一种有机电致发光器件技术领域
本发明涉及一种有机电致发光器件，更具体的说，涉及一种发光效率高、稳定性好
的双层有机电致发光器件。
背景技术
当今，随着多媒体技术的发展和信息社会的来临，对平板显示器性能的要求越来越
高。近年新出现的三种显示技术：等离子显示器、场发射显示器和有机电致发光显示器，
均在一定程度上弥补了阴极射线管和液晶显示器的不足。其中，有机电致发光显示器具
有自主发光、低电压直流驱动、全固化、视角宽、颜色丰富等一系列的优点，与液晶显
示器相比，有机电致发光显示器不需要背光源，视角大，功率低，其响应速度可达液晶
显示器的1000倍，其制造成本却低于同等分辨率的液晶显示器，因此，有机电致发光
显示器具有广阔的应用前景。
1987年，美国Kodak公司的C.W.TANG等人在论文(C.W.Tang，S.A.Slyke，Appl.Phys.
Lett.51，913(1987))和专利(US4,720,432(公告日：1988年1月19日))中首次公开
了一种包括空穴传输层和电子传输层双层结构的有机电致发光器件，以芳香二胺类衍生
物作为空穴传输材料，以一种荧光效率很高且能用真空镀膜法制成均匀致密的高质量薄
膜的有机小分子材料- Alq3作为发光层材料，制备出较高量子效率(1％)、高发光效
率(＞1.5lm/W)、高亮度(＞1000cd/m2)和低驱动电压(＜10V)的有机电致发光器件(Organic
Electroluminescent Devices，以下简称OLEDs)，使得OLEDs的研究工作取得了突破性
的进展。1990年，英国Cambridge大学卡文迪许实验室的Burroughes和他的同事发现
聚合物材料也具有良好的电致发光性能，这个重要的发现将有机电致发光材料的研究推
广到聚合物领域。
十余年来，人们在Kodak公司双层结构OLEDs的基础上不断开发新的器件结构，
有包括空穴传输层、发光层和电子传输层等的多层结构的OLEDs，也有只包括一层发
光层的单层结构的OLEDs。
美国专利US5,853,905(公告日：1998年12月29日)公开了一种单层有机电致发
光器件的结构，该器件采用了一层或两层绝缘材料缓冲层，该缓冲层足够薄，以致载流
子可以隧穿进入有机发光层。这份专利存在的主要问题是由绝缘材料构成的缓冲层的载
流子注入效率不够高，在器件内部电子、空穴严重不平衡，从而使所制得的单层器件的
发光效率很低，而且稳定性也较差。Y.D.Gao等人(Y.D.Gao，Appl.Phys.Lett.82，155
(2003))提出一种具有阳极(氧化铟锡(以下简称ITO))缓冲层的单层器件结构，该缓
冲层起到阻隔铟离子扩散和改善空穴注入的作用，提高了单层器件的发光性能，最大发
光亮度达16000cd/m2，但是发光效率还是比较低，而且发光寿命也有待进一步提高。
在目前传统的双层或多层结构器件中，空穴传输层是必不可少的，其具有强的载流
子传输能力，通过能级匹配在器件中担当空穴传输的作用。但是，空穴传输材料与电子
传输材料相比，由于其玻璃化温度较低，导致其的稳定性很差，因而使得器件的稳定性
受到影响，而且器件的工作温度上限也受到很大限制。
目前，在有机电致发光技术领域，提高器件发光效率的有效方法之一就是通过调整器
件结构来调控载流子电子和空穴浓度的平衡，同时通过调整器件结构来克服器件的稳定
性问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种具有新型结构的有机电致发光器件，提高器件的发光效率
和稳定性。
本发明提出一种有机电致发光器件，该器件结构依次包括：基片、阳极层、有机功
能层和阴极层，其中，有机功能层中包括发光层和电子传输与空穴阻挡层。
本发明的有机电致发光器件的发光层中掺杂有染料。染料可以为荧光染料也可为磷
光染料。荧光染料为芳香稠环类、香豆素类或双吡喃类化合物中的一种材料。其中芳香
稠环类化合物优选为5，6，11，12-四苯基并四苯，香豆素类化合物优选为N，N’-二甲基喹吖
啶酮或10-(2-苯并噻唑)-1，1，7，7，-四甲基-2，3，6，7-四氢-1H，5H，11H-苯并[1]吡喃[6，7，8-ij]喹
啉嗪，双吡喃类化合物优选为4-4-二氰基亚甲基-2-叔丁基-6-(1，1，7，7-四甲基-久洛尼定-9-
乙烯基)-4H-吡喃或4-二氰亚甲基-2-甲基-6-(p-二甲氨基苯乙烯基)-4H-吡喃。磷光染
料为三(2-苯基吡啶)铱，二(2-苯基吡啶)(乙酰丙酮)铱或八乙基卟啉铂。
本发明的有机电致发光器件的阳极层中包括电极层和阳极修饰层。阳极修饰层中包
括空穴注入层。空穴注入层采用制备成在膜表面具有均匀分布纳米结构的聚合物材料或
绝缘无机材料。其中聚合物材料为聚四氟乙烯、聚酰亚胺、聚甲基丙烯酸甲酯或聚对苯
二甲酸乙二酯中的一种。绝缘无机材料为SiO2或TiO2。
本发明的有机电致发光器件中的发光层材料为金属有机配合物、芳香稠环类化合
物、邻菲咯啉类化合物或咔唑类衍生物中的一种材料。其中金属有机配合物材料为三(8-
羟基喹啉)铝、三(8-羟基喹啉)镓、(水杨醛缩邻胺苯酚)-(8-羟基喹啉)合铝(III)
或(水杨醛缩邻胺苯酚)-(8-羟基喹啉)合镓(III)中的一种材料，芳香稠环类化
合物为并五苯或苝，邻菲咯啉类化合物为4，7-二苯基-1，10-邻菲咯啉，咔唑衍类生物
为4，4’-N，N’-二咔唑-联苯或聚乙烯咔唑。
本发明的有机电致发光器件中的电子传输和空穴注入层材料为金属有机配合物、芳
香稠环类或邻菲咯啉类化合物中的一种材料。其中金属有机配合物(如三(8-羟基喹啉)
铝、三(8-羟基喹啉)镓、(水杨醛缩邻胺苯酚)-(8-羟基喹啉)合铝(III)、(水杨
醛缩邻胺苯酚)-(8-羟基喹啉)合镓(III)或二(2-甲基-8-喹啉基)4-苯代苯酚基
-铝中的一种材料，芳香稠环类化合物为并五苯或苝，邻菲咯啉类化合物为4，7-二苯
基-1，10-邻菲咯啉。
本发明的有机电致发光器件的阳极层中的电极层采用无机材料或有机导电聚合
物。其中无机材料为氧化铟锡、氧化锌或氧化锡中的一种金属氧化物或为锌、金、铜或
银中的一种金属，有机导电聚合物为聚噻吩/聚乙烯基苯磺酸钠或聚苯胺。
本发明的有机电致发光器件中的阴极层采用金属、合金或金属与金属氟化物交替
形成的电极层。其中金属选自锂、镁、钙、锶、铝、铟，所述合金选自锂、镁、钙、锶、
铝、铟分别与铜、金、银的合金，金属与金属氟化物交替形成的电极层优选为依次的
LiF层和Al层。
本发明提出的新型双层有机电致发光器件，克服了传统的带有空穴传输层结构的电
致发光器件稳定性差的缺点，具有发光效率高、稳定性好的优点，同时简化了器件的制
备工艺，提高了生产效率。本发明的有机电致发光器件通过调节阳极修饰层中空穴注入
层的厚度，可以有效的调节器件中的载流子分布，使得复合发光区域的电子和空穴传输
达到平衡，从而更有效地提高了器件的发光效率和稳定性。
附图说明
图1是本发明提出的双层有机电致发光器件的结构示意图，(A)中1是透明基片，
2是第一电极层(阳极层)，3是第二电极层(阴极层)，4是有机发光层，5是电子传
输与空穴阻挡层，7是电源；(B)是在(A)的结构中加入空穴注入层6。
图2是本发明的实施例中经真空热蒸镀方法制备成在膜表面具有均匀分布纳米结构
的空穴注入层聚四氟乙烯(以下简称Teflon)薄膜的原子力显微镜(以下简称AFM)图。
图3是本发明提出的具有不同空穴注入层厚度的OLEDs的电流—电压曲线(器件
结构如结构式(2)所示)。
图4是本发明提出的具有不同空穴注入层厚度的OLEDs的发光亮度—电流曲线(器
件结构如结构式(2)所示)。其中细线为器件曲线的理论拟合。
图5是本发明提出的具有不同空穴注入层厚度的OLEDs的发光效率—电流曲线(器
件结构如结构式(2)所示)。
下面结合附图和具体实施方式详细阐述本发明的内容，应该理解本发明并不局限于
下述优选实施方式，优选实施方式仅仅作为本发明的说明性实施方案。
具体实施方式
为参考起见，把本说明书中涉及的一些有机材料的缩写及全称对照表列示如下：
表1
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本发明提出的双层有机电致发光器件的基本结构如图1所示，其中：1为透明基片，
可以是玻璃或是柔性基片，柔性基片采用聚酯类、聚酰亚胺类化合物中的一种材料；2
为第一电极层(阳极层)，可以采用无机材料或有机导电聚合物，无机材料一般为ITO、
氧化锌、氧化锡锌等金属氧化物或金、铜、银等功函数较高的金属，最优化的选择为ITO，
有机导电聚合物优选为聚噻吩/聚乙烯基苯磺酸钠(以下简称PEDOT∶PSS)、聚苯胺(以
下简称PANI)中的一种材料；3为第二电极层(阴极层、金属层)，一般采用锂、镁、
钙、锶、铝、铟等功函数较低的金属或它们与铜、金、银的合金，或金属与金属氟化物
交替形成的电极层，本发明优选为依次的Mg∶Ag合金层、Ag层和依次的LiF层、Al
层；4为有机发光层，一般采用小分子材料，可以为荧光材料，如金属有机配合物(如
Alq3、Gaq3、Al(Saph-q)或Ga(Saph-q))类化合物，该小分子材料中可掺杂有染料，
掺杂浓度为小分子材料的0.01wt％～20wt％，染料一般为芳香稠环类(如rubrene)、香
豆素类(如DMQA、C545T)或双吡喃类(如DCJTB、DCM)化合物中的一种材料，
发光层材料也可采用咔唑衍生物如CBP、聚乙烯咔唑(PVK)，该材料中可掺杂磷光染
料，如三(2-苯基吡啶)铱(Ir(ppy)3)，二(2-苯基吡啶)(乙酰丙酮)铱(Ir(ppy)2(acac))，
八乙基卟啉铂(PtOEP)等；5为电子传输与空穴阻挡层，使用材料也为小分子电子传
输材料，一般为金属有机配合物(如Alq3、Gaq3、Al(Saph-q)、BAlq或Ga(Saph-q))，
芳香稠环类(如pentacene、苝)或邻菲咯啉类(如Bphen、BCP)化合物；6为空穴注
入层，该层薄膜可以采用制备成在膜表面具有均匀分布纳米结构的聚合物材料，如
Teflon、聚酰亚胺(以下简称PI)、PMMA、聚对苯二甲酸乙二酯(以下简称PET)，
本发明优选为Teflon，也可以采用无机材料，如SiO2、TiO2、LiF等；7为电源。
实施例1-4(器件编号OLED1-4)
Glass/anode/Alq3:DMQA/BAlq/LiF/Al (1)
制备4个具有以上结构式(1)的有机电致发光器件，这4个器件的阳极使用了不
同的电极材料。具体制备方法如下：
①利用煮沸的洗涤剂超声和去离子水超声的方法对玻璃基片进行清洗，并放置在红外
灯下烘干，在玻璃上蒸镀一层阳极材料，膜厚为80～280nm；
②把上述带有阳极的玻璃基片置于真空腔内，抽真空至1×10-5～9×10-3Pa的在上述阳
极层膜上继续蒸镀一层掺杂有DMQA的Alq3作为器件的有机发光层，采用双源蒸镀的
方法进行掺杂，Alq3、DMQA的蒸镀速率比为10000∶1～100∶2，DMQA在Alq3中的
掺杂浓度为0.01wt％～2wt％，蒸镀总速率为0.02～0.6nm/s，蒸镀总膜厚为40～100nm；
③在有机发光层之上，继续蒸镀一层BAlq材料作为器件的电子传输与空穴阻挡层，
BAlq的蒸镀速率为0.01～0.4nm/s，蒸镀总膜厚为10～60nm；
④最后，在上述进行掺杂的单层有机发光层之上依次蒸镀LiF层、Al层作为器件的阴
极层，其中LiF层的蒸镀速率为0.01～0.04nm/s，厚度为0.2～2nm，Al层的蒸镀速率为
0.02～1.0nm/s，厚度为150～200nm。
4个OLEDs的结构及其性能如下表1所示：
表1
实施例1 实施例2 实施例3 实施例4
器件编号
OLED1 OLED2 OLED3 OLED4
层
材料 膜厚(nm)
阳极
Au 20
|
Pt - 30 - -
PEDOT - - 60 -
PANI - - - 60
有机发光层
Alq3:DMQA 60 60 60 60
|
DMQA浓度 1％wt 1％wt 1％wt 1％wt
电子传输与
空穴阻挡层
BAlq 40 40 40 40
阴极
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
|
Al 150 150 150 150
器件性能参
数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2) 55000 60000 70000 68000
发光效率(cd/A) 13.8 15 17.5 17
实施例5-7(器件编号OLED5-7)
Glass/ITO/Teflon/Alq3:DMQA/Balq/LiF/Al (2)
制备3个具有以上结构式(2)的有机电致发光器件，制备的具体步骤如下：
①利用煮沸的洗涤剂超声和去离子水超声的方法对带有阳极的透明导电基片ITO玻璃
进行清洗，并放置在红外灯下烘干，其中导电基片上面的ITO膜作为器件的阳极层，ITO
膜的方块电阻为5Ω～100Ω，膜厚为80～280nm；
②把上述清洗烘干后的ITO玻璃置于真空腔内，抽真空至1×10-5～9×10-3Pa的在上述
ITO膜上蒸镀一层Teflon作为器件的空穴注入层，薄膜的蒸镀速率为0.01～0.2nm/s，膜
厚为0.5～20nm；
③在上述Teflon空穴注入层之上继续蒸镀一层掺杂有DMQA的Alq3作为器件的有机
发光层，采用双源蒸镀的方法进行掺杂，Alq3、DMQA的蒸镀速率比为10000∶1～100∶2，
DMQA在Alq3中的掺杂浓度为0.01wt％～2wt％，蒸镀总速率为0.02～0.6nm/s，蒸镀
总膜厚为40～100nm；
④在有机发光层之上，继续蒸镀一层BAlq材料作为器件的电子传输与空穴阻挡层，
BAlq的蒸镀速率为0.01～0.4nm/s，蒸镀总膜厚为10～60nm；
⑤最后，在上述进行掺杂的单层有机发光层之上依次蒸镀LiF层、Al层作为器件的阴
极层，其中LiF层的蒸镀速率为0.01～0.04nm/s，厚度为0.2～2nm，Al层的蒸镀速率为
0.02～1.0nm/s，厚度为150～200nm。
为了便于器件性能的对比，3个OLEDs的ITO层的厚度均为200nm，Teflon空穴
注入层的膜厚分别为6nm，8nm和10nm，掺杂有DMQA的Alq3单层有机电致发光层
的膜厚均为60nm，LiF和Al层的厚度分别为0.5nm和150nm。3个OLEDs中DMQA
的掺杂浓度为1wt％。3个OLEDs的结构如下表2、3所示，器件的电流—电压曲线、
发光亮度—电流曲线、发光效率—电流强度曲线分别见图3、图4、图5，图2是经真空
热蒸镀方法制备成在膜表面具有均匀分布纳米结构的缓冲层Teflon薄膜的AFM图。
对比例1(器件编号OLED对1)
用和实施例5-7同样的方法制备一个双层OLED，但该器件使用15.0nm铜酞菁作
为器件的缓冲层，使用NPB作为器件的空穴传输层，Alq3为器件的有机发光层，其中
掺杂染料DMQA。该器件具有以下结构式(3)：
Glass/ITO/CuPc/NPB/Alq3:DMQA/LiF/Al (3)
表2
器件编号
聚四氟乙烯厚
度
OLED结构
|
对比例1
实施例5
实施例6
实施例7
OLED对1
OLED5
OLED6
OLED7
0
6
8
10
ITO/CuPc(15nm)/NPB(40nm)/Alq3(60nm):DMQAl％wt/LiF/Al
ITO/Teflon(6nm)Alq3(60nm):DMQA 1wt％/Balq/LiF/Al
ITO/Teflon(8nm)/Alq3(60nm):DMQA 1wt％/Balq/LiF/Al
ITO/Teflon(10nm)/Alq3(60nm):DMQA 1wt％/Balq/LiF/Al
表3
对比例1 实施例5 实施例6 实施例7
器件编号 OLED对1 OLED5 OLED6 OLED7
层 材料 膜厚(nm)
阳极 ITO 200 200 200 200
空穴注入层 Teflon - 6 8 10
缓冲层 CuPc 15 - - -
空穴传输层
NPB 40 - - -
有机发光层
Alq3:DMQA 60 60 60 60
|
DMQA浓度 1％wt 1％wt 1％wt 1％wt
电子传输与空
穴阻挡层
BAlq 40 40 40 40
阴极层
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
|
Al 150 150 150 150
|
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2) 31000 43000 55000 82000
发光效率(cd/A) 7.7 10.7 13.7 20.6
初始亮度(cd/m2) 1000 1000 1000 1000
T1/2(hour) 1000 200 300 500
器件寿命(hour) 10000 2000 3000 5000
在本发明的实验条件下，由表3可以看出，使用聚四氟乙烯薄膜作为空穴注入层结
构，虽然器件中不再使用传统空穴传输层材料，器件仍然获得了很高的发光亮度和发光
效率，尤其是当聚四氟乙烯空穴注入层厚度为10nm时，器件在电流密度为4000A/m2
时，器件发光亮度为82000cd/m2，器件发光效率为20.6cd/A，是相同实验条件下使用铜
酞菁做缓冲层双层器件的2.6倍。而且，初步的寿命研究发现，当聚四氟乙烯厚度为10nm
时，器件也获得了最高的器件寿命。虽同双层器件对比仍有一定差距，但是，由于器件
中没有使用空穴传输材料，该寿命也相当高。
实施例8-11(器件编号OLED8-11)
用和实施例5-7同样的方法制备双层器件OLED8、OLED9、OLEDl0和OLED11，
这4个器件的电极使用了同实施例5-7不同的电极材料。4个OLEDs的结构及其性能
如下表4所示：
表4
实施例8 实施例9 实施例10 实施例11
器件编号
OLED8 OLED9 OLED10 OLED11
层
材料 膜厚(nm)
阳极
ITO 200 200 200 200
|
PANI 100 - - -
PEDOT - 100 - -
空穴注入层
Teflon 10 10 10 10
有机发光层
Alq3:DMQA 60 60 60 60
|
DMQA浓度 1％wt 1％wt 1％wt 1％wt
电子传输与空
穴阻挡层
BAlq 40 40 40 40
阴极
LiF 0.5 0.5 - -
|
Al 150 150 - -
Ca - - 50 -
Ag - - 150 -
Mg:Ag - - - 100
Ag - - - 100
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2)75000 76000 80000 78000
发光效率(cd/A) 18.8 19.0 20 19.5
实施例12-14(器件编号OLED12-14)
用和实施例5-7同样的方法制备双层器件OLED12、OLED13和OLED14，这3
个器件使用了同实施例5-7不同的空穴注入层材料。3个OLEDs的结构及其性能如下
表5所示，作为对比将实施例5的实验数据同时列入表中：
表5
实施例5 实施例12 实施例13 实施例14
器件编号
OLED5 OLED12 OLED13 OLED14
层
材料 膜厚(nm)
阳极
ITO 200 200 200 200
空穴注入层
Teflon 10 - - -
|
PMMA - 10 - -
PI - - 10 -
PET - - - 10
有机发光层
Alq3:DMQA 60 60 60 60
|
DMQA浓度 1％wt 1％wt 1％wt 1％wt
电子传输与空
穴阻挡层
BAlq 40 40 40 40
阴极
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
|
Al 150 150 150 150
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2) 82000 50000 70000 60000
发光效率(cd/A) 20.6 12.5 17.5 15
实施例15-18(器件编号OLED15-18)
用和实施例5-7同样的方法制备双层器件OLED15、OLED16、OLED17和
OLED18，这4个器件使用了同实施例5-7不同的电子传输材料和发光材料。4个OLEDs
的结构及其性能如下表6所示：
表6
实施例15 实施例16 实施例17 实施例18
器件编号
OLED15 OLED16 OLED17 OLED18
层
材料 膜厚(nm)
阳极
ITO 200 200 200 200
空穴注入层
Teflon 10 10 10 10
有机发光层
Alq3:DMQA 60 - - 60
|
DMQA浓度 1％wt - - 1％wt
Alq3:C545T - 60 - -
C545T浓度 - 1％wt - -
Gaq3:DCM - - 60 -
DCM - - 1％wt -
电子传输与空
穴阻挡层
BAlq - 40 40 -
|
Bphen - - - 40
BCP 20 - - -
阴极
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
|
Al 150 150 150 150
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2)80000 100000 56000 86000
发光效率(cd/A) 20.0 20.0 14.0 21.5
实施例19-22(器件编号OLED19-22)
用和实施例5-7同样的方法制备双层器件OLED19、OLED20、OLED21和
OLED22，这4个器件使用了同实施例5-7不同的电子传输材料和发光材料，而且发光
染料为三线态磷光染料。4个OLEDs的结构及其性能如下表7所示：
表7
实施例19 实施例20 实施例21 实施例22
器件编号 OLED19 OLED20 OLED21 OLED22
层 材料 膜厚(nm)
阳极 ITO 200 200 200 200
空穴注入层 Teflon 10 10 10 10
有机发光层
CBP:Ir(ppy)3 60 - - 60
|
Ir(ppy)3 8％wt - - 8％wt
Alq3:PEOEP - 60 - -
PEOEP - 5％wt - -
CBP:PEOEP - - 60 -
PEOEP - - 5％wt -
电子传输与空
穴阻挡层
Balq - 40 40 -
|
Bphen - - - 40
BCP 20 - - -
阴极
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
|
Al 150 150 150 150
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
|
发光亮度(cd/m2) 140000 100000 90000 150000
发光效率(cd/A) 35.0 25.0 22.5 37.5
在这组使用磷光材料的实施例中，在高电流密度区域，器件也获得了较高的发光效率。
实施例23-25(器件编号OLED23-25)
用和实施例5-7同样的方法制备双层器件OLED23、OLED24和OLED25，这3
个器件使用了同实施例5-7不同的空穴注入层材料，而且空穴注入材料为无机材料。3
个OLEDs的结构及其性能如下表8所示，作为对比将实施例5的实验数据同时列入表
中：
表8
实施例5 实施例23 实施例24 实施例25
器件编号
OLED5 OLED23 OLED24 OLED25
层
材料 膜厚(nm)
阳极
ITO 200 200 200 200
空穴注入层
Teflon 10 - - -
|
LiF - 15 - -
SiO2 - - 20 -
TiO2 - - - 10
有机发光层
Alq3:DMQA 60 60 60 60
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DMQA浓度 1％wt 1％wt 1％wt 1％wt
电子传输与空
穴阻挡层
BAlq 40 40 40 40
阴极
LiF 0.5 0.5 0.5 0.5
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Al 150 150 150 150
器件性能参数
电流密度(A/m2) 4000 4000 4000 4000
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发光亮度(cd/m2) 82000 60000 50000 50000
发光效率(cd/A) 20.6 15 12.5 12.5
尽管结合优选实施例对本发明进行了说明，但本发明并不局限于上述实施例和附
图，应当理解，在本发明构思的引导下，本领域技术人员可进行各种修改和改进，所附
权利要求概括了本发明的范围。