日:20140723|||实质审查的生效IPC(主分类):B01J 19/00申请日:20070615|||公开

IPC分类号:

B01J19/00

主分类号:

B01J19/00

申请人:

维罗西股份有限公司

发明人:

R.阿罗拉; A.L.同克维齐; 邱东明; L·西尔瓦

地址:

美国俄亥俄州

优先权:

2006.06.16 US 60/805,072; 2007.06.14 US 11/763,336

专利代理机构:

上海专利商标事务所有限公司 31100

代理人:

丁晓峰

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内容摘要

本发明涉及在联合微通道装置中进行单元操作的方法和系统。该在联合微通道装置中进行单元操作的方法包括:其中,该装置包括第一多支管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道;使第一流体流过第一多支管并以至少部分的中断流的形式通过第一组多个连接微通道;使第二流体流过第二多支管并以至少部分的非中断流的形式通过第二组多个连接微通道;以及对第一组多个连接微通道中的流体进行单元操作。

权利要求书

权利要求书
1.  一种在联合微通道装置中进行单元操作的方法,包括:
其中,该装置包括第一多支管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道;
使第一流体流过第一多支管并以至少部分的中断流的形式通过第一组多个连接微通道;
使第二流体流过第二多支管并以至少部分的非中断流的形式通过第二组多个连接微通道;以及
对第一组多个连接微通道中的流体进行单元操作。

2.  根据权利要求1所述的方法,其中所述第一多支管是集管,且其中所述集管具有入口,且其中第一流体通过所述集管入口的雷诺数大于2200。

3.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一多支管的压力降小于或等于通过第一组多个连接微通道的平均压力降。

4.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中没有控制所述第一多支管和所述第一组多个连接通道之间的流的小孔。

5.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括两个部分。

6.  根据权利要求5所述的方法,其中两个部分包括第一部分和第二部分,且其中所述第一部分为开口多支管,且所述第二部分包括次多支管、闸门或栅格。

7.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一组多个连接微通道的流是转捩流或湍流。

8.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括多支管入口并包括通过所述多支管入口和通过所述第一组多个连接微通道的流路;且进一步地,其中所述流路不包括小孔、闸门、栅格或整流器。

9.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括多支管入口并包括通过所述多支管入口和通过所述第一组多个连接微通 道的流路,其中所述流路实质上由多支管、次多支管和连接微通道组成。

10.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其包括连接于所述第一多支管的至少200个连接微通道。

11.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一组连接微通道的流的雷诺数为至少2200。

12.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组连接微通道的最小尺寸为在0.5mm至1.5mm的范围内。

13.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一个连接微通道长度的至少5%。

14.  根据权利要求13所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一个连接微通道长度的至少20%。

15.  根据权利要求14所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一个连接微通道长度的至少50%。

16.  根据权利要求15所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一个连接微通道长度的至少90%。

17.  根据权利要求16所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的所有的所述多个连接微通道。

18.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中存在中断流通过所述第一组连接微通道的所述连接微通道长度的至少90%。

19.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道具有光滑的壁。

20.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道不具有表面特征。

21.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道包括固体催化剂。

22.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中第一流体和第二流体是不同类型的。

23.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中第一流体和第二流体是相同类型的。

24.  根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中非中断流发生于所 述第二组连接微通道的长度的至少90%。

25.  一种在联合微通道装置中进行单元操作的系统,包括:
其中,该装置包括第一多支管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道;
第一流体,所述第一流体流过第一多支管并以至少部分的中断流的形式通过第一组多个连接微通道;
第二流体,所述第二流体流过第二多支管并以至少部分的非中断流的形式通过第二组多个连接微通道;以及
对第一组多个连接微通道中的流体进行单元操作。

说明书

说明书在联合微通道装置中进行单元操作的方法和系统
本申请是国际申请日为2007年6月15日、国际申请号为PCT//US2007/071409、进入中国国家阶段的申请号为200780022435.4、名称为“以中断流的形式进行单元操作的微通道装置和方法”的发明专利申请的分案申请。 
前言 
在微通道进行化学工艺已知有利于加强热传递和质量传递。许多研究者已经表示,由于尺寸变小,微通道中的热传递和质量传递增强了。Nishio(2003)发表在东京大学工业科学学院的研究显示,内径大于0.1mm的微通道管适合常规分析。这篇文献还使用常规相关性提出热传递系数是管直径的函数,并显示管直径减小则热传递系数增加。因此现有技术教导了较小的管直径得到较好的热传递性能。 
Guo等(2003)发表了一篇关于尺寸对单相流和微尺度热传递的效应的文献。该研究的结论之一是“由于测量误差或入口段效应的摩擦系数和努赛尔数以及它们标准值(约定值)的实验结果之间的差异可能被误解为在微尺度的新现象”。他还指出,较小直径的通道造成表面积与容积比大,这提供较高的努赛尔数和摩擦系数。 
一般认为,通常设计微通道以在层流态中操作。Pan等(2007)在一篇被化学工程期刊(Chemical Engineering Journal)接受的文章中陈述,“在实践中,微通道中的流动速率通常低于10m/s,而水力直径不超过500μm,因此雷诺数低于2000”。多个研究者(Hrnjak等(2006))也证明了从层流向临界直径大于0.05mm的微通道中的转捩流态的流态转变临界雷诺数符合~2000的约定值。 
Vogel在2006发表了一种热交换器设计方法。通过将流保持在提供高 的热传递系数的发展(developing)态,获得了热提高。这种方法教导保持L/D比低于100以得到更好的热传递性能。然而这种方法会导致连接通道的长度很短;因此连接通道的压力降很小。对于规模放大的装置,该方法要求大数量的通道和相应的大的多支管。 
Delsman等在2004由计算的流体动力学模型研究了多支管几何形状和总流率对流量分布的影响。连接通道的面积(横截面)是固定的(0.4mm X 0.3mm)。分析中通道的总数是19。分析集中在改变多支管的形状以获得均匀的流量分布。分析清楚地显示当通过多支管的流速增加时分布不均增加。将该方法应用于规模放大的设计(连接通道的总数大(3100)且流速大)将导致多支管容积大。 
Tonomura等在2004也使用计算的流体动力学模型研究了微装置的优化。分析中通道的总数是5。该研究显示,对所给的连接通道尺寸,成形的多支管改进流量分布,但多支管和连接通道不是为应用一起设计的。该研究中的优化是基于减少总的多支管流动面积而不是整个装置的。因为连接通道设计不包括在优化中,以这种方法,规模放大的单元(大的多支管长度或大数目的连接通道)也会导致大的多支管尺寸。 
Amador等在2004使用了电阻网络方法分析不同微反应器小型化(scale-out)几何形状中的流量分布。该文献提出一种分析连续和二叉多支管结构的等式系统。所提出的用于分析的等式系统仅适用于层流态。该文献提出了一种方法以计算在多支管和连接通道中层流态获得流量分布所需的尺寸比。 
Webb在2003研究了多支管设计对平行微通道中流量分布的影响。该文献论证了设计多支管流动面积大于或等于所有连接通道流动面积的总和以获得均匀的流量分布的方法。由于连接通道的数量增加,将该方法应用于规模放大的微通道单元将会导致大的多支管。 
Chong等在2002发表了一种建模方法,通过应用热阻网络以优化微通道热槽设计。结果显示在层流态中操作的热槽设计优于(outperform)湍流态中的热槽设计。该文献未讨论设计对多支管大小的影响。 
发明内容
在现有技术中,连接微通道的尺寸可基于热传递或质量传递需求而设置。例如对于热交换单元设计,连接通道尺寸可基于总的热传递需求而确定。通常,层流的较小的间隔(gap)得到好的热传递系数和紧凑的连接通道大小,为了使热传递最大,连接通道的最小尺寸是大约2mm或更小,且更优选地,优选小于0.25mm。随后设计多支管以在多个通道获得均匀的流量分布同时满足总压力降的限制。通常对多支管截面可得的最小尺寸或多支管间隔在尺寸上类似于连接通道的最小尺寸。微通道结构的优点在于小尺寸,通常动力是保持最小尺寸尽可能与连接通道中的一样小。 
通道间隔越小,多支管截面中的流速高,导致大的冲力作用、多支管压力降和流量分布不均。减小分布不均和压力降的通常方法是增加多支管中的开放流通面积,这增加多支管截面的宽度和因此增加多支管截面的尺寸。将此方法应用于工业设备将导致多支管截面比连接微通道截面大。 
在本发明中,将微通道装置设计为控制连接通道和多支管,以在连接通道中的至少一部分以中断流的形式进行热传递和/或质量传递。 
在第一方面,本发明提供了一种在联合微通道装置中进行单元操作的方法,其包括:在装置中通过流体;其中该装置包括连接于多个连接微通道的多支管;其中该多支管的容积小于该多个连接微通道的容积;且其中该多支管的长度为至少15cm或其中存在连接于该多支管的至少100个连接通道;控制条件以使流体以中断流的形式通过该连接微通道的至少一部分;以及在连接微通道中对流体进行单元操作。中断流在连接通道中的一个或多个的长度的至少一部分发生,优选地该部分包括连接通道长度的至少5%,较优选地至少20%,更优选地至少50%,且在一些实施方案中连接通道长度的至少90%;且优选地,该多个连接通道包括至少10个,较优选地至少20个,且在一些实施方案中至少100个连接通道,其中每个连接通道在其长度的至少5%(或至少20%、或至少50%、或至少90%)有中断流发生(且在一些实施方案中,在所有多个连接通道有中断流)。 
在一些实施方案中,该多支管是集管,且该集管具有入口,且流体通过该集管入口的雷诺数大于2200(或至少2000或至少2200)。在一些实施方案中,通过该连接通道的流具有的雷诺数为至少2200。在一些实施方案中,本发明的联合微通道装置(和/或方法)具有大于0.01MW的热负荷。在 一些实施方案中,通过多支管的压力降小于或等于通过多个连接通道的平均压力降。在一些实施方案中,该多支管是集管,且其中多支管中的压力降,即集管入口和具有最低压力的连接通道入口(对应集管出口)之间的压力降,小于通过多个连接通道的压力降(测量为平均压力降)的50%(或小于25%)。在一些实施方案中,多支管容积小于多个连接通道的容积的50%(或小于25%)。在一些实施方案中,联合微通道装置具有大于0.1MW的热负荷,优选地至少1MW的热负荷。在优选实施方案中,没有控制多支管和连接通道之间的流的小孔。小孔的横截面面积小于连接通道的平均横截面面积的20%,或优选小于10%。 
在一些实施方案中,多支管包括至少两个部分。在一些实施方案中,多支管包括为开口多支管的第一部分和包括次多支管(submanifold)、闸门或栅格的第二部分。 
在一些优选实施方案中,通过多个连接通道的流是转捩流或湍流。在一些优选实施方案中,多个连接通道具有光滑的壁,优选地不具有表面特征(surface feature)或其他障碍物;且在一些实施方案中不包括催化剂。在一些优选的实施方案中,多支管包括多支管入口并包括通过多支管入口和通过多个连接通道的流路;且该流路不包括任何小孔、闸门、栅格或整流器。 
本发明的任何实施方案可更具体地描述为实质上由一组组件或步骤组成或由一组组件或步骤组成。例如,在优选实施方案中,本发明包括多支管入口和通过多支管入口和通过多个连接通道的流路,其中该流路实质上由多支管、次多支管和连接通道组成。 
在一些优选实施方案中,有至少200个连接微通道连接于多支管。在一些优选实施方案中,连接微通道的最小尺寸(通常是层状装置中的间隔)为在0.5mm至1.5mm的范围内,在一些实施方案中为在0.7mm至1.2mm的范围内。在一些优选实施方案中,多支管的最小尺寸为在0.5至1.5mm的范围内;通常这在层状装置单片层的厚度内。 
在一些优选实施方案中,多个连接微通道包括固体催化剂。 
在一些实施方案中,在连接通道的至少90%中有湍流,在一些实施方案中,在所有的多个连接通道中有湍流。 
在相关方面,该装置包括至少两个多支管,即第一多支管和第二多支管,其中第一多支管连接于第一组多个连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道。在该方法中,第一流体可流过第一多支管并以中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过第一组连接微通道,且第二流体可流过第二多支管并以非中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过第二组连接微通道。第一流体和第二流体可以是相同类型的或不同类型。这种情况下,不同于第一方面,多支管可具有任何长度并可具有任何数量的连接通道-尽管在优选实施方案中其具有大于15cm的长度和/或至少100个连接通道。 
在另一方面,本发明提供了在联合微通道装置中进行单元操作的方法,其包括:在装置中通过流体; 
其中该装置包括连接于多个连接微通道的多支管; 
其中该多支管的容积小于该多个连接微通道的容积; 
控制条件以使该流体以中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过多个连接微通道的至少一些;且控制条件以使该流体以非中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过多个连接微通道的至少另一些;并对(以中断流和非中断流的形式两者的)在连接微通道中的流体()进行单元操作。例如,多支管可具有至少10个连接通道,其中6个或更多个连接通道中以中断流的形式,4个或更多个以非中断流的形式,例如由在一些连接通道使用表面特征或障碍物,且在连接通道的另一些使用光滑的壁。 
在另一方面,本发明提供一种微通道装置,其包括:连接至多个连接微通道的多支管;其中多支管的容积小于多个连接微通道的容积;且其中多支管的长度为至少15cm或其中存在连接于多支管的至少100个连接通道。在优选实施方案中,该装置包括与至少10层反应微通道连接(interfaced)的至少10层热交换微通道阵列。在一些实施方案中,反应微通道包括催化剂壁涂层。在优选实施方案中,每层热交换微通道阵列包括多支管和连接至多支管的热交换连接微通道阵列。优选地,每层中的多支管基本上限制于此层,且并不遍布多层热交换微通道阵列和/或反应微通道阵列。在一些实施方案中,多支管遍布多层热交换微通道阵列多层,以使多个层中的多个热交换连接微通道阵列连接至多支管。 
在另一方面,本发明提供了包括装置和流体的微通道系统,其包括:连接至多个连接微通道的多支管;其中多支管的容积小于多个连接微通道的容积;其中多支管的长度为至少15cm或其中存在连接至多支管的至少100连接通道;且该系统还包括在长度的至少一部分以中断流的形式通过连接微通道的流体。该系统可具有本文对于任何发明方法所提及的任何特征。 
在各实施方案中,本发明提供了更高的热通量或更高的质量传递。 
术语表 
涉及多支管装置的结构特征如于2003年10月27日提交的美国公布专利申请No.20050087767和2006年4月11日提交的美国专利申请序列号No.11/400,056所定义的。表面特征和一般装置构造如于2006年3月23日提交的美国专利申请序列号No.11/388,792所定义。所有这些专利申请通过引用并入本文,如同下文完整复制一样。对本文列出定义与上述专利申请中定义冲突的情况,则以本文所列定义为准。 
如同标准专利术语,″包括(comprising)″意为″包括(including)″,且这两个术语不排除存在其它组件或多个组件。例如,当装置包括片层、片等等时,应理解为本发明装置包括多个片层、片等。在替代实施方案中,术语″包括(comprising)″可被多个限制性词语“实质上由…组成”或“由…组成”代替。 
通道由通道壁界定,通道壁可为连续的或可包含间隔。通过单片泡沫或毛毡的互连的通道不是连接通道(尽管泡沫等可布置在通道内)。 
″连接通道″是连接至多支管的通道。通常,单元操作在连接通道中发生。连接通道具有入口横截面平面和出口横截面平面。尽管一些单元操作或单元操作的部分可在多支管中发生,但在优选实施方案中,多于70%(在一些实施方案中至少95%)的单元操作在连接通道中发生。″连接通道矩阵″是一组相邻的基本平行的连接通道。在优选实施方案中,连接通道壁是直的。连接通道压力降是在连接通道的入口横截面平面中心与出口横截面平面中心之间的静压差,在所有连接通道上求平均值。在一些优选实施方案中,连接通道是直的,基本上没有方向上或宽度上的变化。多个连接通道 系统的连接通道压力降是每个单独的连接通道压力降的算术平均值。即,通过每个通道的压力降的总和除以通道数目。 
″连接微通道″具有2mm或更小,较优选地0.5mm至1.5mm,更优选地0.7mm至1.2mm的最小尺寸,和至少1cm的长度。 
“中断流”指光滑微通道中的转捩流或湍流,且还包括通过具有表面特征的微通道的流。中断流在连接通道长度的至少一部分发生,优选地连接通道长度的至少5%,更优选地至少20%,更优选地至少50%,且在一些实施方案中在连接通道长度的至少90%发生。表面特征描述于美国专利申请序列号No.11/388,792,且通常包括锯齿形饰或其它凹进通道壁的形状,目的是混合流体以形成好的混合而没有湍流或转捩流的高雷诺数。表面特征也可用于高于2200的雷诺数或用于湍流或转捩流。也可由主通道中的障碍物或突出部分或凹进部分而产生中断流,以迫使流体运动偏离常规的层流或直流路线。也可由连接通道中的三维弯曲流动路线而产生中断流,该路线产生相对于流的主要方向的流动旋转、二次涡流(secondary vortice)或其它成角的或正交流动矢量。流偏离或非直的流动路线尤其有利于增强对壁的热传递、对壁的质量传递、或在壁或在液相中均匀的化学反应。 
″基本通过连接通道的中断流″指流在发生单元操作的微通道区域的长度(优选地在发生单元操作的微通道区域的长度的至少90%)上基本上被中断。中断流不仅由出口效应或入口效应(即速度分布改变和产生水动力边界层的长度)引起。 
″闸门″包括多支管和两个或更多个连接通道之间的界面。闸门具有非零的容积。闸门通过改变连接通道的入口的横截面面积而控制进入多个连接通道的流。闸门不同于简单小孔,因为流过闸门的流体当其通过闸门时在多支管中流向和连接通道中流向上都具有正动量。相反,通过小孔的流的多于75%正动量矢量是在小孔的轴的方向。通过闸门的流的横截面面积与该闸门控制的连接通道的横截面面积(包括由闸门控制的连接通道之间的壁的横截面面积)的典型比在2-98%(且在一些实施方案中5%至52%)的范围之间。使用两个或更多个闸门允许使用多支管界面的横截面面积作为调整转向损失(turning loss)的工具,这反过来确保了各闸门之间的相等流动。这些闸门转向损失可用于补偿由均对多支管压力分布有影响的摩擦压 力损失和动量补偿()造成的多支管压力分布中的改变。横截面面积的最大变值除以最小面积所得的Ra值优选地小于8,较优选地小于6,且在更优选实施方案中小于4。 
″栅格″是多支管和单独管之间的连接物。栅格具有非零的连接容积。在垫片(shim)结构中,当第一垫片中的横条不与相邻的第二垫片中横条排列成行,以致于流在第一垫片中的横条上面通过且在第二垫片中的横条下面通过时,则形成了栅格。 
″热负荷″定义为在装置中传递的以瓦特计量的总热,且优选地大于10kW且在联合微通道单元装置中优选地从10kW至100MW变动。 
″集管(header)″是布置为传送流体至连接通道的多支管。 
″高度″是与长度垂直的方向。在层状装置中,高度是堆叠方向。 
通道的″水力直径″定义为通道的横截面面积的四倍除以通道的湿周长。 
″L-多支管″描述了一种多支管设计,其中流进一个多支管的流向与连接通道的轴垂直,而流进相反多支管的流向与连接通道的轴平行:例如,集管L-多支管具有与连接通道轴垂直的多支管流,而尾管(footer)多支管流以连接通道轴的方向流出装置。该流从多支管入口、经过连接通道以及流出装置,形成″L″形。当两个L-多支管被放在一起作为连接通道矩阵时,其中集管在多支管两端具有入口或尾管在多支管两端具有出口,则该多支管称为″T-多支管″。 
″层状装置″是由薄层制成的装置,其能对流过该装置的工艺流进行单元操作。 
″长度″是指流向中沿通道的(或多支管的)轴方向的距离。 
″M2M多支管″定义为大-至-微的多支管,即,向一个或多个连接微通道或从一个或多个连接微通道分布流的微通道多支管。反之M2M多支管将流带向另一更大横截面面积的传递源(也称为大多支管)或从另一更大横截面面积的传递源(也称为大多支管)获取流。大多支管可为例如管道、导管或开口的贮器。 
″多支管″是向两个或更多个连接通道分布流的一定容积。集管多支管的进口、入口或表面定义为在集管多支管几何学上标记了与上游通道显著 差异的表面。尾管多支管的出口(exit)、出口(outlet)或表面定义为在尾管多支管通道上标记了与下游通道显著差异的表面。对于矩形通道和大多数其它典型多支管几何形状,表面将是平面;然而在一些特殊情况诸如在多支管和连接通道之间界面的半圆形,表面将是曲面。多支管几何形状的显著差异将伴有流向和/或质量通量率的显著差异。多支管包括次多支管,条件是次多支管路不造成流向和/或质量通量率的显著差异。微通道集管多支管的入口平面是微通道集管与更大的传送集管多支管(如通过焊接法兰或其它连接方法连接至微通道装置的管道或导管)连接处的平面。大多数情况下,本领域技术人员将易于识别适合一组连接通道的多支管的边界。 
多支管可为L、U或Z形。″U-多支管″中,集管和尾管中的流体以相反方向流动,而与连接通道的轴成非零的角度。 
对于集管,″多支管压力降″是集管多支管入口平面(在只有一个集管入口的情况,只有一个入口平面)的面积平均中心压的算术平均值与各连接通道入口平面中心压的算术平均值之间的静压差。集管多支管压力降是基于包括通过连接通道的净流的95%的集管多支管入口平面,具有最低流动性的集管多支管入口平面不计算在算术平均值中,条件是不需要通过那些集管多支管入口平面的流来解释通过连接通道的净流的95%。集管(或尾管)多支管压力降也仅基于连接通道的入口(或出口)平面中心压力,其包括通过连接通道的净流的95%,具有最低流动性的连接通道入口(或出口)平面不计算在算术平均值中,条件是不需要通过那些连接通道的流来解释通过连接通道的净流的95%。对于尾管,多支管压力降是各连接通道出口平面中心压的算术平均值与尾管多支管出口平面(在只有一个集管出口的情况,只有一个出口平面)的面积平均中心压的算术平均值之间的静压差。尾管多支管压力降是基于包括通过连接通道的净流的95%的尾管多支管出口平面,具有最低流动性的尾管多支管出口平面不计算在算术平均值中,条件是不需要通过那些出口平面的流来解释通过连接通道的净流的95%。如果多支管具有多于一个次-多支管,则多支管压力降是基于次-多支管值的数值平均。 
″微通道″是具有10mm或更小的(优选地2.0mm或更小)且大于1μm(优选地大于10μm),且在一些实施方案中为50μm至500μm的至少一种 内部尺寸(壁-至-壁,不算催化剂)的通道。微通道也由存在不同于至少一个出口的至少一个入口而定义。微通道不仅是通过沸石或介孔材料的通道。微通道的长度对应于通过微通道的流的方向。微通道的高度和宽度基本上垂直于通过微通道的流的方向。在层状装置的情况,其中微通道具有两个主要表面(例如由堆叠片层和结合片层形成的表面),高度是从主要表面到主要表面的距离,宽度垂直于高度。 
雷诺数的值描述了流的流态(flow regime)。尽管流态对雷诺数的依赖性是通道横截面形状和大小的函数,以下范围通常用于通道: 
层流:Re<2000至2200 
转捩流:2000-2200<Re<4000至5000 
湍流:Re>4000至5000。 
″次通道″是在更大通道内的通道。通道和次通道由通道壁沿着其长度界定。 
″次-多支管″是一种多支管,其和至少一个另一次多支管一起操作以在平面中形成一个大的多支管。次-多支管由连续的壁而彼此分开。 
″表面特征″是从微通道壁凸出的突出部分或凹陷入微通道壁的凹进部分,以改变微通道内的流。如果该特征顶部的区域与该特征基部的区域相同或超出该特征基部的区域,则该特征认为是凹进的。如果该特征基部的区域超出该特征顶部的区域,则该特征认为是突出的(除了以下讨论的CRF)。表面特征具有深度、宽度,对于非圆形的表面特征还具有长度。表面特征可包括凹入主通道的壁中的圆形、长方形、正方形、矩形、格子、V形、Z字形及类似形状。特征增加表面积并产生通过平流而不是扩散将流体引至微通道壁的对流。流动型式可为成漩涡、旋转、滚动且具有其它规则、不规则和或混乱型式-尽管不要求流动型式为混乱的,且在一些情况下可表现相当规则。尽管流动型式可经历二次瞬时旋转,但流动型式随时间而稳定。表面特征优选地以斜角-与经过表面的净流的方向既不平行也不垂直。表面特征可为直角的,即与流的方向成90度角,但优选地是成角度的。起作用的表面特征进一步优选地由沿着微通道宽度在至少一个轴位置的多于一个角而界定。表面特征的两侧或更多侧可物理地连接或未连接。沿着微通道的宽度的一个或多个角起择优地将流体推出和拉出直的薄 层的流线的作用。表面特征深度的优选范围是小于2mm,更优选地小于1mm,且在一些实施方案中从0.01mm至0.5mm。表面特征的侧宽度的优选范围足以接近跨越微通道宽度(如在箭尾形设计中所示),但在一些实施方案(例如填充特征)中可跨越60%或更少,且在一些实施方案40%或更少,且在一些实施方案中,跨越约10%至约50%的微通道宽度。在优选实施方案中,表面特征型式的至少一个角是与微通道宽度成10°,优选地30°或更大(90°是与长度方向平行,0°是与宽度方向平行)。侧宽度按以微通道宽度同一方向计量。表面特征的侧宽度优选地为0.05mm至100cm,在一些实施方案中在0.5mm至5cm的范围内,且在一些实施方案中1cm至2cm。 
″单元操作″指化学反应、蒸发、压缩、化学分离、蒸馏、缩合、混合、加热或冷却。″单元操作″不仅指流体传送,尽管传送通常伴有单元操作。在一些优选实施方案,单元操作不仅是混合。 
连接通道或多支管的容积基于开放空间。容积包括表面特征的凹陷处。闸门或栅格部件(如在所并入的公布的专利申请中所述的,其帮助平衡流量分布)的容积包括在多支管容积中;多支管和连接通道之间的分界线以方向的显著变化为特征,这是该规则的例外。通道壁不包括在容积计算中。类似地,小孔(通常是可忽略的)和整流器(如存在)的容积包括在多支管的容积中。 
″Z-多支管″中,集管和尾管流中的流体是相同方向,并与连接通道的轴成非零角度。进入多支管系统的流体从其进入的装置的相反一侧离开。该流基本上从入口至出口形成″Z″方向。 
附图简述 
图1示意性地说明垫片上多支管、连接通道和在中间的连接物。 
图2是沿图1的A-A截面的横截面图,其中(a)垫片的一侧的部分蚀刻,或(b)垫片两侧的部分蚀刻。 
图3显示具有不同截面的次多支管。 
图4显示次多支管的圆拐角。 
图5显示从闸门至连接通道的逐渐过渡。 
图6显示连接通道至离开次-多支管的替代连接(alternate connection)。 
图7显示壁垫片。 
图8显示组装多支管垫片和壁垫片以形成装置堆叠(device stack)。 
图9显示具有次-多支管的壁垫片。 
图10显示热交换设计要求。 
图11显示对于小的微通道,单个重复单元的尺寸。 
图12显示对于小的微通道,设计1的核(core)尺寸。 
图13显示实施例中流A和流B在微通道单元中的流向。 
图14是用于复制(manifold)设计的核的策略的示意图。 
图15是多支管设计的示意图。 
图16是实施例中4个核部分之一的流入和流出的示意图。 
图17显示对于小的微通道,用于分布4个核部分之一中流A的多支管设计。 
图18显示对于大的微通道,单个重复单元的尺寸。 
图19显示具有大的微通道的设计2的核尺寸。 
图20显示对于大的微通道,用于分布流入4个核部分之一的流的多支管设计。 
图21显示来自实施例中大的微通道,单个重复单元的尺寸。 
图22显示具有大的微通道的设计2的核尺寸。 
图23显示用于分布4个核部分之一中的流的设计。 
图24显示总装置容积作为从实施例中计算的通道间隔的函数的图。 
发明详述 
微通道装置
微通道反应器的特征为存在至少一种反应通道,其具有2mm或更小的(在一些实施方案中约1.0mm或更少)且大于1μm,且在一些实施方案中为50μm至500μm的至少一种尺寸(壁-至-壁,不算催化剂)。催化反应通道是含有催化剂的通道,其中催化剂是异质的或同质的。均相催化剂可与反应物同向流动。微通道装置有类似特征,除了不要求含有催化剂的反 应通道。微通道的间隔(或高度)优选地为约2mm或更小,且较优选地为1mm或更小。反应通道的长度通常较长。优选地,该长度大于1cm,在一些实施方案中大于50cm,在一些实施方案中大于20cm,在一些实施方案中为在1cm至100cm的范围内。微通道的各侧由反应通道壁界定。这些壁优选地由硬质材料制成,例如陶瓷、铁基合金(iron based alloy)例如钢、或基于Ni、Co或Fe的高温合金例如蒙乃尔合金。还可由塑料、玻璃或其它金属如铜、铝及类似物制成。对于反应通道壁的材料的选择可取决于反应器中所要进行的反应。在一些实施方案中,反应室壁包括不锈钢或 ,其耐用并具有好的导热性。合金在硫方面应该是低的,且在一些实施方案中在形成铝化物之前经受脱硫处理。通常,反应通道壁由对微通道装置提供主要结构支撑的材料制成。微通道装置可由已知方法制成,且在一些优选实施方案中通过层压薄层交替片(也称为″垫片″)来制成,且优选地,其中设计用于反应通道的垫片与设计用于热交换的垫片交替。一些微通道装置包括层压在装置中的至少10层,其中这些层的每层包含至少10个通道;该装置可含有具有较少通道的其它层。 
微通道装置(例如微通道反应器)优选地包括微通道(例如多个微通道反应通道)和多个相邻的热交换微通道。多个微通道可含有例如2、10、100、1000或更多个能够平行操作的通道。在优选实施方案中,微通道布置成平面微通道的平行阵列,例如平面微通道的至少3个阵列。在一些优选实施方案中,多个微通道入口连接至共同的集管和/或多个微通道出口连接至共同的尾管。在操作中,热交换微通道(如存在)含有流动的加热流体和/或冷却流体。可用于本发明的这类已知反应器的非限制型例子包括美国专利6,200,536和6,219,973(两个都通过引用而并入本文)中所示例的微组件片结构类(例如具有微通道的片层)的那些反应器。对本发明来说,使用这类反应器结构的性能优点包括其相对大的热传递速率和质量传递速率以及基本上不存在任何爆炸极限。压力降可为低的,允许高通过量,催化剂可以非常易得的方式固定在通道内,消除了对分离的需要。一些实施方案中,反应微通道(或诸反应微通道)含有总体流动路径(bulk flow path)。术语″总体流动路径″指反应室内的开口路径(邻接的总体流动区域)。邻接的总体流动区域允许急流流过反应室而没有大的压力降。每个反应通道内的总体流 动区域优选地具有5x108至1x102m2,更优选地5x107至1x104m2的横截面面积。容积流区域优选地构成至少5%,更优选地至少50%且在一些实施方案中包括30-99%的1)微通道的内部容积或2)微通道的横截面。 
在许多优选实施方案中,微通道装置包含多个微通道,优选地至少5组、更优选地至少10组平行通道,其连接至联合至该装置的共同的多支管(不是随后连接的管),其中该共同的多支管包括趋于平衡通过连接至该多支管的通道的流的一种特征或诸特征。这种多支管的例子描述于2003年10月27日提交的美国专利申请序列号No.10/695,400,其被并入本文。本文中,″平行″不必定是直的,而是指这些通道彼此一致。在一些优选实施方案中,微通道装置包括至少三组平行微通道,其中每组中的通道连接至共同的多支管(例如4组微通道和4个多支管)且优选地,其中每个共同的多支管包括趋于平衡通过连接至该多支管的通道的流的一种特征或诸特征。 
在具有多个多支管的装置中,本发明可被表征为一个多支管与其连接微通道的容积比,或表征为多个多支管和其连接微通道的容积总和。然而,如果连接通道连接至集管和尾管,则集管和尾管两者必须包括在多支管容积的计算中。次多支管的容积包括在多支管容积中。 
热交换流体可流过邻近工艺通道(例如反应微通道)的热传递微通道,且可为气体或液体,且可包括蒸汽、油或任何其它已知的热交换流体-可优化系统以在热交换器中具有相变。在一些优选实施方案中,多个热交换层与多个反应微通道交替。例如,至少10个热交换器与至少10个反应微通道交替,且优选地,有10层热交换微通道阵列与至少10层反应微通道接触。这些层中每一层可含有简单的、直的通道,或一层中的通道可具有复杂的几何形状。在优选实施方案中,热交换通道或诸热交换通道的一个或多个内壁具有表面特征。 
建造工业规模的微通道装置的一种通用方法是由不同方法在垫片中形成微通道,所述不同方法例如蚀刻、冲压等。这些技术在本领域是已知的。例如,垫片可被堆叠在一起并由不同方法结合,例如化学键接、铜焊等。结合后,该装置可需要或不需要机器加工。 
在一些实施方案中,本发明装置(或方法)包括催化剂材料。该催化剂 可界定总体流动路径的至少一个壁的至少一部分。在一些优选实施方案中,催化剂的表面界定流体流从其经过的总体流动路径的至少一个壁。在异相催化工艺中,反应物组合物可流过微通道、经过并接触催化剂。 
在优选实施方案中,每个连接微通道的宽度沿着其长度基本是恒定的,且在一组连接通道中的每个通道具有基本恒定的宽度;″基本恒定″指该流基本不受在宽度上任何变化影响。对这些例子,微通道的宽度保持为基本恒定。″基本恒定″定义为在制造步骤的公差内。保持微通道宽度恒定是优选的,因为该宽度在装置的机械设计中是重要参数,原因是:微通道宽度与微通道宽度每侧上的相关支撑肋的组合,和可以在不同温度和不同压力下操作的分离相邻片层或微通道的材料的厚度,以及最终所选的材料和相应的材料强度,限定装置的机械完整性或容许温度和操作温度。 
在一些优选实施方案中,连接微通道不具有表面特征。在一些实施方案中,微通道装置不具有调整进入连接通道的流的闸门、栅格、整流器或小孔。在一些优选实施方案中,流经由次多支管被分布至多个连接通道。 
微通道(带有或不带有表面特征)可以涂上催化剂或其它材料如吸附剂。使用本领域已知的技术如修补基面涂层(wash coating),可将催化剂应用于微通道的内部。也可使用例如CVD或无电镀的技术。在一些实施方案中,以盐的水溶液浸渍是优选的。在一些实施方案中,Pt、Rh和/或Pd是优选的。通常,随后进行热处理和活化步骤,如同本领域已知的。其它涂层可包括含有催化剂前体和/或载体的溶胶或基于浆料的溶液。涂层还可包括应用至壁的反应方法,例如无电镀或其它表面流体反应。 
对于在堆叠垫片结构内具有M2M多支管的微通道装置,M2M多支管增加装置的总容积,且因此期望使多支管的能力最大化。在本发明优选实施方案中,M2M分布至少0.1kg/m3/s,优选地1kg/m3/s或更大,较优选地至少10kg/m3/s,且在一些优选实施方案中分布30kg/m3/s至5000kg/m3/s,且在一些实施方案中分布30kg/m3/s至1000kg/m3/s。 
本发明包括在本文所述装置中进行化学反应和其它单元操作的工艺。本发明还包括预结合的组件和所述结构的和/或由本文所述方法形成的层状装置。层状装置可通过光学显微镜和电子显微镜或其它已知技术与非层状装置加以区别。本发明还包括在本文所述装置中进行化学工艺的方法, 且该方法包括将流体流过多支管并在连接通道中进行单元操作的步骤(如果多支管是集管,则流体进入连接通道之前经过多支管;如果多支管是尾管,则流体经过连接通道后流进)。在一些优选实施方案中,本发明包括非-反应性单元操作,包括连接通道内的热交换器、混合器、化学分离器、固体形成工艺,相变单元操作例如冷凝和蒸发,以及类似操作;这种工艺通常称为化学工艺,在其最广义(本申请中)包括热交换,但在优选实施方案中不仅是热交换,还包括除了热交换和/或混合之外的单元操作。 
本发明还包括以本发明的任何设计或方法进行一种或多种单元单元操作的工艺。用于进行单元操作的适合操作条件可通过常规试验来确定。本发明的反应包括:乙酰化、加成反应、烷基化、脱烷基化、加氢脱烷基化、还原性烷基化、氨基化、氨氧化反应、芳构化、芳基化、自热重整、羰基化、脱羰、还原性羰基化、羧基化、还原性羧基化、还原偶合、缩合、裂化、加氢裂化、环化、环低聚作用、脱卤、脱氢、氧化脱氢、二聚、环氧化、酯化、交换、费-托法、卤化、氢卤化、同系化、水合、脱水、氢化、脱氢、氢羧基化、甲氢甲酰基化、氢解、氢金属化、硅氢化作用、水解、氢化处理(包括加氢脱硫(hydrodesulferization)HDS/HDN)、异构化、甲基化、脱甲基化、易位、硝化、氧化、部分氧化、聚合、还原、重整、逆水煤气变换反应、Sabatier、磺化、调聚反应、酯基转移、三聚和水煤气变换反应。对上述每种反应,有本领域技术人员已知的催化剂和条件;本发明包括使用这些催化剂的装置和方法。例如,本发明包括通过氨基化催化剂氨基化的方法和含有氨基化催化剂的装置。因此,本发明可描述为上列每种反应,单独地(如氢解)或成组地(如氢卤化反应、氢金属化和硅氢化作用,分别带有氢卤化反应、氢金属化和硅氢化作用的催化剂)。使用本发明装置和催化剂,可通过现有技术知识和/或常规试验而确定对每种反应合适的工艺条件。举一个例子,本发明使用具有本文所述设计特征的一种或多种的装置(具体地,反应器),提供了费-托反应。 
经过一组连接微通道的压力降优选地小于500psi,更优选地小于50psi且在一些实施方案中为在0.1psi至20psi的范围内。在一些实施方案中,其中该多支管是集管,多支管中的压力降计量为集管入口和具有最低压力的连接通道入口(对应集管出口)之间的psi,小于(较优选地小于80%, 更优选地小于一半(50%),且在一些实施方案中小于20%的)通过多个连接通道的压力降(测量为经过多个连接通道的平均压力降)。 
在一些优选实施方案中,多支管容积小于多个连接通道的容积的80%,或小于50%(一半),在一些实施方案中小于40%或更少,在一些实施方案中小于20%。在一些实施方案中,多支管容积是多个连接通道的容积的10%至80%。优选地,层状装置中所有多支管的组合容积是层状装置中所有连接通道的组合容积的50%或更少,在一些实施方案中为40%或更少;在一些实施方案中为10%至40%。 
质量指标因子″Q1″是测量多支管在分布流中多有效的尺度。它是连接通道流的最大速率和最小速率之间的差除以最大速率的比率。对于具有恒定通道尺寸的连接通道系统,通常期望达到每通道相等的质量流率。这种情况的等式如下所示,并定义为Q1。 
Q1=mmax-mminmmax×100%]]>
其中mmax[kg/sec]=最大连接通道质量流率 
mmin[kg/sec]=最小连接通道质量流率 
对于具有不同连接通道尺寸的情况,通常期望不同通道之间的停留时间、接触时间、速率或质量通量速率的差异最小,以获得所需要的单元操作的负荷。对这些情况,我们定义了质量指标因子Q2: 
Q2=Gmax-GminGmax×100%]]>
其中G是质量通量速率。对于所有连接通道具有相同的横截面面积的情况(如在本发明一些实施方案中),Q2的等式简化至Q1。质量指标因子提供了连接通道流率的范围,其中0%为理想分布,100%显示在至少一通道中的停滞(无流动),且超过100%的值表示在至少一通道中的回流(以期望流向的反向流动)。Q1和Q2基于包括通过连接通道的净流的95%的通道而 定义,具有最低流的通道不算,条件是不需要通过这些通道的流来解释通过连接通道的净流的95%。在本发明方法中,质量因子优选地为10%或更小,较优选地5%,且更优选地1%或更小;且在一些实施方案中为在0.5%至5%的范围内。 
Q因子也可用作表征含有连接通道的装置的度量。在优选实施方案中,本发明装置可表征为具有Q因子(Q1)10%或更小,较优选地5%或更小,或2%或更小,或在一些实施方案中在0.5%至5%的范围内。为了确定装置的Q因子性能,在20℃和Mo=0.5下将空气流过装置。经过连接通道的分布可直接测量或由计算的流体动力学(CFD)建模而测量。 
使用部分蚀刻或从片层除去的材料而制造的热交换器对本应用尤其有利。通道间隔优选地在0.5mm至1.5mm的范围内,且因此制造过程中要求最小数目的片层。通道的深度与片层不一样,得到插入流动通道之间的壁,以及优选地得到在不同温度不同压力下支撑壁的肋,且优选地产生高的长径比的微通道(宽度与间隔比>2)。在一些实施方案中,将整流器和调节器布置于M2M部分。 
图1显示垫片上多支管、连接通道和在中间的连接物的一般概念的示意图。垫片可由来自任何材料(金属、聚合物等)的部分蚀刻制成。在一个实施方案中,垫片仅在一侧蚀刻。在另一实施方案,垫片在两侧被蚀刻,如图2中截面A-A的横截面图所示。应理解,除了化学蚀刻以外的方法可产生类似特征。在垫片两侧被蚀刻的实施方案中,垫片一侧蚀刻的深度可与在另一侧蚀刻的深度不同或相似。 
流体经2进入垫片,2是多个小横截面开口。该流然后进入3,3称为入口次-多支管。入口次-多支管由肋9而彼此分开。 
在一些实施方案中,入口次-多支管的横截面为矩形,如图1所示。在另一实施方案中,入口次-多支管具有变化的横截面,如图3所示。入口次-多支管的横截面的变化可以是连续的(如图3所示)或是分步的。在朝向连接通道的长度的方向,入口次多支管(sibmanifold)的横截面面积可增加或减少。在一个实施方案中,入口次-多支管具有尖的拐角。在另一实施方案中,入口次-多支管具有圆的拐角,如图4所示。 
对于在垫片中入口次-多支管的给定空间,可通过减少次-多支管之间 的肋,来增加垫片中入口次-多支管的数量。 
在每个入口次-多支管中,可存在压力支撑部件7,这是可要求或可不要求的。压力支撑部件可以是任何形状或尺寸,然而这些部件的高度与蚀刻的深度相同。这些部件支撑入口次-多支管截面中流之间的不同压力。这些部件还如同障碍物起作用,且可增加压力降。压力支撑部件的形状、尺寸和数量应从总压力降要求和应力要求而确定。 
来自入口次-多支管的流可进入入口闸门4,然后进入入口整流器5。在一个实施方案中,一个入口次-多支管具有2个入口闸门。在另一实施方案中,一个入口次-多支管具有的入口闸门的数量与连接通道6(未显示)的数量相等。优选地控制入口闸门的大小以在连接通道中提供高度均匀的流量分布。 
入口整流器消除垂直于连接通道的流的任何方向分量,且因此可为要求的或不要求的。在一个实施方案中,流从入口闸门到连接通道的转变是突然的,通过入口整流器,如图1所示。在另一实施方案中,流从入口闸门到连接通道的转变是逐渐的,如图5所示,且优选地增加次多支管到连接通道的横截面面积。如所提及的,闸门容积计算为多支管容积的部分。入口闸门和入口整流器的拐角可为尖的或圆的。 
该流然后进入连接微通道。连接通道的数量可从次多支管至次多支管之间变化,或跨垫片宽度上可为相似的。连接通道由肋而彼此分开,肋不允许流在工艺通道中交换。在一个替代实施方案中,肋可为不连续的,且允许平行微通道之间的一些流体交换(communication)。在这个实施方案中,流体交换可允许流体再分布,且达到增加的或减少的质量指标。该流然后由出口整流器8、出口闸门10、出口次-多支管11和出口开口12离开装置。在所示实施方案中,出口整流器、出口闸门和出口次-多支管分别与入口整流器、入口闸门和入口次-多支管具有相同的特性。连接通道可直接连接至出口次-多支管,如图6所示。在另一实施方案中,入口次-多支管直接连接至通道,而出口整流器、出口闸门和出口次-多支管用在装置的出口处。 
图7显示了壁垫片。图8显示通过堆叠多支管垫片和壁垫片来组装装置以形成装置堆叠。多支管垫片和壁垫片在堆叠中以类似方式重复以产生装置堆叠。在一个实施方案中,堆叠中至少一个多支管垫片不同于另一多 支管垫片。在另一实施方案中,所有多支管垫片在设计上不同于其它多支管垫片。 
在一个实施方案中,堆叠组件中的一些壁垫片具有类似多支管垫片的次多支管,以使将次多支管与多支管垫片堆叠后,多支管垫片和壁垫片中的次多支管对齐。这种壁垫片的实施方案的例子示于图9。该流进入多支管垫片和壁垫片的次-多支管部分,且然后分入多支管垫片以在闸门和连接通道中流动。在出口次-多支管处,两个次-多支管垫片中的流重新结合并离开装置。 
在一个实施方案中,一种流体流的流量分布部件和微多支管,包括闸门、栅格、柱、整流器以及类似物,可沿着装置的长度布置在适当的位置,不与多流热交换器或其它单元操作中的至少一种第二流的流量分布部件和微多支管对应。例如,相邻层中流体的流动路径可具有各层之间并不对应的流量分布部件和微多支管。 
在一些优选实施方案中,三个或更多个流体流用于本发明装置中,以传递热、混合流体、进行反应或进行分离。类似的流体流在工艺通道中彼此相邻是优选的,以使微多支管部分可以优选地以大于连接通道中的通道间隔的通道间隔制成(″间隔″以堆叠方向计量)。 
在一些优选实施方案中,设置次多支管的数量以减少任何次多支管中的总流率,以使维持层流。次多支管中只有层流将比转捩流或湍流产生低的每单位长度压力降。 
在连接通道的一部分,即连接通道长度的至少5%,使用中断流用于化学反应、分离或混合是尤其有利的。使用中断流应用至质量交换单元操作(反应、分离和/或混合),以优选范围0.5mm至1.5mm的工艺通道间隔,可得到增强的性能,这同时比在连接通道中以层流操作的更小的微通道的质量交换应用可得到更紧密的M2M。作为多相反应的例子,使用中断流来将反应物引至壁上的催化剂相对于使用层流扩散来将反应物引至催化剂,克服了质量传递的局限性。催化剂的有效性能可以是仅层流时的2倍或更多倍或5倍、或10倍或100倍或1000倍或更多倍。催化剂的质量传递性能越有效,使得连接通道的容积越小,同时也允许M2M中的通道间隔保持0.5mm至1.5mm的优选范围,且因此使得M2M容积最小。化学 分离例子还包括吸收、吸附、蒸馏、膜分离以及类似分离。如果连接通道的至少一部分是中断流,那么对于M2M加上连接通道容积的总容积最小化,化学分离、混合、或化学反应尤其最优化。 
实施例-计算比较两种热交换器设计 
比较两种热交换器设计:一种具有大的微通道,另一具有较小的微通道。热交换器是两种流的逆流热交换器,如图10所示。表1列出了两种流的入口条件和出口要求。 
表1:热交换器的入口条件和出口要求 
条件 流A 流B 质量流率(kg/hr) 202604kg/hr 202604kg/hr 入口温度(℃) 374℃ 481℃ 期望出口温度(℃) 472℃ 385℃ 出口压(psig) 349.8psig 323.3psig 允许的压力降(psi) 4.0psi 3.0psi
流A和流B的组合物概括在下面的表2。 
表2:流A和流B的摩尔组合物 

流A和流B的热物理性质(比热、导热率、粘度)使用ChemCAD V5.5x来计算。流A和流B的密度以理想气体定律来计算。 
设计1:小微通道设计 
核部分的设计 
核部分的重复单元中两种流的排列如下所示: 
-流A-流B-流A-流B-流A-流B- 
单个重复单元的尺寸示于图11。流向与图的平面垂直。流A的连接通道开口是0.05″X0.006″,而流B的是0.05″x0.005″。重复单元中壁厚到处均为0.004″。重复单元在垂直于流的方向延伸以获得核部分。 
热传递所需的热交换器核的长度为3.4″。垫片堆叠方向的重复单元的数量为7358,而垫片中的重复单元的数量为593。流的预测出口温度也示于图12。热流的平均雷诺数是722,而冷流的平均雷诺数为约762。对流A和流B预测的压力降示于表3。 
表3:对设计1-核部分预测的压力降 

核部分中传递的总热为13.7MW。 
用于分布在微通道中的流的多支管部分的设计 
在多支管部分的设计中作的假定列于如下: 
1.多支管部分中没有热传递 
2.流A具有Z-多支管设计,而流B直地流过,如图13所示。因此内部多支管仅为流A设计。 
3.将核沿着32.0″量纲(dimension)分为4部分(593重复单元)以及内部多支管为每个部分设计,如图14所示。 
多支管部分中的流的可得的间隔与主要通道间隔相同,如图15所示。图16显示流进入和离开装置的四个核部分之一的草图。 
该流进入次-多支管并将流在热交换器核部分的连接通道中分布。为了在四个核部分之一中分布流,需要多于一个次-多支管。例示四个核部分之一中的流A的均匀分布所需的尺寸的多支管设计的图示于图17。 
图17所示的几何形状可在垫片上蚀刻,并将称为单个核部分的印迹(footprint)。如果对垫片在周长上给予0.25″的加工余量(metal allowance),且端板厚度上给予0.25″的加工余量,则单个热交换器核与多支管的总尺寸将是:25.0″X8.5″X140.3″。热交换器(四核)的总容积将是119,260in3。对A的连接通道的容积仅是包括多支管容积的总容积的14%。 
设计2:大的微通道设计 
同样的设计策略用于设计具有大的微通道的热交换器。核部分的重复单元如下所示: 
-流A-流B-流A-流B-流A-流B- 
单个重复单元的尺寸示于图18。流向与图的平面垂直。流A的通道尺寸是0.05″X0.03″,而流B的是0.05″x0.03″。重复单元中壁厚到处均为0.004″。重复单元在垂直于流的方向延伸以获得核部分。 
估计的核的总大小显示于图19。垫片堆叠方向的重复单元数量为1013,而垫片中的重复单元数量为593。所需的热交换器核长度为25.8″.流的预测出口温度也示于图19。热流的平均雷诺数是3670,而冷流的平均雷诺数为约3810。在微通道中使用转捩流至低湍流产生高的热传递系数,以使0.03″的较大的微通道间隔相对于在0.03″通道间隔中的层流流动的热传递系数是可接受的。对流A和流B预测的压力降示于表4。 
表3:对设计2-核部分预测的压力降 

核部分中传递的总热为13.7MW。 
用于分布在四个核部分之一中的流A的设计示于图20。 
如果对垫片在周长上给予0.25″的加工余量,则单个热交换器核与多支管的总尺寸将是:33.1″X8.5″X69.4″。热交换器(四核)的总容积将是78,100in3。连接通道容积是包括多支管容积的总容积的79%。 
设计3:大的微通道设计-2 
同样的设计策略用于设计具有更大的微通道的热交换器。核部分的重复单元如下所示: 
-流A-流B-流A-流B-流A-流B- 
单个重复单元的尺寸示于图21。流向与图的平面垂直。流A的通道尺寸是0.05″X0.05″,而流B的是0.05″x0.05″。重复单元中壁厚到处均为0.004″。重复单元在垂直于流的方向延伸以获得核部分。 
估计的核的总大小显示于图22。垫片堆叠方向的重复单元数量为641,而垫片中的重复单元数量为593。所需的热交换器核长度为36.2″。流的预测出口温度也示于图21。热流的平均雷诺数是4650,而冷流的平均雷诺数为约4800。对流A和流B预测的压力降示于表4。 
表4:对设计2-核部分预测的压力降 
核部分中传递的总热为13.7MW。 

用于分布在四个核部分之一中的流A的设计示于图23。 
如果对垫片在周长上给予0.25″的加工余量,则单个热交换器核与多支管的总尺寸将是:44.3″X8.5″X69.8″。热交换器(四核)的总容积将是105,133in3。连接通道容积是包括多支管容积的总容积的82%。 
表5比较了具有小的微通道和大的微通道的各设计的大小和性能。 
总之,文献教导的小的通道间隔不一定得到最好的设计。0.5mm至 
  设计1:小的微通道 设计2:大的微通道 设计3:大的微通道 总热负荷(MW) 13.7MW 13.7MW 13.7MW 通道间隔(in) 0.006’’ 0.03’’ 0.05’’ 压力降(psi)       流A 4.0psi 4.0psi 3.4psi 流B 2.8psi 2.5psi 2.5psi 质量因子(%) <5%(1.3%) <5%(4%) <5%(4%) 总大小(in3) 119,260in378,100in3105,133in3
1.5mm范围内的微通道可以足够大以具有转捩流态或湍流态,这提供好的对流热传递性能,而较大的间隔提供足够的空间以在相对小的体积中集合 流。对上述实施例,总装置容积的变化作为通道间隔的函数示于图24。 

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1、(10)申请公布号 CN 103933914 A (43)申请公布日 2014.07.23 C N 1 0 3 9 3 3 9 1 4 A (21)申请号 201310432305.5 (22)申请日 2007.06.15 60/805,072 2006.06.16 US 11/763,336 2007.06.14 US 200780022435.4 2007.06.15 B01J 19/00(2006.01) (71)申请人维罗西股份有限公司 地址美国俄亥俄州 (72)发明人 R.阿罗拉 A.L.同克维齐 邱东明 L西尔瓦 (74)专利代理机构上海专利商标事务所有限公 司 31100 代理人。

2、丁晓峰 (54) 发明名称 在联合微通道装置中进行单元操作的方法和 系统 (57) 摘要 本发明涉及在联合微通道装置中进行单元操 作的方法和系统。该在联合微通道装置中进行单 元操作的方法包括:其中,该装置包括第一多支 管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个 连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连 接微通道;使第一流体流过第一多支管并以至少 部分的中断流的形式通过第一组多个连接微通 道;使第二流体流过第二多支管并以至少部分的 非中断流的形式通过第二组多个连接微通道;以 及对第一组多个连接微通道中的流体进行单元操 作。 (30)优先权数据 (62)分案原申请数据 (51)Int.Cl. 权。

3、利要求书2页 说明书17页 附图12页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书2页 说明书17页 附图12页 (10)申请公布号 CN 103933914 A CN 103933914 A 1/2页 2 1.一种在联合微通道装置中进行单元操作的方法,包括: 其中,该装置包括第一多支管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个连接微通 道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道; 使第一流体流过第一多支管并以至少部分的中断流的形式通过第一组多个连接微通 道; 使第二流体流过第二多支管并以至少部分的非中断流的形式通过第二组多个连接微 通道;以及 对第一组多个连接微通道。

4、中的流体进行单元操作。 2.根据权利要求1所述的方法,其中所述第一多支管是集管,且其中所述集管具有入 口,且其中第一流体通过所述集管入口的雷诺数大于2200。 3.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一多支管的压力降小于或 等于通过第一组多个连接微通道的平均压力降。 4.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中没有控制所述第一多支管和所述第一 组多个连接通道之间的流的小孔。 5.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括两个部分。 6.根据权利要求5所述的方法,其中两个部分包括第一部分和第二部分,且其中所述 第一部分为开口多支管,且所述第二部分包括次多支管、闸门或。

5、栅格。 7.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一组多个连接微通道的流 是转捩流或湍流。 8.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括多支管入口并包 括通过所述多支管入口和通过所述第一组多个连接微通道的流路;且进一步地,其中所述 流路不包括小孔、闸门、栅格或整流器。 9.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一多支管包括多支管入口并包 括通过所述多支管入口和通过所述第一组多个连接微通道的流路,其中所述流路实质上由 多支管、次多支管和连接微通道组成。 10.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其包括连接于所述第一多支管的至少 200个连接微通道。 11.根。

6、据前述权利要求中任一项所述的方法,其中通过所述第一组连接微通道的流的 雷诺数为至少2200。 12.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组连接微通道的最小尺寸 为在0.5mm至1.5mm的范围内。 13.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通 道的至少一个连接微通道长度的至少5%。 14.根据权利要求13所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一 个连接微通道长度的至少20%。 15.根据权利要求14所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的至少一 个连接微通道长度的至少50%。 16.根据权利要求15所述的方法,其中中断流发生。

7、于所述第一组连接微通道的至少一 个连接微通道长度的至少90%。 权 利 要 求 书CN 103933914 A 2/2页 3 17.根据权利要求16所述的方法,其中中断流发生于所述第一组连接微通道的所有的 所述多个连接微通道。 18.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中存在中断流通过所述第一组连接微 通道的所述连接微通道长度的至少90%。 19.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道具有光 滑的壁。 20.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道不具有 表面特征。 21.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中所述第一组多个连接微通道包括固。

8、 体催化剂。 22.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中第一流体和第二流体是不同类型的。 23.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中第一流体和第二流体是相同类型的。 24.根据前述权利要求中任一项所述的方法,其中非中断流发生于所述第二组连接微 通道的长度的至少90%。 25.一种在联合微通道装置中进行单元操作的系统,包括: 其中,该装置包括第一多支管和第二多支管,第一多支管连接于第一组多个连接微通 道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道; 第一流体,所述第一流体流过第一多支管并以至少部分的中断流的形式通过第一组多 个连接微通道; 第二流体,所述第二流体流过第二多支管并以至少部分的非。

9、中断流的形式通过第二组 多个连接微通道;以及 对第一组多个连接微通道中的流体进行单元操作。 权 利 要 求 书CN 103933914 A 1/17页 4 在联合微通道装置中进行单元操作的方法和系统 0001 本申请是国际申请日为2007年6月15日、国际申请号为PCT/US2007/071409、进 入中国国家阶段的申请号为200780022435.4、名称为“以中断流的形式进行单元操作的微 通道装置和方法”的发明专利申请的分案申请。 0002 前言 0003 在微通道进行化学工艺已知有利于加强热传递和质量传递。许多研究者已经表 示,由于尺寸变小,微通道中的热传递和质量传递增强了。Nishi。

10、o(2003)发表在东京大学工 业科学学院的研究显示,内径大于0.1mm的微通道管适合常规分析。这篇文献还使用常规 相关性提出热传递系数是管直径的函数,并显示管直径减小则热传递系数增加。因此现有 技术教导了较小的管直径得到较好的热传递性能。 0004 Guo等(2003)发表了一篇关于尺寸对单相流和微尺度热传递的效应的文献。该研 究的结论之一是“由于测量误差或入口段效应的摩擦系数和努赛尔数以及它们标准值(约 定值)的实验结果之间的差异可能被误解为在微尺度的新现象”。他还指出,较小直径的通 道造成表面积与容积比大,这提供较高的努赛尔数和摩擦系数。 0005 一般认为,通常设计微通道以在层流态中操。

11、作。Pan等(2007)在一篇被化学工程 期刊(Chemical Engineering Journal)接受的文章中陈述,“在实践中,微通道中的流动速 率通常低于10m/s,而水力直径不超过500m,因此雷诺数低于2000”。多个研究者(Hrnjak 等(2006)也证明了从层流向临界直径大于0.05mm的微通道中的转捩流态的流态转变临 界雷诺数符合2000的约定值。 0006 Vogel在2006发表了一种热交换器设计方法。通过将流保持在提供高 的热传递 系数的发展(developing)态,获得了热提高。这种方法教导保持L/D比低于100以得到更 好的热传递性能。然而这种方法会导致连接通。

12、道的长度很短;因此连接通道的压力降很小。 对于规模放大的装置,该方法要求大数量的通道和相应的大的多支管。 0007 Delsman等在2004由计算的流体动力学模型研究了多支管几何形状和总流率对 流量分布的影响。连接通道的面积(横截面)是固定的(0.4mm X 0.3mm)。分析中通道的 总数是19。分析集中在改变多支管的形状以获得均匀的流量分布。分析清楚地显示当通过 多支管的流速增加时分布不均增加。将该方法应用于规模放大的设计(连接通道的总数大 (3100)且流速大)将导致多支管容积大。 0008 Tonomura等在2004也使用计算的流体动力学模型研究了微装置的优化。分析中 通道的总数是。

13、5。该研究显示,对所给的连接通道尺寸,成形的多支管改进流量分布,但多支 管和连接通道不是为应用一起设计的。该研究中的优化是基于减少总的多支管流动面积而 不是整个装置的。因为连接通道设计不包括在优化中,以这种方法,规模放大的单元(大的 多支管长度或大数目的连接通道)也会导致大的多支管尺寸。 0009 Amador等在2004使用了电阻网络方法分析不同微反应器小型化(scale-out)几 何形状中的流量分布。该文献提出一种分析连续和二叉多支管结构的等式系统。所提出的 用于分析的等式系统仅适用于层流态。该文献提出了一种方法以计算在多支管和连接通道 中层流态获得流量分布所需的尺寸比。 说 明 书CN。

14、 103933914 A 2/17页 5 0010 Webb在2003研究了多支管设计对平行微通道中流量分布的影响。该文献论证了 设计多支管流动面积大于或等于所有连接通道流动面积的总和以获得均匀的流量分布的 方法。由于连接通道的数量增加,将该方法应用于规模放大的微通道单元将会导致大的多 支管。 0011 Chong等在2002发表了一种建模方法,通过应用热阻网络以优化微通道热槽设 计。结果显示在层流态中操作的热槽设计优于(outperform)湍流态中的热槽设计。该文 献未讨论设计对多支管大小的影响。 发明内容 0012 在现有技术中,连接微通道的尺寸可基于热传递或质量传递需求而设置。例如对 。

15、于热交换单元设计,连接通道尺寸可基于总的热传递需求而确定。通常,层流的较小的间隔 (gap)得到好的热传递系数和紧凑的连接通道大小,为了使热传递最大,连接通道的最小尺 寸是大约2mm或更小,且更优选地,优选小于0.25mm。随后设计多支管以在多个通道获得均 匀的流量分布同时满足总压力降的限制。通常对多支管截面可得的最小尺寸或多支管间隔 在尺寸上类似于连接通道的最小尺寸。微通道结构的优点在于小尺寸,通常动力是保持最 小尺寸尽可能与连接通道中的一样小。 0013 通道间隔越小,多支管截面中的流速高,导致大的冲力作用、多支管压力降和流量 分布不均。减小分布不均和压力降的通常方法是增加多支管中的开放流。

16、通面积,这增加多 支管截面的宽度和因此增加多支管截面的尺寸。将此方法应用于工业设备将导致多支管截 面比连接微通道截面大。 0014 在本发明中,将微通道装置设计为控制连接通道和多支管,以在连接通道中的至 少一部分以中断流的形式进行热传递和/或质量传递。 0015 在第一方面,本发明提供了一种在联合微通道装置中进行单元操作的方法,其包 括:在装置中通过流体;其中该装置包括连接于多个连接微通道的多支管;其中该多支管 的容积小于该多个连接微通道的容积;且其中该多支管的长度为至少15cm或其中存在连 接于该多支管的至少100个连接通道;控制条件以使流体以中断流的形式通过该连接微通 道的至少一部分;以及。

17、在连接微通道中对流体进行单元操作。中断流在连接通道中的一个 或多个的长度的至少一部分发生,优选地该部分包括连接通道长度的至少5%,较优选地至 少20%,更优选地至少50%,且在一些实施方案中连接通道长度的至少90%;且优选地,该多 个连接通道包括至少10个,较优选地至少20个,且在一些实施方案中至少100个连接通 道,其中每个连接通道在其长度的至少5%(或至少20%、或至少50%、或至少90%)有中断流 发生(且在一些实施方案中,在所有多个连接通道有中断流)。 0016 在一些实施方案中,该多支管是集管,且该集管具有入口,且流体通过该集管入口 的雷诺数大于2200(或至少2000或至少2200。

18、)。在一些实施方案中,通过该连接通道的流 具有的雷诺数为至少2200。在一些实施方案中,本发明的联合微通道装置(和/或方法) 具有大于0.01MW的热负荷。在 一些实施方案中,通过多支管的压力降小于或等于通过多 个连接通道的平均压力降。在一些实施方案中,该多支管是集管,且其中多支管中的压力 降,即集管入口和具有最低压力的连接通道入口(对应集管出口)之间的压力降,小于通过 多个连接通道的压力降(测量为平均压力降)的50%(或小于25%)。在一些实施方案中, 说 明 书CN 103933914 A 3/17页 6 多支管容积小于多个连接通道的容积的50%(或小于25%)。在一些实施方案中,联合微通。

19、 道装置具有大于0.1MW的热负荷,优选地至少1MW的热负荷。在优选实施方案中,没有控制 多支管和连接通道之间的流的小孔。小孔的横截面面积小于连接通道的平均横截面面积的 20%,或优选小于10%。 0017 在一些实施方案中,多支管包括至少两个部分。在一些实施方案中,多支管包括为 开口多支管的第一部分和包括次多支管(submanifold)、闸门或栅格的第二部分。 0018 在一些优选实施方案中,通过多个连接通道的流是转捩流或湍流。在一些优选实 施方案中,多个连接通道具有光滑的壁,优选地不具有表面特征(surface feature)或其他 障碍物;且在一些实施方案中不包括催化剂。在一些优选的。

20、实施方案中,多支管包括多支管 入口并包括通过多支管入口和通过多个连接通道的流路;且该流路不包括任何小孔、闸门、 栅格或整流器。 0019 本发明的任何实施方案可更具体地描述为实质上由一组组件或步骤组成或由一 组组件或步骤组成。例如,在优选实施方案中,本发明包括多支管入口和通过多支管入口和 通过多个连接通道的流路,其中该流路实质上由多支管、次多支管和连接通道组成。 0020 在一些优选实施方案中,有至少200个连接微通道连接于多支管。在一些优选实 施方案中,连接微通道的最小尺寸(通常是层状装置中的间隔)为在0.5mm至1.5mm的范 围内,在一些实施方案中为在0.7mm至1.2mm的范围内。在一。

21、些优选实施方案中,多支管的 最小尺寸为在0.5至1.5mm的范围内;通常这在层状装置单片层的厚度内。 0021 在一些优选实施方案中,多个连接微通道包括固体催化剂。 0022 在一些实施方案中,在连接通道的至少90%中有湍流,在一些实施方案中,在所有 的多个连接通道中有湍流。 0023 在相关方面,该装置包括至少两个多支管,即第一多支管和第二多支管,其中第一 多支管连接于第一组多个连接微通道,且第二多支管连接于第二组多个连接微通道。在该 方法中,第一流体可流过第一多支管并以中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过第 一组连接微通道,且第二流体可流过第二多支管并以非中断流(至少部分地,优选基本。

22、上) 的形式通过第二组连接微通道。第一流体和第二流体可以是相同类型的或不同类型。这种 情况下,不同于第一方面,多支管可具有任何长度并可具有任何数量的连接通道-尽管在 优选实施方案中其具有大于15cm的长度和/或至少100个连接通道。 0024 在另一方面,本发明提供了在联合微通道装置中进行单元操作的方法,其包括:在 装置中通过流体; 0025 其中该装置包括连接于多个连接微通道的多支管; 0026 其中该多支管的容积小于该多个连接微通道的容积; 0027 控制条件以使该流体以中断流(至少部分地,优选基本上)的形式通过多个连接 微通道的至少一些;且控制条件以使该流体以非中断流(至少部分地,优选基。

23、本上)的形式 通过多个连接微通道的至少另一些;并对(以中断流和非中断流的形式两者的)在连接微 通道中的流体()进行单元操作。例如,多支管可具有至少10个连接通道,其中6个或更多 个连接通道中以中断流的形式,4个或更多个以非中断流的形式,例如由在一些连接通道使 用表面特征或障碍物,且在连接通道的另一些使用光滑的壁。 0028 在另一方面,本发明提供一种微通道装置,其包括:连接至多个连接微通道的多支 说 明 书CN 103933914 A 4/17页 7 管;其中多支管的容积小于多个连接微通道的容积;且其中多支管的长度为至少15cm或其 中存在连接于多支管的至少100个连接通道。在优选实施方案中,。

24、该装置包括与至少10层 反应微通道连接(interfaced)的至少10层热交换微通道阵列。在一些实施方案中,反应 微通道包括催化剂壁涂层。在优选实施方案中,每层热交换微通道阵列包括多支管和连接 至多支管的热交换连接微通道阵列。优选地,每层中的多支管基本上限制于此层,且并不遍 布多层热交换微通道阵列和/或反应微通道阵列。在一些实施方案中,多支管遍布多层热 交换微通道阵列多层,以使多个层中的多个热交换连接微通道阵列连接至多支管。 0029 在另一方面,本发明提供了包括装置和流体的微通道系统,其包括:连接至多个连 接微通道的多支管;其中多支管的容积小于多个连接微通道的容积;其中多支管的长度为 至少。

25、15cm或其中存在连接至多支管的至少100连接通道;且该系统还包括在长度的至少一 部分以中断流的形式通过连接微通道的流体。该系统可具有本文对于任何发明方法所提及 的任何特征。 0030 在各实施方案中,本发明提供了更高的热通量或更高的质量传递。 0031 术语表 0032 涉及多支管装置的结构特征如于2003年10月27日提交的美国公布专利申 请No.20050087767和2006年4月11日提交的美国专利申请序列号No.11/400,056所 定义的。表面特征和一般装置构造如于2006年3月23日提交的美国专利申请序列号 No.11/388,792所定义。所有这些专利申请通过引用并入本文,。

26、如同下文完整复制一样。对 本文列出定义与上述专利申请中定义冲突的情况,则以本文所列定义为准。 0033 如同标准专利术语,包括(comprising)意为包括(including),且这两 个术语不排除存在其它组件或多个组件。例如,当装置包括片层、片等等时,应理解为本发 明装置包括多个片层、片等。在替代实施方案中,术语包括(comprising)可被多个限制 性词语“实质上由组成”或“由组成”代替。 0034 通道由通道壁界定,通道壁可为连续的或可包含间隔。通过单片泡沫或毛毡的互 连的通道不是连接通道(尽管泡沫等可布置在通道内)。 0035 连接通道是连接至多支管的通道。通常,单元操作在连接通。

27、道中发生。连接通 道具有入口横截面平面和出口横截面平面。尽管一些单元操作或单元操作的部分可在多支 管中发生,但在优选实施方案中,多于70%(在一些实施方案中至少95%)的单元操作在连接 通道中发生。连接通道矩阵是一组相邻的基本平行的连接通道。在优选实施方案中, 连接通道壁是直的。连接通道压力降是在连接通道的入口横截面平面中心与出口横截面平 面中心之间的静压差,在所有连接通道上求平均值。在一些优选实施方案中,连接通道是直 的,基本上没有方向上或宽度上的变化。多个连接通道 系统的连接通道压力降是每个单独 的连接通道压力降的算术平均值。即,通过每个通道的压力降的总和除以通道数目。 0036 连接微通。

28、道具有2mm或更小,较优选地0.5mm至1.5mm,更优选地0.7mm至 1.2mm的最小尺寸,和至少1cm的长度。 0037 “中断流”指光滑微通道中的转捩流或湍流,且还包括通过具有表面特征的微通道 的流。中断流在连接通道长度的至少一部分发生,优选地连接通道长度的至少5%,更优选地 至少20%,更优选地至少50%,且在一些实施方案中在连接通道长度的至少90%发生。表面 特征描述于美国专利申请序列号No.11/388,792,且通常包括锯齿形饰或其它凹进通道壁 说 明 书CN 103933914 A 5/17页 8 的形状,目的是混合流体以形成好的混合而没有湍流或转捩流的高雷诺数。表面特征也可。

29、 用于高于2200的雷诺数或用于湍流或转捩流。也可由主通道中的障碍物或突出部分或凹 进部分而产生中断流,以迫使流体运动偏离常规的层流或直流路线。也可由连接通道中的 三维弯曲流动路线而产生中断流,该路线产生相对于流的主要方向的流动旋转、二次涡流 (secondary vortice)或其它成角的或正交流动矢量。流偏离或非直的流动路线尤其有利 于增强对壁的热传递、对壁的质量传递、或在壁或在液相中均匀的化学反应。 0038 基本通过连接通道的中断流指流在发生单元操作的微通道区域的长度(优 选地在发生单元操作的微通道区域的长度的至少90%)上基本上被中断。中断流不仅由出 口效应或入口效应(即速度分布改。

30、变和产生水动力边界层的长度)引起。 0039 闸门包括多支管和两个或更多个连接通道之间的界面。闸门具有非零的容 积。闸门通过改变连接通道的入口的横截面面积而控制进入多个连接通道的流。闸门不 同于简单小孔,因为流过闸门的流体当其通过闸门时在多支管中流向和连接通道中流向上 都具有正动量。相反,通过小孔的流的多于75%正动量矢量是在小孔的轴的方向。通过闸 门的流的横截面面积与该闸门控制的连接通道的横截面面积(包括由闸门控制的连接通 道之间的壁的横截面面积)的典型比在2-98%(且在一些实施方案中5%至52%)的范围之 间。使用两个或更多个闸门允许使用多支管界面的横截面面积作为调整转向损失(turni。

31、ng loss)的工具,这反过来确保了各闸门之间的相等流动。这些闸门转向损失可用于补偿由均 对多支管压力分布有影响的摩擦压 力损失和动量补偿()造成的多支管压力分布中的改 变。横截面面积的最大变值除以最小面积所得的Ra值优选地小于8,较优选地小于6,且在 更优选实施方案中小于4。 0040 栅格是多支管和单独管之间的连接物。栅格具有非零的连接容积。在垫片 (shim)结构中,当第一垫片中的横条不与相邻的第二垫片中横条排列成行,以致于流在第 一垫片中的横条上面通过且在第二垫片中的横条下面通过时,则形成了栅格。 0041 热负荷定义为在装置中传递的以瓦特计量的总热,且优选地大于10kW且在 联合微。

32、通道单元装置中优选地从10kW至100MW变动。 0042 集管(header)是布置为传送流体至连接通道的多支管。 0043 高度是与长度垂直的方向。在层状装置中,高度是堆叠方向。 0044 通道的水力直径定义为通道的横截面面积的四倍除以通道的湿周长。 0045 L-多支管描述了一种多支管设计,其中流进一个多支管的流向与连接通道 的轴垂直,而流进相反多支管的流向与连接通道的轴平行:例如,集管L-多支管具有与连 接通道轴垂直的多支管流,而尾管(footer)多支管流以连接通道轴的方向流出装置。该流 从多支管入口、经过连接通道以及流出装置,形成L形。当两个L-多支管被放在一起作 为连接通道矩阵时。

33、,其中集管在多支管两端具有入口或尾管在多支管两端具有出口,则该 多支管称为T-多支管。 0046 层状装置是由薄层制成的装置,其能对流过该装置的工艺流进行单元操作。 0047 长度是指流向中沿通道的(或多支管的)轴方向的距离。 0048 M2M多支管定义为大-至-微的多支管,即,向一个或多个连接微通道或从一 个或多个连接微通道分布流的微通道多支管。反之M2M多支管将流带向另一更大横截面面 积的传递源(也称为大多支管)或从另一更大横截面面积的传递源(也称为大多支管)获 说 明 书CN 103933914 A 6/17页 9 取流。大多支管可为例如管道、导管或开口的贮器。 0049 多支管是向两个。

34、或更多个连接通道分布流的一定容积。集管多支管的进口、 入口或表面定义为在集管多支管几何学上标记了与上游通道显著 差异的表面。尾管多支 管的出口(exit)、出口(outlet)或表面定义为在尾管多支管通道上标记了与下游通道显 著差异的表面。对于矩形通道和大多数其它典型多支管几何形状,表面将是平面;然而在一 些特殊情况诸如在多支管和连接通道之间界面的半圆形,表面将是曲面。多支管几何形状 的显著差异将伴有流向和/或质量通量率的显著差异。多支管包括次多支管,条件是次多 支管路不造成流向和/或质量通量率的显著差异。微通道集管多支管的入口平面是微通道 集管与更大的传送集管多支管(如通过焊接法兰或其它连接。

35、方法连接至微通道装置的管 道或导管)连接处的平面。大多数情况下,本领域技术人员将易于识别适合一组连接通道 的多支管的边界。 0050 多支管可为L、U或Z形。U-多支管中,集管和尾管中的流体以相反方向流 动,而与连接通道的轴成非零的角度。 0051 对于集管,多支管压力降是集管多支管入口平面(在只有一个集管入口的情 况,只有一个入口平面)的面积平均中心压的算术平均值与各连接通道入口平面中心压的 算术平均值之间的静压差。集管多支管压力降是基于包括通过连接通道的净流的95%的集 管多支管入口平面,具有最低流动性的集管多支管入口平面不计算在算术平均值中,条件 是不需要通过那些集管多支管入口平面的流来。

36、解释通过连接通道的净流的95%。集管(或 尾管)多支管压力降也仅基于连接通道的入口(或出口)平面中心压力,其包括通过连接 通道的净流的95%,具有最低流动性的连接通道入口(或出口)平面不计算在算术平均值 中,条件是不需要通过那些连接通道的流来解释通过连接通道的净流的95%。对于尾管, 多支管压力降是各连接通道出口平面中心压的算术平均值与尾管多支管出口平面(在只 有一个集管出口的情况,只有一个出口平面)的面积平均中心压的算术平均值之间的静压 差。尾管多支管压力降是基于包括通过连接通道的净流的95%的尾管多支管出口平面,具 有最低流动性的尾管多支管出口平面不计算在算术平均值中,条件是不需要通过那些。

37、出口 平面的流来解释通过连接通道的净流的95%。如果多支管具有多于一个次-多支管,则多支 管压力降是基于次-多支管值的数值平均。 0052 微通道是具有10mm或更小的(优选地2.0mm或更小)且大于1m(优选地 大于10m),且在一些实施方案中为50m至500m的至少一种 内部尺寸(壁-至-壁, 不算催化剂)的通道。微通道也由存在不同于至少一个出口的至少一个入口而定义。微通 道不仅是通过沸石或介孔材料的通道。微通道的长度对应于通过微通道的流的方向。微通 道的高度和宽度基本上垂直于通过微通道的流的方向。在层状装置的情况,其中微通道具 有两个主要表面(例如由堆叠片层和结合片层形成的表面),高度是。

38、从主要表面到主要表 面的距离,宽度垂直于高度。 0053 雷诺数的值描述了流的流态(flow regime)。尽管流态对雷诺数的依赖性是通道 横截面形状和大小的函数,以下范围通常用于通道: 0054 层流:Re4000至5000。 说 明 书CN 103933914 A 7/17页 10 0057 次通道是在更大通道内的通道。通道和次通道由通道壁沿着其长度界定。 0058 次-多支管是一种多支管,其和至少一个另一次多支管一起操作以在平面中 形成一个大的多支管。次-多支管由连续的壁而彼此分开。 0059 表面特征是从微通道壁凸出的突出部分或凹陷入微通道壁的凹进部分,以改 变微通道内的流。如果该特。

39、征顶部的区域与该特征基部的区域相同或超出该特征基部的区 域,则该特征认为是凹进的。如果该特征基部的区域超出该特征顶部的区域,则该特征认为 是突出的(除了以下讨论的CRF)。表面特征具有深度、宽度,对于非圆形的表面特征还具 有长度。表面特征可包括凹入主通道的壁中的圆形、长方形、正方形、矩形、格子、V形、Z字 形及类似形状。特征增加表面积并产生通过平流而不是扩散将流体引至微通道壁的对流。 流动型式可为成漩涡、旋转、滚动且具有其它规则、不规则和或混乱型式-尽管不要求流动 型式为混乱的,且在一些情况下可表现相当规则。尽管流动型式可经历二次瞬时旋转,但流 动型式随时间而稳定。表面特征优选地以斜角-与经过。

40、表面的净流的方向既不平行也不垂 直。表面特征可为直角的,即与流的方向成90度角,但优选地是成角度的。起作用的表面 特征进一步优选地由沿着微通道宽度在至少一个轴位置的多于一个角而界定。表面特征的 两侧或更多侧可物理地连接或未连接。沿着微通道的宽度的一个或多个角起择优地将流体 推出和拉出直的薄 层的流线的作用。表面特征深度的优选范围是小于2mm,更优选地小于 1mm,且在一些实施方案中从0.01mm至0.5mm。表面特征的侧宽度的优选范围足以接近跨越 微通道宽度(如在箭尾形设计中所示),但在一些实施方案(例如填充特征)中可跨越60% 或更少,且在一些实施方案40%或更少,且在一些实施方案中,跨越约。

41、10%至约50%的微通 道宽度。在优选实施方案中,表面特征型式的至少一个角是与微通道宽度成10,优选地 30或更大(90是与长度方向平行,0是与宽度方向平行)。侧宽度按以微通道宽度同 一方向计量。表面特征的侧宽度优选地为0.05mm至100cm,在一些实施方案中在0.5mm至 5cm的范围内,且在一些实施方案中1cm至2cm。 0060 单元操作指化学反应、蒸发、压缩、化学分离、蒸馏、缩合、混合、加热或冷 却。单元操作不仅指流体传送,尽管传送通常伴有单元操作。在一些优选实施方案,单 元操作不仅是混合。 0061 连接通道或多支管的容积基于开放空间。容积包括表面特征的凹陷处。闸门或栅 格部件(如。

42、在所并入的公布的专利申请中所述的,其帮助平衡流量分布)的容积包括在多 支管容积中;多支管和连接通道之间的分界线以方向的显著变化为特征,这是该规则的例 外。通道壁不包括在容积计算中。类似地,小孔(通常是可忽略的)和整流器(如存在) 的容积包括在多支管的容积中。 0062 Z-多支管中,集管和尾管流中的流体是相同方向,并与连接通道的轴成非零 角度。进入多支管系统的流体从其进入的装置的相反一侧离开。该流基本上从入口至出口 形成Z方向。 0063 附图简述 0064 图1示意性地说明垫片上多支管、连接通道和在中间的连接物。 0065 图2是沿图1的A-A截面的横截面图,其中(a)垫片的一侧的部分蚀刻,。

43、或(b)垫 片两侧的部分蚀刻。 0066 图3显示具有不同截面的次多支管。 说 明 书CN 103933914 A 10 8/17页 11 0067 图4显示次多支管的圆拐角。 0068 图5显示从闸门至连接通道的逐渐过渡。 0069 图6显示连接通道至离开次-多支管的替代连接(alternate connection)。 0070 图7显示壁垫片。 0071 图8显示组装多支管垫片和壁垫片以形成装置堆叠(device stack)。 0072 图9显示具有次-多支管的壁垫片。 0073 图10显示热交换设计要求。 0074 图11显示对于小的微通道,单个重复单元的尺寸。 0075 图12显示。

44、对于小的微通道,设计1的核(core)尺寸。 0076 图13显示实施例中流A和流B在微通道单元中的流向。 0077 图14是用于复制(manifold)设计的核的策略的示意图。 0078 图15是多支管设计的示意图。 0079 图16是实施例中4个核部分之一的流入和流出的示意图。 0080 图17显示对于小的微通道,用于分布4个核部分之一中流A的多支管设计。 0081 图18显示对于大的微通道,单个重复单元的尺寸。 0082 图19显示具有大的微通道的设计2的核尺寸。 0083 图20显示对于大的微通道,用于分布流入4个核部分之一的流的多支管设计。 0084 图21显示来自实施例中大的微通道。

45、,单个重复单元的尺寸。 0085 图22显示具有大的微通道的设计2的核尺寸。 0086 图23显示用于分布4个核部分之一中的流的设计。 0087 图24显示总装置容积作为从实施例中计算的通道间隔的函数的图。 0088 发明详述 0089 微通道装置 0090 微通道反应器的特征为存在至少一种反应通道,其具有2mm或更小的(在一些实 施方案中约1.0mm或更少)且大于1m,且在一些实施方案中为50m至500m的至少 一种尺寸(壁-至-壁,不算催化剂)。催化反应通道是含有催化剂的通道,其中催化剂是 异质的或同质的。均相催化剂可与反应物同向流动。微通道装置有类似特征,除了不要求 含有催化剂的反 应通。

46、道。微通道的间隔(或高度)优选地为约2mm或更小,且较优选地 为1mm或更小。反应通道的长度通常较长。优选地,该长度大于1cm,在一些实施方案中大 于50cm,在一些实施方案中大于20cm,在一些实施方案中为在1cm至100cm的范围内。微 通道的各侧由反应通道壁界定。这些壁优选地由硬质材料制成,例如陶瓷、铁基合金(iron based alloy)例如钢、或基于Ni、Co或Fe的高温合金例如蒙乃尔合金。还可由塑料、玻璃 或其它金属如铜、铝及类似物制成。对于反应通道壁的材料的选择可取决于反应器中所要 进行的反应。在一些实施方案中,反应室壁包括不锈钢或 ,其耐用并具有好的导 热性。合金在硫方面应。

47、该是低的,且在一些实施方案中在形成铝化物之前经受脱硫处理。 通常,反应通道壁由对微通道装置提供主要结构支撑的材料制成。微通道装置可由已知方 法制成,且在一些优选实施方案中通过层压薄层交替片(也称为垫片)来制成,且优选 地,其中设计用于反应通道的垫片与设计用于热交换的垫片交替。一些微通道装置包括层 压在装置中的至少10层,其中这些层的每层包含至少10个通道;该装置可含有具有较少通 说 明 书CN 103933914 A 11 9/17页 12 道的其它层。 0091 微通道装置(例如微通道反应器)优选地包括微通道(例如多个微通道反应通 道)和多个相邻的热交换微通道。多个微通道可含有例如2、10、。

48、100、1000或更多个能够平 行操作的通道。在优选实施方案中,微通道布置成平面微通道的平行阵列,例如平面微通道 的至少3个阵列。在一些优选实施方案中,多个微通道入口连接至共同的集管和/或多个微 通道出口连接至共同的尾管。在操作中,热交换微通道(如存在)含有流动的加热流体和/ 或冷却流体。可用于本发明的这类已知反应器的非限制型例子包括美国专利6,200,536和 6,219,973(两个都通过引用而并入本文)中所示例的微组件片结构类(例如具有微通道的 片层)的那些反应器。对本发明来说,使用这类反应器结构的性能优点包括其相对大的热 传递速率和质量传递速率以及基本上不存在任何爆炸极限。压力降可为低。

49、的,允许高通过 量,催化剂可以非常易得的方式固定在通道内,消除了对分离的需要。一些实施方案中,反 应微通道(或诸反应微通道)含有总体流动路径(bulk flow path)。术语总体流动路 径指反应室内的开口路径(邻接的总体流动区域)。邻接的总体流动区域允许急流流过 反应室而没有大的压力降。每个反应通道内的总体流 动区域优选地具有5x10 8 至1x10 2 m 2 , 更优选地5x10 7 至1x10 4 m 2 的横截面面积。容积流区域优选地构成至少5%,更优选地至少 50%且在一些实施方案中包括30-99%的1)微通道的内部容积或2)微通道的横截面。 0092 在许多优选实施方案中,微通道装置包含多个微通道,优选地至少5组、更优选地 至少10组平行通道,其连接至。

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