热传导性的热塑性材料及其制造方法.pdf

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摘要
申请专利号:

CN200310115139.2

申请日:

2003.11.20

公开号:

CN1506400A

公开日:

2004.06.23

当前法律状态:

撤回

有效性:

无权

法律详情:

发明专利申请公布后的视为撤回|||实质审查的生效|||公开

IPC分类号:

C08L53/00; C09K5/00

主分类号:

C08L53/00; C09K5/00

申请人:

俊驰材料科技股份有限公司

发明人:

颜景辉; 苏永铭

地址:

台湾省台北市

优先权:

2002.12.12 US 10/318,631

专利代理机构:

北京三友知识产权代理有限公司

代理人:

刘朝华

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内容摘要

一种热传导性的热塑性材料及其制造方法,它至少包含热塑性弹性体(如苯乙烯系嵌段共聚物)、油类及填充物,组成物的热传导系数大于0.8watts/m-K。此材料相当容易与不规则形状表面密合,并在0.5Mpa的压力下具有很低的热阻抗值0.1K-in2/watt。此材料在70℃,240小时下挥发率低于0.15%,比目前的热导膏要好,特别是,该材质有良好的可再利用性。

权利要求书

1: 一种热传导性的热塑性材料,其特征是:它至少包含有一苯乙烯系嵌 段共聚物、一种油类、一填充物及一偶合剂; 该苯乙烯系嵌段共聚物为中嵌段及端嵌段构造,该共聚物所占重量份数为 0.8份-10份;该油类为矿物油、合成油或二者的混合物,在40℃时粘度范围 在5-250cst,该油类所占重量份数为10份-30份;该填充物的热传导值至少 为20watts/m-K,该填充物占重量份数为80份-90份;该偶合剂占重量份数 为0.3份-2.0份。
2: 根据权利要求1所述的热传导性的热塑性材料,其特征是:该苯乙烯系 嵌段共聚物的中嵌段共聚物至少由乙烯丙烯、乙烯丁烯或其同类物所组成的组 群中选出至少一类,其端嵌段聚合物为聚苯乙烯。
3: 根据权利要求1所述的热传导性的热塑性材料,其特征是:该填充物为 电绝缘体或导电物,该填充物超过90份的粒径大小接近1-40μm的范围,该填 充物选自氧化铝、氢氧化铝、氮化铝、氧化锌或氮化硼的至少一种。
4: 根据权利要求1所述的热传导性的热塑性材料,其特征是:该偶合剂是 选自顺丁烯二酐与聚丙烯、乙丙三元橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共 聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物中至少一种。
5: 根据权利要求1所述的热传导性的热塑性材料,其特征是:该偶合剂还 是选自硅甲烷、钛酸盐或铝锆酸盐的至少一种。
6: 一种热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是,它包含以下步骤: a、提供一构造为中嵌段及端嵌段的苯乙烯系嵌段共聚物,该苯乙烯系嵌 段共聚物占重量份数为0.8份-10份; b、将该苯乙烯系嵌段共聚物与在40℃时粘度大小为5-250cst的油类混合 得到一化合物,该油类占重量份数为10份-30份; c、将该步骤b的化合物与一热传导值至少在20watts/m-K的填充物混合, 得到一混合物,该填充物占重量份数为80-90份; d、在50℃-200℃将该步骤c的混合物熔化; e、加入一主要由顺丁烯二酐与聚合物组合而成的偶合剂,该偶合剂占重 量份数为0.3份-2.0份。
7: 根据权利要求6所述的热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是: 该苯乙烯系嵌段共聚物的中嵌段共聚物至少由乙烯丙烯、乙烯丁烯或其同类物 所组成的组群中选出至少一类,其端嵌段聚合物为聚苯乙烯。
8: 根据权利要求6所述的热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是: 该油类是选自矿物油、合成油或二者的混合物。
9: 根据权利要求6所述的热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是: 该填充物为电绝缘体,该填充物超过90份的粒径大小接近1-40μm的范围,该 填充物选自氧化铝、氢氧化铝、氮化铝、氧化锌或氮化硼的至少一种。
10: 根据权利要求6所述的热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是: 该偶合剂是选自顺丁烯二酐与聚丙烯、乙丙三元橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯 乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物中至少一种。
11: 根据权利要求6所述的热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是: 该偶合剂是选自硅甲烷、钛酸盐或铝锆酸盐的至少一种。

说明书


热传导性的热塑性材料及其制造方法

    【技术领域】

    本发明是涉及热塑性材料,特别是关于一种热传导性的热塑性材料及其制造方法。

    背景技术

    将电路版或电子元件的热传到金属板或冷却装置,达到将电路装置中热移除的目的是非常重要的。许多不同的方法被使用来提高热在固体界面间的传导。萧氏硬度值(Shore A durometer hardness)范围在40以上的热传导性弹性体,对于一些不规则形状的基板,如包含中央处理的印刷电路板(Printedcircuit board)、晶体管、电阻、二极管或其它电路组成装置等,相对来说是硬度较高,且缺乏密合性(conformability)的。因此这类的弹性体便不适合用来作为将热从某些必要电元件于运作时所产生的热传导路径。

    已知常使用热导油脂及导热膏(paste)来提高热的传导。其主要缺点是:

    1、容易移动至其它不需要的区域,而随着使用时间的增长或开关机次数地增加,亦会逐渐挥发或干掉,影响其热传导性;

    2、且容易被挤出(pumpout),因此污染了装置中其它区域,造成了热传导性的丧失,并造成再进入电路装置进行升级或取代的时候,操作上的困难性及清理的不易。以热导油脂为基础的物质通常被建议应用在较低温的操作环境或较低功率的电子元件(来减轻相分离),较低的模(扣)具承载量(以减轻机器损害),以及较低的开关机次数需求量(以缓和被挤出的现象)。

    相变化材料也常使用在热传导的目的上。但此类物质在冷却后,变的较为刚性,可能会因机器震动造成一些精细装置的损害。另外,当需要修复或是取代的时候,此类物质又较导热油脂更难操作及清理。

    目前所有用来作为热传导目的物质及应用的方法皆需要一熟练的操作者及良好的检修,来得到完美的操作,以避免使用失败。另外,以上没有一种物质是容易被再回收及再使用的。

    美国专利第4852646号指出一种胶是由乙基端聚二甲基硅氧烷(polydimethyl siloxane,PDMS)和一水合物的聚二甲基硅氧烷所组成,此是由DOW化工公司(氮化铝)等所制造的一种特殊填充物,根据上述专利,使用者仍难以就此得到优良的热传导性。

    另一美国专利第5929138号指出由苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物[styrene-(ethylenebutylene)-styrene]或苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物[styrene-(thylenepropylene)-styrene],还有特殊的填充物(alpha-alumina)可得到一胶体。虽然其具有较优良的热传导性,但其也存在不能回收处理的麻烦问题。

    因此,为了克服上述缺陷,需要发展一个新的方法来解决存在的问题。

    【发明内容】

    本发明的目的是提供一种热传导性的热塑性材料,克服现有技术的缺陷,达到该材料具有低的热阻抗、优良的稳定性、不易挥发、较低的机械震动、容易应用及可再使用的目的。

    本发明的第二目的是提供一种热传导性的热塑性材料及其制造方法,达到使用者更易于操作及不需要复杂的操作设备的目的。

    本发明的第三目的是提供一种热传导性的热塑性材料,其为一弹性体,达到使用相变材质作为热传导物质时,不会造成机器震荡的目的。

    本发明的第四目的是提供一种热传导性的热塑性材料,达到具有易于回收及不降低其热传导特性的目的。

    本发明的目的是这样实现的:一种热传导性的热塑性材料,其特征是:它至少包含有一苯乙烯系嵌段共聚物、一种油类、一填充物及一偶合剂;该苯乙烯系嵌段共聚物为中嵌段及端嵌段构造,该共聚物所占的重量份数为0.8份-10份;该油类为矿物油、合成油或二者的混合物,在40℃时粘度范围在5-250cst,该油类所占的重量份数为10份-30份;该填充物的热传导值至少为20watts/m-K,该填充物占的重量份数为80份-90份;该偶合剂占重量份数为0.3份-2.0份。

    该苯乙烯系嵌段共聚物的中嵌段共聚物至少由乙烯丙烯、乙烯丁烯或其同类物所组成的组群中选出至少一类,其端嵌段聚合物为聚苯乙烯。该填充物为电绝缘体或导电物,该填充物超过90份的粒径大小接近1-40μm的范围,该填充物选自氧化铝、氢氧化铝、氮化铝、氧化锌或氮化硼的至少一种。该偶合剂是选自顺丁烯二酐与聚丙烯、乙丙三元橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物中至少一种。该偶合剂还是选自硅甲烷、钛酸盐或铝锆酸盐的至少一种。

    本发明还提供一种热传导性的热塑性材料的制造方法,其特征是,它包含以下步骤:

    a、提供一构造为中嵌段及端嵌段的苯乙烯系嵌段共聚物,该苯乙烯系嵌段共聚物占重量份数为0.8份-10份;

    b、将该苯乙烯系嵌段共聚物与在40℃时粘度大小为5-250cst的油类混合得到一化合物,该油类占重量份数为10份-30份;

    c、将该步骤b的化合物与一热传导值至少在20watts/m-K的填充物混合,得到一混合物,该填充物占重量份数为80-90份;

    d、在50℃-200℃将该步骤c的混合物熔化;

    e、加入一主要由顺丁烯二酐与聚合物组合而成的偶合剂,该偶合剂占重量份数为0.3份-2.0份。

    该苯乙烯系嵌段共聚物的中嵌段共聚物至少由乙烯丙烯、乙烯丁烯或其同类物所组成的组群中选出至少一类,其端嵌段聚合物为聚苯乙烯。该油类是选自矿物油、合成油或二者的混合物。该填充物为电绝缘体,该填充物超过90份的粒径大小接近1-40μm的范围,该填充物选自氧化铝、氢氧化铝、氮化铝、氧化锌或氮化硼的至少一种。该偶合剂是选自顺丁烯二酐与聚丙烯、乙丙三元橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物中至少一种。该偶合剂是选自硅甲烷、钛酸盐或铝锆酸盐的至少一种。

    本发明提供的热传导性的热塑性材料,包含了苯乙烯系嵌段共聚物和偶合剂,其中苯乙烯系嵌段共聚物占重量份数的0.8份-10份;油类的数量占重量份数接近10份-30份;填充物所占重量份数接近80份-90份,且约超过90份的该填充物粒径在1μm-40μm范围;

    偶合剂(coupling agent)是由顺丁烯二酐(meleic anhydride)组合聚丙烯(PP)、乙丙三元橡胶(EPDM)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段其聚物(SEBS)、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS),然而,这些偶合剂也可是硅甲烷、钛酸、铝酸锆盐或是以上几种物质的混合物,这些偶合剂占重量份数约0.3份-2.0份。

    在另一方面,本发明提供了热传导性的热塑性材料的制造方法,提高了电子机构装置中热传导的效果,包括涂布足够份量的热传导性的热塑性物质于一基板上,热可被传入或是导出;

    其次,对热传导性的热塑性物质施以一预定压力,确保其与硬基板间有良好的接触;

    第三,供给第二种基板于该热传导性的热塑性物质的裸露表面上,热可被传入或是导出,并提供所需压力,使得介于两种基板间的热传导性的热塑性物质达到所需的热传导效果。所施加的压力最好大于0.2Mpa,来确定热传导性的热塑性物质与固体基板间的紧密接触。通过这个简单的方法。使用者可以轻易的使用本发明的热传导性的热塑性物质,便可将热传导至空气中,且避免造成电子元件因热损坏的风险。

    下面结合较佳实施例和附图进一步说明。

    【附图说明】

    图1为本发明的样品的压缩性示意图;

    图2为本发明的样品的热阻抗示意图;

    图3为本发明的样品在70℃与一般常见产品进行耐热测试结果示意图;

    图4为本发明的样品2中显示再使用效能的示意图;

    图5为本发明的样品2中压力对厚度的曲线示意图;

    图6为一假设的加热模拟器的示意图。

    【具体实施方式】

    通过实施例的详述,希望能更加清楚描述本发明的特征与精神,而并非限制本发明的保护范围。

    本发明的热传导性的热塑性材料包含有:

    A、一种热可塑性的弹性体(TPE),为具有中嵌段(mid-block)及端嵌段(end-block)的苯乙烯系嵌段共聚物,中嵌段为乙烯丙烯或是乙烯丁烯,且端嵌段为聚苯乙烯(如苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丁烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯嵌段共聚物)或混合物,其中热可塑性的弹性体占的重量份数约在0.8份-10份之间;

    B、一种在40℃时粘度范围约在5-250cst的油类,该油类占的重量份数约为10份-30份;

    C、一种热传导值至少为20watts/m-K的填充物,该填充物是选自氧化铝、氢氧化铝、氮化铝或氮化硼所组成的族群其中至少一种,且该填充物超过90份的粒径大小约在1-40μm间,其中该填充物占的重量份数为80-90份;

    D、一种偶合剂,由顺丁烯二酐和聚丙烯、乙丙三元橡胶、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯嵌段共聚物组合而成,然而,偶合剂也可是硅甲烷、钛酸盐、铝锆酸盐或这些的混合物(包含了上述的顺丁烯二酐聚合物),其中该偶合剂占的重量份数约为0.3份-2.0份。

    使用于本发明的材料,可以是任何组成或是材料具有适合并具有均匀一致性及充足的机械强度(mechanical strength)。此材料可以是苯乙烯系嵌段共聚物或是其它组成,可以符合在低的压缩力下本发明的热传导物质被压缩或放置的接触面间具有良好的接触及吸附能力。

    一般来说,本发明所使用的材料萧氏硬度值在约0-40间,在很多应用中,大部分的硬度值介于0-20。此热传导性的材料具有非常优良的均匀一致性,可在粘合压力0.5MPa下,厚度由2mm变至0.05mm或更低,如图5所示。

    本发明中所使用的微粒填充物材料可以是任何微粒形式的材料,其可均匀分散在热可塑性的弹性体中,成为一在0.5Mpa贴合压力中,热阻抗值约低于0.1K-in2/watt的组成。

    这种微粒填充物材料可以是任何物理形状或是任何想要的形状,只要可以提供上述热可塑性的弹性体所需的热阻抗值。举例来说,此微粒填充物可以是变换不同大小的粉末或是任何形状,如圆形、不规则状、薄片状或小板片状的颗粒。

    当依上述方法与热可塑性的弹性体结合后,本发明中的微粒填充物可为一般的热传导性的填充物,其组成具有上述所提的特性。其中导热性的填充物以热传导值约大于20watts/m-K的热传导性质更佳,例如氮化铝、氮化硼、氧化铝、氢氧化铝或氧化锌等。

    本发明中所使用的微粒填充物可为电绝缘体,如上述例子中所提及的,亦可为导电体,如金属或是石墨。此处我们所提到的微粒填充物可依据本发明中热可塑性的弹性体不同组成以不同形式混合。

    该微粒填充物可占重量份数在80份-90份之间,最好是80份-88份。应注意的是:微粒填充物与热可塑性的弹性体结合后已具备足够的机械强度;然而,相当重要的是:该热传导性的热塑性材料组成萧氏硬度值在0-40之间,最好是0-20之间,来提供本发明所欲应用至的各种不同的表面及基板所需的密合性。令人惊讶的是:该微粒填充物可以注入相当大的量,却还能够维持足够的机械强度以及密合性。本发明中所使用填充物的粒径越小,可得到越佳的机械特性及机会去将基板表面上的凹洞区填满。

    本发明中高比值的油类热传导性的热塑性材料是为了确保此组成在大量的填充物填充下,仍保有良好的密合性。一组成具有大量的热传导性的填充物添加及具有良好的密合性,乃是导热介面材料应用上具有良好的效能不可少的条件。

    本发明中的热传导性的热塑性材料的组成也可与一载带或是基材结合,来支撑此组成。这些支撑材料可以是任何基质材料,如编织(woven)及非编织(non-woven)而成的纺织品(fabrics),或其同类物质。

    为了在本发明组成中使用支撑性构造,此类构造或材料必须可以被热传导性的热塑性材质所涂布,且该材料的组成具有足够的柔韧性,才不会干扰到本发明组成中的密合性。

    本发明的支撑性材料也可以选择具有高的热传导值的材料,才不会干扰或是降低本发明中所希望材料拥有的热传导特性。不论如何,使用一个低的热传导值的材料降低了效能,而使用较高热传导值材料,可以提升整体的效能。举例来说,石墨纤维的编织品(woven fabric of graphite fibers)在本发明中可加强热传导值。当一个支撑性材质被使用,如纺织品组织,其热传导值至少应有2watts/m-K,最好是大于10watts/m-K。由于热阻抗值对压力敏感,该压力是指导热性材料被贴合于测试表面的压力,热阻抗值是在一特定的贴合压力范围下求出,压力由0到0.5Mpa或更大一点下。

    一般传统热传导性的弹性体材料的贴合压力在2-4Mpa之间。这是必要的,因为一般的热弹性体材料较硬,需要一比较高的压缩贴合力,来使得热传导材料与基板表面间具有良好的接触能力及密合性。

    本发明的材料在贴合压力如0.2Mpa或以上仍然有效,本发明的组成与材料在低的压力下也特别的有效,且存在一低的热阻抗值。这使得本发明不只在传统的应用上特别有用,在一些无法承受较大贴合压力的电子元件中也非常有用。热阻抗值是由测定厚度为0.1mm-0.2mm的样品材料所得到的。举例来说,此项应用中的测试数据是由厚度0.1mm-0.2mm的测试样品所得到的。

    样品1

    预先混合100克的苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物及矿油(来自PetroUltra机油)700克,让聚合物增长数小时;将18克的预混合物与82克的填充物(AM-21 from Sumitomo化工公司)及其它添加物混合(如0.1克抗氧化物);将混合物置于一搅拌器中,在温度140℃加热混炼20分钟。为了提高混合物的机械强度可加入一偶合剂,可以先以偶合剂对填充物做预处理,或是在聚合物相再加入偶合剂。常被使用的偶合剂为顺丁烯二酐与聚合物、硅甲烷、钛酸盐、铝锆酸盐或其以上混合物的组合。

    热阻抗检验是通过图6中所示的加热模拟器(dummyheater)100进行。加热模拟器100包含一隔热基座110上置入一加热器115,加热器115的上方是涂布导热介面材料135及一散热器120,散热器120上设有一风扇130,加热器115通过电阻丝加热,制造一个稳定的热流,再通过散热器120进行热的移除。由所测量的温度差异及下列方程式计算得到热阻抗值:

    Rca=ΔT×(A/P)

    其中ΔT是加热器表面与环境的温度差异,A为热介面材料与加热器表面115a的接触面积,P为输入功率。

    样品2

    预先混合苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)(Kraton G1651from Kraton Polymers)10克与140克的矿物油(from PetroUltra Oils);接着让聚合物膨润数小时,将17克的预混合物加入83克的填充物(AM-21from Sumitomo Chemical)及其它添加物(如0.1克的抗氧化剂),将此混合物置于搅拌器中(如Brabander mixer);之后,于110℃加热并搅拌20分钟,使其均匀。

    为了提高混合物的机械特性可以加入一偶合剂。可以先以偶合剂对填充物做预处理,或是在聚合物相再加入偶合剂。常被使用的偶合剂为顺丁烯二酐与聚合物、硅甲烷(silanes)、钛酸盐(titanates)、铝锆酸盐(zirconiumaluminates)或其以上化合物的组合。

    样品3

    预先混合苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)(Kraton G1651from Kraton Polymers)10克与140克的矿物油(from PetroUltra Oils)先混合;接着让聚合物膨润数小时;将17克的预混合物加入83克的填充物(AM-21from Sumitomo Chemical)及其它添加物(如0.1克的抗氧化剂);将此混合物置于搅拌器中(如Brabander mixer);之后,于110℃加热并搅拌20分钟,使其均匀。

    为了提高混合物的机械特性可以加入一偶合剂。可以先以偶合剂对填充物做预处理,或是在聚合物相再加入偶合剂。常被使用的偶合剂为顺丁烯二酐与聚合物、硅甲烷(silanes)、钛酸盐(titanates)、铝锆酸盐(zirconiumaluminates)或其以上化合物的组合。

    表1显示了上述3个样品的热阻抗值、热传导值及各样品的组成成分比例。

    表1  样品号   弹性体%  氧化铝%      油% 热传导值w/m-K  热阻抗值K-in2/w    1    2.25    83    15.75    1.3    0.14    2    1.13    43.02    15.85    1.3    0.02    3    1.13    83.11    15.76    1.4    0.08

    参阅图1-图2所示,其显示了本发明具有良好热阻抗值及压缩性。

    参阅图3所示,其显示了相较于传统的产品,本发明的样品1、2及3较目前产品具有较好的耐热特性。

    由于本发明的热传导性的热塑性材料为热塑性质,则此材料是可通过不同的方法再利用的,如热压(hot press)、压合(lamination)、涂布(coating)、网版印刷(screen printing)或铸造(die-casting)。举例如下:

    A、使用充足份量的具有韧性热传导性的热塑性材料组成;

    B、当装置或散热器需要更换时,本发明的材料可被再回收及不需任何工具就可再利用;

    C、本发明的材料可至少再被使用五次,而无损失其性能。

    使用本发明的理想的具有韧性热传导性的热塑性材料,使用者可以轻易的使用同一片热介面材料达到替换装置的目的。

    参阅图4所示,本发明的所有的样品皆可不需任何工具再利用至少五次。

    参阅图5所示,本发明的热传导性材料(样品2)的厚度可达0.05mm或更低,而原始在0.5Mpa系为2mm,证明本发明的热传导性材料的确具有相当优良的密合性。此材料相当容易与不规则形状表面密合,并在0.5Mpa的压力下具有很低的热阻抗值0.1K-in2/watt。此材料在70℃,240小时下挥发率低于0.15%。

热传导性的热塑性材料及其制造方法.pdf_第1页
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热传导性的热塑性材料及其制造方法.pdf_第2页
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热传导性的热塑性材料及其制造方法.pdf_第3页
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一种热传导性的热塑性材料及其制造方法,它至少包含热塑性弹性体(如苯乙烯系嵌段共聚物)、油类及填充物,组成物的热传导系数大于0.8watts/mK。此材料相当容易与不规则形状表面密合,并在0.5Mpa的压力下具有很低的热阻抗值0.1Kin2/watt。此材料在70,240小时下挥发率低于0.15,比目前的热导膏要好,特别是,该材质有良好的可再利用性。。

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