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1、(10)申请公布号 CN 103435037 A(43)申请公布日 2013.12.11CN103435037A*CN103435037A*(21)申请号 201310371270.9(22)申请日 2013.08.22C01B 31/04(2006.01)B22F 9/24(2006.01)B82Y 30/00(2011.01)(71)申请人东华大学地址 201620 上海市松江区松江新城人民北路2999号(72)发明人李耀刚 刘奇 侯成义 王宏志张青红(74)专利代理机构上海泰能知识产权代理事务所 31233代理人黄志达(54) 发明名称一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法(5。
2、7) 摘要本发明涉及一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，包括：在室温条件下，将氧化石墨、分散剂分散到去离子水中，完全溶解后加入还原剂，油浴加热、搅拌，得到石墨烯溶液；其中氧化石墨和分散剂的质量比为1:51:10；将石墨烯和铂的前躯体分别溶解在溶剂中，然后混合，调节pH值为8-12，得到反应液；其中氧化石墨和铂前躯体的质量比为1:110:1；将上述反应液进行油浴加热0.5h-4h至110-120，保温2h-8h，然后抽滤、冷冻干燥，即得。本发明的制备方法简单，对生产设备要求低；本发明所制备的石墨烯/Pt复合材料中Pt颗粒尺寸小、不易团聚、与石墨烯复合良好、在石墨烯表面与层中分散性好。
3、。(51)Int.Cl.权利要求书1页 说明书3页 附图2页(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请权利要求书1页 说明书3页 附图2页(10)申请公布号 CN 103435037 ACN 103435037 A1/1页21.一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，包括：（1）在室温条件下，将氧化石墨、分散剂分散到去离子水中，完全溶解后加入还原剂，油浴加热、搅拌，得到石墨烯溶液；其中氧化石墨和还原剂的质量比为1:51:10，氧化石墨和分散剂的质量比为1:51:10；（2）将上述石墨烯和铂的前躯体分别溶解在溶剂中，然后混合，调节pH值为8-12，得到反应液；其中步骤（1。
4、）中的氧化石墨和铂前躯体的质量比为1:110:1；（3）将上述反应液进行油浴加热0.5h-4h至110-120，保温2h-8h，然后抽滤、冷冻干燥，即得石墨烯/Pt纳米复合材料。2.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（1）中分散剂为聚苯乙烯磺酸钠PSS。3.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（1）中还原剂为抗坏血酸VC、水合肼或氢碘酸。4.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（1）中搅拌温度为30-40，搅拌时间为12-24h。5。
5、.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（2）中铂的前躯体为六水合氯铂酸H2PtCl66H2O。6.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（2）中溶剂为乙二醇，浓度为98wt%99.5wt%。7.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（2）中石墨烯和铂前躯体的溶剂的质量比为8:1。8.根据权利要求1所述的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（2）中1M的NaOH溶液调节pH值。9.根据权利要求1所述的一种液。
6、相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，其特征在于：所述步骤（3）中保温为冷凝回流的条件下保温。权 利 要 求 书CN 103435037 A1/3页3一种液相还原法制备石墨烯 /Pt 纳米复合材料的方法技术领域0001 本发明属于石墨烯/Pt纳米复合材料的制备领域，特别涉及一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法。背景技术0002 石墨烯是2004年被发现的一种新型二维平面碳纳米材料，其特殊的单原子层结构决定了它具有丰富且新奇的物理性能。过去几年里，石墨烯已经成为了备受瞩目的研究热点。研究表明，石墨烯具有超薄、超坚固和超强导电性能等特性，可望在纳米电子器件、复合材料、能量存储以及。
7、生物医学等领域获得广泛应用。0003 近年来研究者发现，石墨烯基复合材料可以显著提高复合物的硬度、电导率等性能。G.Williams等在ACS Nano 2(2008)1487-1491上报道了利用TiO2的光催化作用还原氧化石墨制备得到石墨烯/TiO2复合物，2.64nm的TiO2颗粒附着在大约2.2nm厚的石墨烯片上。Y.J.Kin等在Applied Physics Letters 95(2009)213101-1-213101-3上报道了利用气相外延法使ZnO纳米棒垂直生长在石墨烯表面。Y.Fan等在Carbon 48(2010)1743-1749上报道了采用机械球磨法制备得到石墨烯/A。
8、l2O3复合物粉末，将Al2O3的电导率提高了1316个数量级。0004 除此之外，由于铂优异的导电性能以及在太阳能电池领域的重要作用，石墨烯与铂的复合物也逐渐倍受关注。Y.Li等在Electrochem Commun 11(2009)846-849上报道了用一锅法还原氧化石墨和氯铂酸(H2PtCl6)制备了Pt纳米簇装饰的石墨烯纳米片的方法。0005 目前制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法主要存在以下缺陷：工艺步骤较多、成本较高，而且所制得的Pt纳米颗粒分散性不好。因此寻找一步法制备尺寸小、不易团聚、制备过程较简便的石墨烯/Pt纳米复合材料成为研究的热点。发明内容0006 本发明所要解决的技。
9、术问题是提供一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，该方法制备方法简单，对生产设备要求低；所制备的石墨烯/Pt复合材料中Pt颗粒尺寸小，不易团聚，与石墨烯复合良好、在石墨烯表面与层中分散性好。0007 本发明的一种液相还原法制备石墨烯/Pt纳米复合材料的方法，包括：0008 （1）在室温条件下，将氧化石墨、分散剂分散到去离子水中，完全溶解后加入还原剂，油浴加热、搅拌，得到石墨烯溶液；其中氧化石墨和还原剂的质量比为1:51:10，氧化石墨和分散剂的质量比为1:51:10；0009 （2）将上述石墨烯和铂的前躯体分别溶解在溶剂中，然后混合，调节pH值为8-12，得到反应液；其中步骤（1）。
10、中的氧化石墨和铂前躯体的质量比为1:110:1；0010 （3）将上述反应液进行油浴加热0.5h-4h至110-120，保温2h-8h，然后抽滤、冷冻干燥，即得石墨烯/Pt纳米复合材料。0011 所述步骤（1）中分散剂为聚苯乙烯磺酸钠PSS。说 明 书CN 103435037 A2/3页40012 所述步骤（1）中还原剂为抗坏血酸VC、水合肼或氢碘酸。0013 所述步骤（1）中搅拌温度为30-40，搅拌时间为12-24h。0014 所述步骤（2）中铂的前躯体为六水合氯铂酸H2PtCl66H2O。0015 所述步骤（2）中溶剂为乙二醇，浓度为98wt%99.5wt%。0016 所述步骤（2）中石。
11、墨烯和铂前躯体的溶剂的质量比为8:1。0017 所述步骤（2）中1M的NaOH溶液调节pH值。0018 所述步骤（3）中保温为冷凝回流的条件下保温。0019 本制备方法，采用PSS作为分散剂、抗坏血酸、水合肼或氢碘酸作为还原剂制得的石墨烯溶液分散性好，铂的纳米颗粒在有机溶剂中更稳定，同时调节pH也避免了铂颗粒的大规模团聚。0020 有益效果0021 （1）本发明的制备方法简单，对生产设备要求低；0022 （2）本发明所制备的石墨烯/Pt复合材料中Pt颗粒尺寸小、不易团聚、与石墨烯复合良好、在石墨烯表面与层中分散性好。附图说明0023 图1为合成石墨烯/Pt复合材料的透射电镜照片；0024 图2。
12、为合成石墨烯/Pt复合材料的高分辨透射电镜照片；0025 图3为合成石墨烯/Pt复合材料的高分辨透射电镜照片；0026 图4为合成石墨烯/Pt复合材料的X射线衍射图。具体实施方式0027 下面结合具体实施例，进一步阐述本发明。应理解，这些实施例仅用于说明本发明而不用于限制本发明的范围。此外应理解，在阅读了本发明讲授的内容之后，本领域技术人员可以对本发明作各种改动或修改，这些等价形式同样落于本申请所附权利要求书所限定的范围。0028 实施例10029 将80mg氧化石墨(GO)加入到40mL去离子水中，再加入800mg分散剂PSS,在超声波清洗机中超声30分钟使其分散均匀。加入还原剂抗坏血酸（V。
13、C）500mg，恒温油浴加热，在40的条件下搅拌24小时，得到分散较均匀的石墨烯水溶液。0030 将石墨烯水溶液和40mg铂的前驱体（氯铂酸H2PtCl66H2O）分别加入到53g和6.67g乙二醇中混合均匀，用1M氢氧化钠溶液调节pH值为11，放入油浴锅中加热1h到110，在冷凝回流的条件下保温4h后取出，得到石墨烯/Pt分散液。再将其抽滤后冷冻干燥得到石墨/Pt纳米复合材料。图1为本实施例合成石墨烯/Pt复合材料的透射电镜照片，可以看出：铂纳米颗粒均匀地单分散在石墨烯片层上，没有观察到游离在石墨烯之外的铂颗粒。图2,3为本实施例合成石墨烯/Pt复合材料的高分辨透射电镜照片，可以看出：铂纳米。
14、颗粒的尺寸约为4nm，晶面间距约为0.22nm。图4为本实施例合成石墨烯/Pt复合材料的X射线衍射图，图中的衍射峰表明：该复合材料中的纳米颗粒为铂。0031 实施例2说 明 书CN 103435037 A3/3页50032 将80mg氧化石墨(GO)加入到40mL去离子水中，再加入600mg分散剂PSS,在超声波清洗机中超声30分钟使其分散均匀。加入还原剂抗坏血酸（VC）400mg，恒温油浴加热，在40的条件下搅拌24小时，得到分散较均匀的石墨烯水溶液。0033 将石墨烯水溶液和40mg铂的前驱体（氯铂酸H2PtCl66H2O）分别加入到53g和5.89g乙二醇中混合均匀，用1M氢氧化钠溶液调。
15、节pH值为10，放入油浴锅中加热2h到110，在冷凝回流的条件下保温5h后取出，得到石墨烯/Pt分散液。再将其抽滤后冷冻干燥得到石墨/Pt纳米复合材料。透射电镜观察表明：铂纳米颗粒均匀地单分散在石墨烯片层上，没有观察到游离在石墨烯之外的铂颗粒。高分辨透射电镜观察表明：铂纳米颗粒的尺寸约为4nm，晶面间距约为0.22nm。XRD测试结果表明：该复合材料中的纳米颗粒为铂。0034 实施例30035 将80mg氧化石墨(GO)加入到40mL去离子水中，再加入400mg分散剂PSS,在超声波清洗机中超声30分钟使其分散均匀。加入还原剂抗坏血酸（VC）600mg，恒温油浴加热，在40的条件下搅拌24小时。
16、，得到分散较均匀的石墨烯水溶液。0036 将石墨烯水溶液和40mg铂的前驱体（氯铂酸H2PtCl66H2O）分别加入到53g和5.30g乙二醇中混合均匀，用1M氢氧化钠溶液调节pH值为12，放入油浴锅中加热3h到110，在冷凝回流的条件下保温6h后取出，得到石墨烯/Pt分散液。再将其抽滤后冷冻干燥得到石墨/Pt纳米复合材料。透射电镜观察表明：铂纳米颗粒均匀地单分散在石墨烯片层上，没有观察到游离在石墨烯之外的铂颗粒。高分辨透射电镜观察表明：铂纳米颗粒的尺寸约为4nm，晶面间距约为0.22nm。XRD测试结果表明：该复合材料中的纳米颗粒为铂。说 明 书CN 103435037 A1/2页6图1图2图3说 明 书 附 图CN 103435037 A2/2页7图4说 明 书 附 图CN 103435037 A。