提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法 【技术领域】
本发明属于一种核反应堆堆芯设计方法， 具体涉及乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。 背景技术 乏燃料的后处理是困惑世界核电发展的一个关键问题。 目前乏燃料后处理的方式 有两种 ： 一种是采用 “一次通过” 的循环方式 ； 另一种是采取 “后处理” 的循环方式。 “一次 通过” 方式即乏燃料经过冷却、 包装后作为废物送入深地质层处置或长期贮存， 其优点是费 用较低， 概念简单， 无高纯钚产生， 核扩散风险低， 但缺点是废物的放射性和毒性高， 延续时 间长达几百年， 没有工业运行经验。 “后处理” 循环方式是对乏燃料中所含的 96％的有用核 燃料进行分离并回收利用， 将裂变产物和次锕系元素固化后进行深地质层处置或进行分离 嬗变， 这是一种闭路核燃料循环， 其优点是提高铀资源利用率， 减少高放废物处置量并降低 其毒性， 缺点是费用较高， 可产生高纯度的钚， 有核扩散的风险。
乏燃料溶液嬗变堆 HSTR(Homogeneous Spent fuel Transmutation Reactor) 是 应用先进乏燃料再循环技术的一种堆芯理念。 HSTR 是指将乏燃料中的钚、 镎、 镅等长寿命锕 系核素的氧化物溶于硝酸溶液中， 并以此为燃料的反应堆。 其目标是焚烧钚以及嬗变镎、 镅 238 242 等锕系核素， 并同时生产 Pu、 mAm 等同位素。如申请号为 200810045716.8 的 “用于钚焚 烧及镎 -237 或镅 -241 嬗变的溶液堆” 中国专利， 就描述了这样一种乏燃料溶液嬗变堆， 但 是没有描述乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。
发明内容
本发明的目的在于提供一种可提高堆芯反应性， 焚烧更多钚和获得更多嬗变产物 的乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。
本发明的技术方案如下 ：
一种提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法， 其特征在于 ： 所 述的设计方法具体如下 ：
(1) 根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例， 构造配制堆芯乏燃料溶 液；
(2) 确定堆芯半径尺寸、 反射层布置材料和厚度、 重同位素浓度、 重同位素核素配 比， 计算堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。
其附加特征在于 ：
所述的堆芯乏燃料溶液由乏燃料中的 237Np 和 Pu 的氧化物溶于硝酸溶液中混合溶 237 液组成 ； Np/Pu 的比值为 0.26 ～ 0.52 ；
所述的堆芯半径尺寸为 100cm ； 反射层为轻水， 厚度 10cm ； 堆内燃料溶液高度为 200cm ； 重同位素浓度为 200g/L。
所述的重同位素是作为嬗变对象的次锕系核素 Np、 Am、 Cm 和作为燃料的 Pu 或 U。本发明的效果在于 ： 本发明提出的提高乏燃料溶液嬗变堆堆芯反应性的设计方 法， 能够在提高堆芯反应性的同时， 焚烧更多的钚和获得更多的嬗变产物。附图说明
图 1 是不同几何堆芯有效增殖系数 Keff 随重同位素浓度变化的曲线图。
图 2 是轴向全反射堆芯有效增殖系数 Keff 随 237Np/Pu 及重同位素浓度变化的曲 线图。
图 3 是 200cm 高堆芯有效增殖系数 Keff 随 237Np/Pu 及重同位素浓度变化的曲线 图。
图 4 是实施例 1 至实施例 6 堆芯有效增殖系数 Keff 随燃耗变化的曲线图。 具体实施方式
本发明的设计方法， 具体如下 ：
1. 根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例， 构造配制乏燃料溶液。
反应堆乏燃料的成分包括以下几类 ： ① U( 铀 )， 占乏燃料总量的 95.6％， 一般进行后处理或燃料循环 ；
② Cs( 铯 )、 Sr( 锶 ) 等短寿命核素， 占总量的 3.3％， 一般经过短期贮存即可去除 放射性 ；
③ Pu( 钚 )， 占总量的 0.9％ ；
④ Tc( 锝 )， 占总量的 0.1％ ；
⑤ MA( 次锕系核素 )， 占总量的 0.1％。
乏燃料的存放使短寿命核素得到了充分的瓦解， 假设后处理充分回收了 U 元素， 则剩下的成分中 Pu 约占 80％， 长寿命的锕系元素和裂变产物各占 10％。表 1、 表 2、 表3给 出了乏燃料中各成分的含量。
表 1 次量锕系核素成分在乏燃料中的含量
核素237半衰期 /a 2.14×106 433 7370 0.446 18.11 8.53质量 /(kg·GWe-1·a-1) 13.0 1.6 0.03 3.3 0.015 1.01 0.04乏燃料中含量 (％ ) 0.052 0.0064 0.00012 0.0132 0.00006 0.00404 0.00016Np Am Am241242m243Am Cm Cm Cm2432442454102376376 A CN 102376384
同位素238说明书3/10 页表 2 钚同位素成分在乏燃料中的含量Pu 中含量 (％ ) 3.6 53.6 23.7 11.8 7.3 半衰期 /a 87.74 2.41×104 6570 14.4 3.76×106 乏燃料中含量 (％ ) 0.036 0.536 0.237 0.118 0.073Pu Pu Pu Pu Pu239240241242
核素79表 3 几种长寿命裂变产物在乏燃料中的含量半衰期 /a 6.5×104 1.5×106 2.14×106 6.5×106 105 1.6×107 3×106 质量 /(kg·GWe-1·a-1) 0.17 23.16 24.66 7.28 0.962 5.78 9.415 乏燃料中含量 (％ ) 0.00068 0.09264 0.09864 0.02912 0.00385 0.02312 0.03766Se Zr Tc Pd Sn I Cs9399107126129135在乏燃料溶液堆临界性能分析中， 可以假设不同的长寿命核素之间不一定按照固 定的质量比例存在， 在化学性质容许的范围内， 可以对长寿命核素的含量进行一些调整， 重 237 点考虑了长寿命锕系核素 Np 和 Pu 的同位素。
25℃ ： ρ0 ＝ 1.0012+0.3177×mol(PuO2(NO3)2)+0.03096×mol(HNO3)
T℃ ： ρT ＝ ρ0×1.0125+0.000145×T-0.0005×T×ρ0-0.003625
上式是计算硝酸铀酰轻水溶液密度的经验公式。
参考上式以及重水与轻水的密度关系， 估算硝酸重水溶液的密度。 237
结果表明， Np 不是可以单独维持自持裂变反应的核素， 需要将 237Np 和 Pu 的混合 溶液作为燃料， 才能达到焚烧钚和嬗变镎的目的。燃料溶液 PuO2(NO3)2 的密度按公式计算， 近似认为 NpO2(NO3)2 溶液的密度计算公式与 PuO2(NO3)2 相同。按照表 1、 表 2 中 Np 和 Pu 的 比例构造配制燃料重水溶液。
2. 确定堆芯尺寸、 反射层布置材料和厚度、 重同位素浓度、 重同位素核素配比， 计
算分析 HSTR 堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。
通过改变堆芯几何尺寸， 分析堆芯几何对反应性的影响。计算比较在轴向全反射 条件下， 不同的堆芯半径和反射层对应的热态反应性。计算中采用的溶液重同位素浓度为 20g/L， 热态温度取为 80℃， 表 4 给出了部分计算结果。
表 4 不同堆芯几何布置下的热态 Keff
堆芯半径， cm 40.0 35.0 40.0 40.0 50.0 60.0 70.0
反射层厚度， cm 石墨 30+ 水 10 石墨 35+ 水 10 石墨 35+ 水 10 水 10 水 10 水 10 水 10 Keff 1.12146 1.08641 1.12707 0.99038 1.08636 1.15071 1.19688从表 4 可以看出， 堆芯半径越大， 燃烧能力越强， 且有利于堆内功率展平， 增大堆 芯半径减弱了堆芯中子的泄漏效应， 有效地提高了反应性。
通过一定厚度的石墨反射层和轻水反射层配合使用， 可以提高堆芯的反应性。同 时， 石墨反射层的作用随着堆芯半径的加大而减弱， 堆芯半径取 100cm 时， 石墨反射层的作 用已不明显。所以， 若仅从提高堆芯反应性角度考虑， 在堆芯径向采用 10cm 厚度的轻水反 射层即可。
选择 PuO2(NO3)2 重水溶液分析重同位素浓度对堆芯反应性的影响。 同样取 80℃的 热态温度， 轴向全反射边界条件。分别计算了堆芯半径 40cm、 30cm 石墨 +10cm 轻水反射层 和堆芯半径 100cm、 10cm 轻水反射层两种堆芯的反应性随重同位素浓度的变化， 计算结果 分别列于表 5 和表 6 中。
表 540cm 半径堆芯 Keff 随重同位素浓度的变化
重同位素浓度， g/L 200 170 140 110 Keff 1.15108 1.12641 1.10305 1.085426102376376 A CN 102376384 90 80 70 60 50 40 30 20 10
说明书1.07604 1.07473 1.07575 1.07864 1.08645 1.09682 1.11567 1.13959 1.151675/10 页表 6100cm 半径堆芯 Keff 随重同位素浓度的变化重同位素浓度， g/L 200 170 140 110 90 80 70 60 50 Keff 1.28900 1.26087 1.23221 1.21029 1.20089 1.20045 1.19989 1.20838 1.21854图 1 给出了 Keff 随重同位素浓度变化的趋势， 可以看出 ： 尽管堆芯尺寸和反射层 相同， 但反应性随重同位素浓度变化的趋势是类似的 ； 即在重同位素浓度较低或较高时， 可 以获得较大的堆芯反应性。 在重同位素浓度较低时， 随着重同位素浓度的增加， 慢化剂与燃 料的核子比例下降很快， 反应性随之下降 ； 当重同位素浓度达到约 60 ～ 70g/L 后， 慢化剂 与燃料的核子比例变化平缓， 而燃料含量在重同位素浓度增大过程中几乎一直保持线性增
长， 所以在重同位素浓度较高时， 燃料增长成为了影响反应性大小的主要因素， 即反应性随 着重同位素浓度的增大而增大。
选择长寿命、 高放射性毒物 237Np， 与 Pu 按照不同的比例溶于硝酸重水溶液中， 构 237 造配制乏燃料溶液， 研究不同的 Np/Pu 比值对堆芯反应性的影响。以堆芯半径 100cm， 轻 水反射层 10cm 的模型为例， 计算热态 80℃、 轴向全反射和热态 180℃、 溶液高度 200cm、 真空 边界两种情形， 计算结果分别列于表 7 和表 8。
表 7 轴向全反射堆芯， 燃料溶液 80℃的 Keff
表 8200cm 高度堆芯， 燃料溶液 180℃的 Keff对比表 7 和表 8 可以看出， 使用乏燃料轻水溶液可以获得比重水溶液更高的后备反应性。 图 2 和图 3 给出了在两种堆芯情形下， 有效增殖系数 Keff 随 237Np/Pu 比值及重同 位素浓度变化的趋势。 237
结果表明 ： Np 含量增加时， Keff 明显降低， 且重同位素浓度增加对 Keff 增大的 237 贡献逐渐减弱。所以当 Np/Pu 比值较高时， 为了获得足够的后备反应性， 需要更高的重 237 同位素浓度。另外， Np/Pu 越大， Keff 出现最小值所对应的重同位素浓度也越高， 从 HSTR 堆芯运行安全考虑， 选用的重同位素浓度应该在 Keff 曲线拐点的右边， 这样温度升高时， 237 重同位素浓度降低， 反应性下降， 堆芯具有负温度系数。所以当 Np/Pu 较大时， 为了保证 HSTR 堆芯的固有安全性， 同样需要更高的重同位素浓度。
为验证这一推论， 仍然基于 100cm 半径、 10cm 轻水反射层的堆芯， 对比计算了更低 重同位素浓度溶液 ( 轻水和重水 ) 作为燃料时的堆芯反应性。表 9 给出了堆芯 Keff 的计 算结果。
表 9 不同慢化剂类型堆芯 Keff 随重同位素浓度的变化
结果表明 ： 重水溶液堆芯的 keff 随着慢化剂含量 ( 相对于燃料 ) 的增加而增加， 而轻水溶液堆芯 keff 随着慢化剂含量的增加而减少。 其中， 10g/L 重同位素浓度下， 重水溶 液堆芯的 Keff 明显大于轻水溶液堆芯。说明重同位素浓度较低、 慢化剂含量充足时， 重水 溶液可获得远高于轻水溶液的反应性。
为了获得可观的堆芯反应性， HSTR 堆芯应选取较大的堆芯尺寸， 选取堆芯半径 100cm， 溶液高度 200cm， 并在堆芯径向采用 10cm 的轻水作为反射层。为了更好的焚烧钚 和嬗变镎， 并考虑堆芯运行安全， 在保证溶液内溶质不析出的前提下， 选取重同位素浓度 237 200g/L ； 增加 Np/Pu 的比值至 0.26 ～ 0.52( 乏燃料中天然比值的 5 ～ 10 倍 )。在重同位 素浓度较高时， 选择轻水作为堆芯的慢化剂， 即采用乏燃料盐的轻水溶液作为 HSTR 堆芯的 燃料溶液。
针对焚烧锕系核素的目标， 选择不同的乏燃料成分， 给出六种 HSTR 堆芯燃料溶液 的构造配制情形的实施例 ：
实施例 1 237
燃料溶液内重同位素仅含有 237Np 和钚， Np/Pu 比值为 0.26。
实施例 2
237 燃料溶液内重同位素仅含有 237Np 和钚， Np/Pu 比值为 0.052。
实施例 3
将燃料溶液内 237Np 和 241Am 的含量增至实施例 2 的 5 倍， 其他核素含量不变。
实施例 4
将燃料溶液内 237Np 和 241Am 的含量增至实施例 2 的 10 倍， 其他核素含量不变。
实施例 5 235
将实施例 2 溶液内的钚换为等量的铀， U 的富集度取为 18％。
实施例 6
将 235U 的富集度提高为 90％， 其余参数同实施例 5。
表 10 给出了实施例 1 至实施例 6 中燃料溶液的成分及各种核素的质量含量比例。
本发明的堆芯模型中没有考虑反应性控制装置， 没有考虑气泡效应和热工水力反 馈， 仅针对性地分析嬗变堆的燃耗性能。计算时， 假设实施例 1 ～实施例 6 堆芯在 500MW 功 率下， 均燃耗至 200 天。
表 11 给出了实施例 1 至实施例 6 中燃耗始末锕系元素的核素质量含量比例。
表 10 实施例 1 至实施例 6 中燃料溶液的成分及各种核素的质量含量比例
核素237实施例 1 0.035156 0.004868 0.072475 0.032046 0.015955 0.009871 0 0 0 0 0 0 0实施例 2 0.007028 0.004866 0.072444 0.032032 0.015949 0.009866 0 0 0.000865 0.000016 0.001784 0.000008 0.000546实施例 3 0.029644 0.004105 0.061112 0.027022 0.013454 0.008323 0 0 0.003648 0.000014 0.001505 0.000007 0.000461实施例 4 0.049589 0.003433 0.051115 0.022601 0.011253 0.006962 0 0 0.006103 0.000011 0.001259 0.000006 0.000385实施例 5 0.007016 0 0 0 0 0 0.024286 0.110637 0.000864 0.000016 0.001781 0.000008 0.000545实施例 6 0.007004 0 0 0 0 0 0.121222 0.013469 0.000862 0.000016 0.001778 0.000008 0.000544Np Pu Pu Pu Pu Pu U U Am Am238239240241242235238241242m243Am Cm Cm24324410102376376 A CN 10237638499说0 0 0 0.078808 0.728485 0.022336 0.013332 0.003936 0.005090 0.078374 0.730369 0.023495明书0.009407 0.002777 0.003591 0.078495 0.729842 0.023171 0.013309 0.003929 0.005081 0.078325 0.730578 0.0236249/10 页 0.013286 0.003922 0.005072 0.078277 0.730787 0.023752Tc Pd Cs0.011246 0.003320 0.004294 0.078439 0.730086 0.023321107135H-H2O O-nat N-nat
表 2 实施例 1 至实施例 6 中燃耗始末锕系元素的核素质量 (g)
图 1 给出了实施例 1 至实施例 6 堆芯有效增殖系数 Keff 随燃耗的变化情况。 实施 237 237 例 1 单纯为考察硝酸钚酰溶液嬗变 Np 的能力而构造配制， 计算结果表明， 即使 Np/Pu 比 值增大为乏燃料内参考比值 (0.052) 的 5 倍， 堆芯反应性仍足够在 500MW 功率下， 维持 200
天的燃耗运行。实施例 3 除 237Np 外， 还考虑了乏燃料中 241Am 等其他锕系核素。为了焚烧更 多的 237Np 和 241Am， 实施例 4 和实施例 5 还分别将这两种核素与 Pu 核素的含量比值增大为 参考值的 5 倍和 10 倍。从图中可以看出， 这三种情形下的堆芯反应性， 同样可以在 500MW 功率下维持 200 天的燃耗运行。实施例 5 为了考察硝酸铀酰溶液嬗变锕系核素的能力， 将 235 实施例 2 内的钚替换为等含量的铀， 其中 U 的富集度为 18％。相对于乏燃料中钚内高达 239 235 53.6％的 Pu， 18％的 U 并不足以维持堆芯 200 天的燃耗运行。实施例 6 内将 235U 的富 集度提高为 90％， 堆芯即可获得充裕的后备反应性。
下面给出一个提高堆芯反应性的乏燃料溶液嬗变堆堆芯设计的实例 ：
将乏燃料中锕系重同位素的氧化物溶于 0.2mol/L 的硝酸轻水溶液中， 形成 HSTR 燃料溶液， 重同位素浓度取 200g/L。堆芯半径取 100cm， 不锈钢堆芯筒体外围环以 10cm 厚 的轻水反射层， 堆内燃料溶液高度取 200cm， 热态溶液温度为 180℃。溶液内 237Np/Pu 的比 值取为乏燃料中天然比值的 10 倍， 即 0.52。Pu 的同位素成分按表 2 构造配制。可以获得 的乏燃料溶液嬗变堆堆芯的热态 Keff 为 1.177。