可低温烧结的微波介电陶瓷LISUB3/SUBTISUB2/SUBPOSUB8/SUB及其制备方法.pdf

1、(10)申请公布号 CN 104003710 A (43)申请公布日 2014.08.27 C N 1 0 4 0 0 3 7 1 0 A (21)申请号 201410180309.3 (22)申请日 2014.05.03 C04B 35/46(2006.01) C04B 35/64(2006.01) (71)申请人桂林理工大学 地址 541004 广西壮族自治区桂林市建干路 12号 (72)发明人唐莹 方亮 陈进武 (54) 发明名称 可低温烧结的微波介电陶瓷Li 3 Ti 2 PO 8 及其制 备方法 (57) 摘要 本发明公开了一种可低温烧结的温度稳定型 微波介电陶瓷Li 3 Ti 2

2、PO 8 ，其制备方法具体步骤为： （1）将纯度为99.9%以上的Li 2 CO 3 、TiO 2 和NH 4 H 2 PO 4 的原始粉末按Li 3 Ti 2 PO 8 的化学式称量配料；（2） 将步骤（1）原料湿式球磨混合12小时，球磨介质 为乙醇，烘干后在650大气气氛中预烧6小时； （3）在步骤（2）制得的粉末中添加粘结剂并造粒 后，再压制成型，最后在700730大气气氛中烧 结4小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的 聚乙烯醇溶液，聚乙烯醇添加量占粉末总质量的 3%。本发明制备的陶瓷烧结温度低，其谐振频率温 度系数小，温度稳定性好，介电常数达到1920， 品质因数Qf值高达74000

3、-90000GHz，在工业上有 着极大的应用价值。 (51)Int.Cl. 权利要求书1页 说明书3页 (19)中华人民共和国国家知识产权局 (12)发明专利申请 权利要求书1页 说明书3页 (10)申请公布号 CN 104003710 A CN 104003710 A 1/1页 2 1.一种可低温烧结的微波介电陶瓷，其特征在于所述微波介电陶瓷的化学组成式为： Li 3 Ti 2 PO 8 ； 所述微波介电陶瓷的制备方法具体步骤为： （1）将纯度为99.9%以上的Li 2 CO 3 、TiO 2 和NH 4 H 2 PO 4 的原始粉末按Li 3 Ti 2 PO 8 的化学式 称量配料； （2

4、）将步骤（1）原料湿式球磨混合12小时，球磨介质为乙醇，烘干后在650大气气氛 中预烧6小时； （3）在步骤（2）制得的粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在700730大 气气氛中烧结4小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，聚乙烯醇的添加 量占粉末总质量的3%。 权 利 要 求 书CN 104003710 A 1/3页 3 可低温烧结的微波介电陶瓷 Li 3 Ti 2 PO 8 及其制备方法 技术领域 0001 本发明涉及介电陶瓷材料，特别是涉及在微波频率使用的介质基板、谐振器和滤 波器等微波元器件，以及陶瓷电容器或温度补偿电容器的介电陶瓷材料及其制备方法。 背景技术 0

5、002 微波介电陶瓷是指应用于微波频段（主要是UHF和SHF频段）电路中作为介质材料 并完成一种或多种功能的陶瓷，在现代通讯中被广泛用作谐振器、滤波器、介质基片和介质 导波回路等元器件，是现代通信技术的关键基础材料，已在便携式移动电话、汽车电话、无 绳电话、电视卫星接受器和军事雷达等方面有着十分重要的应用，在现代通讯工具的小型 化、集成化过程中正发挥着越来越大的作用。 0003 应用于微波频段的介电陶瓷，应满足如下介电特性的要求：（1）系列化介电常数 r 以适应不同频率及不同应用场合的要求;（2）高的品质因数Q值或介质损耗tan以 降低噪音，一般要求Qf3000 GHz;(3) 谐振频率的温度

6、系数 尽可能接近于零以保证器 件具有好的热稳定性，一般要求-10/ +10 ppm/。国际上从20世纪30年代末 就有人尝试将电介质材料应用于微波技术。 0004 根据相对介电常数 r 的大小与使用频段的不同，通常可将已被开发和正在开发 的微波介质陶瓷分为4类。 0005 （1）超低介电常数微波介电陶瓷，主要代表是Al 2 O 3 -TiO 2 、Y 2 BaCuO 5 、MgAl 2 O 4 和 Mg 2 SiO 4 等，其 r 20，品质因数Qf50000GHz， 10 ppm/ C。主要用于微波基 板以及高端微波元器件。 0006 （2）低 r 和高Q值的微波介电陶瓷，主要是BaO-Mg

7、O-Ta 2 O 5 , BaO-ZnO-Ta 2 O 5 或 BaO-MgO-Nb 2 O 5 , BaO-ZnO-Nb 2 O 5 系统或它们之间的复合系统MWDC材料。其 r =2530, Q=(12)10 4 (在f10 GHz下), 0。主要应用于f8 GHz的卫星直播等微波 通信机中作为介质谐振器件。 0007 （3）中等 r 和Q值的微波介电陶瓷，主要是以BaTi 4 O 9 、Ba 2 Ti 9 O 20 和（Zr、Sn）TiO 4 等为基的MWDC材料,其 r 3540，Q=（69）10 3 （在f=34GHz下）， 5 ppm/ C。主要用于48 GHz 频率范围内的微波军

8、用雷达及通信系统中作为介质谐振器 件。 0008 （4）高 r 而Q值较低的微波介电陶瓷，主要用于0.84GHz 频率范围内民用移 动通讯系统，这也是微波介电陶瓷研究的重点。80年代以来，Kolar、Kato等人相继发现并 研究了类钙钛矿钨青铜型BaOLn 2 O 3 TiO 2 系列(Ln=La、 Sm、 Nd或Pr等,简称BLT系)、 复合钙钛矿结构CaOLi 2 OLn 2 O 3 TiO 2 系列、铅基系列材料、Ca 1-x Ln 2x/3 TiO 3 系等高 r 微 波介电陶瓷，其中BLT体系的BaONd 2 O 3 TiO 2 材料介电常数达到90，铅基系列 (Pb,Ca) ZrO

9、 3 介电常数达到105。 0009 以上这些材料体系的烧结温度一般高于1300 C，不能直接与Ag和Cu 等低熔点 金属共烧形成多层陶瓷电容器。近年来，随着低温共烧陶瓷技术（Low Temperature Co-red 说 明 书CN 104003710 A 2/3页 4 Ceramics, LTCC）的发展和微波多层器件发展的要求，国内外的研究人员对一些低烧体系材 料进行了广泛的探索和研究，主要是采用微晶玻璃或玻璃-陶瓷复合材料体系，因低熔点 玻璃相具有相对较高的介质损耗，玻璃相的存在大大提高了材料的介质损耗。因此研制无 玻璃相的低烧微波介质陶瓷材料是当前研究的重点。 0010 在探索与开

10、发新型可低烧微波介电陶瓷材料的过程中，固有烧结温度低的Li基 化合物、Bi基化合物、钨酸盐体系化合物和碲酸盐体系化合物等材料体系得到了广泛关注 与研究，但是存在的主要问题是，绝大多数已公开报道的可低温烧结的单相微波介电陶瓷 材料的谐振频率温度系数都偏大，无法保证器件具有好的热稳定性，这在很大程度上限制 了低温共烧技术及微波多层器件的发展。 发明内容 0011 本发明的目的是提供一种在频段微波具有低介电常数、热稳定性好和低损耗等介 电性能，并可以低温烧结的微波介电陶瓷材料及其制备方法。 0012 本发明的微波介电陶瓷材料的化学组成式为Li 3 Ti 2 PO 8 。 0013 本微波介电陶瓷材料

11、的制备方法步骤为： （1）将纯度为99.9%以上的Li 2 CO 3 、TiO 2 和NH 4 H 2 PO 4 的原始粉末按Li 3 Ti 2 PO 8 的化学式 称量配料。 0014 （2）将步骤（1）原料湿式球磨混合12小时，球磨介质为乙醇，烘干后在650大气 气氛中预烧6小时。 0015 （3）在步骤（2）制得的粉末中添加粘结剂并造粒后，再压制成型，最后在 700730大气气氛中烧结4小时；所述的粘结剂采用质量浓度为5%的聚乙烯醇溶液，聚乙 烯醇的添加量占粉末总质量的3%。 0016 本发明的有益效果是：本发明要求保护的陶瓷烧结温度低，其谐振频率的温度系 数 接近于零，可以满足器件热稳

12、定的要求；介电常数达到1920，品质因数Qf值高达 74000-90000GHz，可广泛用于各种介质基板、谐振器和滤波器等微波器件的制造，可满足低 温共烧技术及微波多层器件的技术需要，在工业上有着极大的应用价值。 具体实施方式 0017 实施例： 表1示出了构成本发明的不同烧结温度的3个具体实施例及其微波介电性能。其制备 方法如上所述，用圆柱介质谐振器法进行微波介电性能的评价。 0018 本陶瓷可广泛用于各种介质基板、谐振器和滤波器等微波器件的制造，可满足移 动通信和卫星通信等系统的技术需要。 0019 表1： 说 明 书CN 104003710 A 3/3页 5 说 明 书CN 104003710 A